不同土壤类型下Cd和Pb在水稻籽粒中累积特征及其环境安全

生态环境学报2010,19(4):[e-mail]基金项目：国家“十一五”科技支撑计划课题(2006BAD02A15,2007BAD89B12)；公益性行业(农业)科研专项(200803028)作者简介：范中亮(1982年生)，男，硕士研究生，主要研究方向土壤重金属污染和农产品安全。E-mail:[e-mail]*通讯作者：[e-mail]收稿日期：2010-01-08不同土壤类型下Cd和Pb在水稻籽粒中累积特征及其环境安全临界值范中亮1，季辉1，杨菲1，吴琦1，张卫建1,21.南京农业大学应用生态研究所，江苏南京210095；2.中国农业科学院作物科学研究所//农业部作物生理生态与栽培重点开放实验室，北京100081摘要：研究水稻籽粒对土壤重金属的累积特征和水稻产地土壤重金属安全临界值，可为水稻安全生产和产地安全适宜性评价提供重要参考。以杂交籼稻KU818作为材料，通过外源添加不同质量分数的Cd和Pb，于2008年在南京采用盆栽试验方法，研究不同土壤类型下水稻籽粒对土壤重金属Cd和Pb的累积特征及其环境安全临界值。结果显示，水稻籽粒对重金属的累积量总体上随着外加重金属质量分数的增加而呈现增多趋势，籽粒中重金属含量与处理水平及盆栽土壤中重金属有效态含量呈现显著或极显著正相关。籽粒对Cd、Pb的累积特征呈现出土壤类型之间的显著差异，水稻土栽培下，籽粒对重金属的累积高于潮土栽培下的。根据国家《食品中污染物限量（GB2762－2005）》标准中重金属的限量标准和水稻籽粒重金属的累积特征推算出水稻产地（潮土和水稻土）安全临界值：Cd为1.63mg·kg-1和0.74mg·kg-1，Pb为230mg·kg-1和110mg·kg-1，均高于国家《食用农产品产地环境质量评价标准(HJ332-2006)》的指标。结果表明，由于临界值在土壤类型之间差异较大，制定统一的农产品产地重金属限量标准还需结合当地土壤性质加以评价。关键词：Cd；Pb；植物富集；土壤类型；安全临界值中图分类号：文献标识码：A文章编号：1674-5906（2010）04-0792-06随着工农业发展，重金属污染问题日益严重，如污泥农用、废水灌溉、污染灰尘沉降、化肥农药使用等都会加重土壤重金属污染[1]。多年来，国内外对重金属在作物中的吸收、运输、累积及对作物的毒害效应进行了大量研究，由于土壤类型、作物品种等差异其结果不尽一致[2-7]。研究表明，土壤中Pb、Cd被植物吸收和累积后，能够造成作物产量和品质下降[8-10]，其影响程度及毒性大小往往与土壤性质有密切关系[11-13]。龚伟群、赵步洪等人[14,15]研究表明水稻对外源Cd的吸收及其在籽粒中的富集受土壤类型的影响大于品种基因型。由于重金属不仅能够影响作物生长，而且还能在作物中富集，并可通过食物链影响人体健康[16]，因此研究作物产地重金属安全临界值显得尤为重要。目前根据在不同土壤类型条件下作物富集重金属特征推算土壤重金属安全临界值的研究较少。为此，研究在不同土壤类型下水稻籽粒对重金属富集特征和确定土壤重金属安全临界值具有重要意义。本试验在两种土壤类型下研究水稻籽粒对Cd和Pb的富集特征，然后基于稻米摄人风险和水稻籽粒对重金属的富集特征，推算出土壤Cd和Pb安全临界值，这将为农产品产地安全适宜性评价和农田重金属风险评估提供重要参考依据。1试验材料与方法1.1试验材料供试作物为杂交籼稻K优818（品种来源于K17A×R818，属于三系杂交籼稻），在长江中下游作中稻种植，全生育期平均137.5d。试验土壤为江苏省两种典型土壤，分别代表苏北地区的中碱性土壤—潮土和苏南地区的偏酸性土壤—水稻土。两种土壤均取自稻田耕层土壤（0～15cm），经风干、磨碎后，过5mm孔径筛，混匀备用。