闭路核燃料循环技术研究进展

闭路核燃料循环技术研究进展摘要：本文基于铀-钚循环的核燃料循环体系，介绍了燃料循环的前段与后段技术，并对“一次通过”循环、热堆闭式循环和快堆闭式循环的特点进行了分析和比较；介绍了核燃料循环的技术现状和主流发展趋势关键词：燃料循环前段后段研究进展1.引言核裂变能系统的核燃料循环(本文指铀-钚循环)指从铀矿开采到核废物最终处置的一系列工业生产过程，核燃料循环是人类实现核裂变能应用的基础。以核燃料元件在核反应堆中应用为分界，包括铀矿勘查采冶、铀纯化转化、铀同位素分离和核燃料元件制造的技术过程称为燃料循环的前段技术；核燃料从反应堆卸出后(乏燃料)的处理和处置技术过程称为核燃料循环的后段技术。2.燃料循环的前段技术[1]2.1.铀资源的勘查和开发技术在最先开始阶段，铀矿的开采与传统的金属开采方法一样，采用坑道、竖井的地下开采方法，或采用剥离覆盖的露天开采等常规方法。开采的铀矿石采用搅拌浸出，并针对不同矿石特性进行酸浸或碱浸。以后奥林匹克坝等巨型多金属铀矿的发现，铀作为副产品得以开发；同时堆浸和原地爆破浸出也发展起来，美国、中亚等低品位、大矿量砂岩型铀矿地浸方法的成功开发，使铀矿开采技术迈人一个新阶段。利用生物特性的细菌浸出技术也逐渐发展起来，并在生物菌种的选育和培养方面不断取得突破，与浸出技术有机结合，正逐步应用到铀资源开发的实际工作。世界上天然铀生产方式一直以常规的井下开采和露夭开采为主，但采用地浸技术采铀呈逐年增加的趋势。2.2铀转化技术铀及铀化合物的转化过程，称为铀转化。由于原料来源及其性质不同，产品用途各异，使铀转化的目的和要求也不同。按照转化对象不同，铀转化分为天然铀转化、浓缩铀转化、堆后铀和贫袖转化三类:第一类为天然铀转化。将铀矿浓缩物加工成为UO3或UO2，经过氢氟化转化成UF4，再经过氟化成UF6，供铀同位素分离厂做原料，或者UF4经过钙热还原得到金属铀。第二类为浓缩的铀-235的转化。将浓缩过的铀-235的氟化物转化为铀氧化物和金属铀。第三类为堆后铀(后处理回收的铀)转化成UF6，以便铀的重新富集再利用，及贫铀转化。由于第一类天然铀的转化过程在铀的转化过程中占绝大部分，因此，一般意义上的天然铀转化就是指从铀矿浓缩物到氟化成UF6的转化过程。2.3铀同位素分离技术国际上比较成熟并已用于工业规模生产的铀浓缩技术有气体扩散法和气体离心法，激光法还处于工程研发阶段。在上述两种工业应用的铀浓缩技术中，目前气体扩散法的生产能力只占1/3左右，其他的基本上用气体离心法进行生产。由于气体扩散法分离系数小，需要串联上千个分离级，设备尺寸大、数量多，工厂占地面积大，且能耗高，经济性差，正逐步被气体离心法所替代。铀浓缩的激光同位素分离技术，一类是原子蒸汽激光同位素分离(AVLIS)、另一类是分子激光同位素分离(MLIS)和同位素选择性激光活化化学反应(CRISLSA)。2.4核燃料元件技术核燃料元件技术是核燃料循环前段技术的最后一个环节，铀燃料按设计经过加工制成芯块，进而加工成元件棒，再进一步制成核燃料组件。不同堆型有不同的燃料结构形式和生产工艺：大多数动力堆采用陶瓷燃料二氧化铀，压水堆、沸水堆、重水堆都采用二氧化铀芯块做燃料，由锆合金做包壳。少量发电用反应堆采用金属铀。世界上一半以上的研究堆使用高浓铀(235-U丰度》=20%)；钚生产堆用铀金属或铀一铝合金做燃料，采用铝或镁的合金做包壳。MOX燃料的制造工艺一般采用UO2和PuO2两种粉末做原料，采用机械混合法制备。MOX燃料无论用于热堆，还是用于快堆，都可以消耗分离钚库存，节省铀转化和铀浓缩费用，减少废物体积，因此MOX燃料具有良好的市场前景。3.燃料循环的后段技术根据采取的核燃料循环后段技术，核燃料循环又分为闭式核燃料循环和“一次通过”式核燃料循环，两种循环方式在核燃料循环前段没有差别。闭式核燃料循环是指回收乏燃料中的铀、钚等易裂变材料以及可以利用的次锕系元素等物质，易裂变材料再加工制造成核燃料元件，其他放射性核素作为废物最终处置；“一次通过”式核燃料循环是指将乏燃料作为放射性废物直接最终处置。闭式燃料循环又包括热堆的闭式燃料循环和快堆的闭式燃料循环。目前，国际上对于采用闭式燃料循环还是“一次通过”循环尚无共识。尽管按照目前的铀价和估计的铀资源，“一次通过”循环的经济性略优于闭式循环，但从可持续发展的角度出发，为了充分利用铀资源和减少核废物体积及其毒性，闭式燃料循环是必由之路。3.1.“一次通过”式核燃料循环核燃料“一次通过”循环是最为简单的循环方案，在铀价较低的情况下较为经济，也有利于防核扩散。但该方案存在如下问题：(1)铀资源不能得到充分利用“一次通过”循环方式的铀资源利用率约为0.6%，作为废物处置的乏燃料中仅有3%~4%为高放废物，而乏燃料中约占96%的U和Pu被当作废物进行直接处置，造成严重的铀资源浪费。地球上己查明的常规铀资源(低于130USMYM/kg）约为4.74x10^6t，待查明的常规铀资源约为1.0x10^7t[2]。据IAEA的预测，2050年全世界核电装机容量将从目前的370GWe提高到1500GWe(中值)[3]，这意味着，如果采用一次通过循环方式，地球上的常规铀资源仅能使用60-70a，无法满足世界核能可持续发展的需要。(2)需要地质处置的废物体积太大将乏燃料中的废物(裂变产物和次锕系元素)与大量有用的资源(铀、钚等)一起直接处置，将大大增加需要地质处置废物体积。即使按照全世界目前的核电站乏燃料卸出量(约1x10^4tHM/a)估算，“一次通过”循环方式需要全世界每6-7a就建造一座规模相当于美国尤卡山库(设计库容7x10^4tHM)的