同时，另取部分土壤磨碎过1.000mm和0.149mm尼龙筛，供土壤基本性质测定，其结果为，潮土:pH7.50、有机质质量分数26.37g·kg-1、CEC质量摩尔浓度7.23cmol·kg-1、总氮质量分数1.23g·kg-1、总Cd质量分数0.30mg·kg-1、总Pb质量分数26.35mg·kg-1；水稻土:pH5.94、有机质质量分数30.62g·kg-1、CEC质量摩尔浓度8.53c(mol·kg-1)、总氮质量分数1.52g·kg-1、总Cd质量分数0.31mg·kg-1、总Pb质量分数30.50mg·kg-1。1.2试验设计本研究采用单一污染实验，在土壤中分别添加不同浓度的外源Cd、Pb（CdC12·2.5H2O和范中亮等：不同土壤类型下Cd和Pb在水稻籽粒中累积特征及其环境安全临界值793Pb(NO3)2），用去离子水配成溶液，再和土壤搅拌混匀，装入盆中备用。Cd、Pb分别设5个处理水平，其中Cd为：0、1、3、5、7mg·kg-1，Pb处理为：0、150、300、600、900mg·kg-1，试验采用直径25cm、高30cm的塑料盆，进行盆栽试验。每盆装土8.00kg，施0.80g纯氮（尿素）、0.68gP2O5（过磷酸钙）和0.73g纯钾（氯化钾），加水搅成匀浆，混匀之后放置20d。将购买的稻种浸种催芽，在沙培中生长，秧龄30d时移植于盆钵中。每盆4株基本苗，按大田栽培管理要求进行灌水和追肥，每个处理设5个重复。于2008年在南京农业大学牌楼实验基地进行盆栽试验，水稻于6月3日移栽，10月19日收获。1.3监测指标与方法样品采集：在水稻成熟后，单盆单收，分别取水稻籽粒和对应土样。籽粒碾磨成精米和米糠，在70℃下烘干至恒质量，然后磨碎、过100目筛、称量，备用，样品消化和铅、镉的测定采用石墨炉原子吸收分光光度法（GB/T17141-1997）。土样自然晾干，磨碎，过10目筛，称量，备用，重金属有效态含量的测定采用DTPA浸提法[17]。重金属测定以标准物质GBW08511、GBW08502(Cd（0.50±0.02）mg·kg-1，Pb（0.80±0.03）mg·kg-1)为内标，控制分析质量，Cd的回收率为83.8％～95.5％，Pb的回收率为85.4％～97.6％，每个样品重复测定4次。1.4统计分析分析结果进行平均值和标准差统计，统计检验采用SPSSforWindows16.0软件，显著性差异水平为P0.05。2结果与分析2.1土壤重金属Cd和Pb有效态含量从图1可得，在不同土壤环境下，土壤重金属Cd、Pb有效态含量与土壤重金属处理水平的相关性达到显著水平。并且在Cd和Pb处理水平分别为7和900mg·kg-1时，土壤中的重金属Cd和Pb有效态含量达到最大，分别是5mg·kg-1和600mg·kg-1处理水平时潮土条件下的1.3倍和1.9倍；水稻土条件下的2.1倍和1.3倍。土壤重金属Cd、Pb有效态含量在不同土壤环境下，表现出明显的土壤类型之间的差异性（P0.05）。在同一重金属处理水平下，重金属Cd、Pb有效态含量在水稻土条件下要明显高于潮土条件下的，比如在Cd和Pb的处理水平分别为7mg·kg-1和600mg·kg-1时，水稻土条件下的Cd和Pb有效态含量是潮土下的2.5倍和1.8倍，差异达到显著水平。2.2水稻籽粒对土壤Cd的富集图2表明，在不同的土壤环境下，在Cd处理水平为1～5mg·kg-1时，水稻籽粒对Cd的富集随着Cd处理水平的增加而增加，当Cd处理水平为7A0.00.40.81.201357w(Cd处理)/(mg·kg-1)w(样品Cd)/(mg·kg-1)精米米糠P0.00.40.81.21.601357w(Cd处理)/(mg·kg-1)w(样品Cd)/(mg·kg-1)精米米糠图2两种土壤类型条件下Cd处理与样品中Cd含量之间的关系（A表示潮土；P表示水稻土，下同。）Fig.2RelationshipbetweenCdtreatmentsandthecontentofCdsamplesunderthetwotypesofsoilCd0.00.71.42.12.83.501357w(Cd处理)/(mg·kg-1)w(土壤Cd有效态)/(mg·kg-1)潮土水稻土Pb01002003004005006000150300600900w(Pb处理)/(mg·kg-1)w(土壤Pb有效态)/(mg·kg-1)潮土水稻土图1土壤重金属Cd、Pb有效态含量与处理质量分数的关系Fig.1Relationshipbetweentheeffectivecontentsofsoilheavymetalandtreatmentsofheavymetal794生态环境学报第19卷第4期（2010年4月）mg·kg-1时，籽粒对Cd的富集呈现出下降的趋势。在5mg·kg-1处理水平下，籽粒对Cd的富集达到最大，比如水稻土下精米和米糠对Cd的富集量，与对照相比，分别是对照的16.9和9.5倍，差异达到极显著水平。精米和米糠对Cd富集量虽然在Cd的7mg·kg-1处理水平略低于5mg·kg-1处理水平，但仍高于3mg·kg-1处理水平时的富集量。在不同土壤环境下，精米对Cd的富集要高于米糠。比如，在水稻土条件下，Cd处理水平为5mg·kg-1时，精米富集Cd的量是米糠的1.4倍。同时，水稻籽粒对Cd富集表现出明显的土壤类型之间的差异性（P0.05），水稻土条件下水稻籽粒对Cd富集显著高于潮土下的。比如在Cd处理水平为5mg·kg-1时，水稻土环境下的籽粒对Cd富集是潮土下的1.4倍。2.3水稻籽粒对土壤Pb的富集图3表明，在不同土壤类型下，籽粒（精米和米糠）对Pb富集随着Pb处理质量分数的增加而呈现递增的趋势，在处理组合间，差异都达到显著水平（P0.05）。其中在Pb处理水平为900mg·kg-1时，精米和米糠对Pb富集均达到最大，与对照相比，潮土条件下分别是对照的4.5和3.2倍；水稻土条件下分别是对照15.0和22.1倍。在Pb的不同处理水平下，精米和米糠对富集Pb上表现出显著差异，精米对Pb富集的量低于米糠的，比如Pb处理水平为900mg·kg-1时，潮土条件下米糠对Pb富集是精米的2.0倍，水稻土条件下是4.4倍。同时，籽粒对Pb富集在不同处理水平下，表现出明显的土壤类型之间的差异，水稻土条件下籽粒对Pb富集的量高于潮土的，比如Pb在600mg·kg-1处理水平下，差异达到极显著水平（P0.01），水稻土条件下精米和米糠对Pb富集分别是潮土的3.7和6.1倍。2.4相关性分析表1显示，不同土壤类型下，Cd处理水平与精米Cd含量、米糠Cd含量、土壤Cd有效性含量相关系数范围在0.84～0.99之间，其中与土壤Cd有效性含量相关性达到极显著水平（P0.01）；与潮土下的精米Cd含量、水稻土下的米糠Cd含量相关性达到显著水平。土壤Cd有效性含量与精米、米糠相关系数范围在0.86～0.92之间，其中与潮土下的精米Cd含量以及水稻土下的精米Cd含量、米糠Cd含量相关性达到显著水平（P0.05）。但是，Cd处理水平和土壤Cd有效性含量与潮土下的米糠Cd含量相关性均未达到显著水平。表1显示，在不同土壤类型下，Pb处理水平和土壤Pb有效性含量分别与精米Pb含量和米糠Pb含量之间相关性均达到极显著水平；Pb处理水平与土壤Pb有效性含量相关系数在0.98以上，达到极显著水平。2.5水稻产地土壤Cd和Pb的安全临界值表2显示，在不同土壤类型下，根据水稻籽粒富集Cd、Pb含量与土壤中Cd、Pb含量对应关系，模拟出作物富集Cd、Pb和土壤Cd、Pb之间的方程（表2），然后基于国家大米中镉、铅限量标准（GB2762-2005，0.2mg·kg-1），即把0.2mg·kg-1带入公式，得出土壤Cd、Pb临界值分别为，Cd：1.63和0.74mg·kg-1；Pb：230mg·kg-1和110mg·kg-1（潮土和水稻土），均高于国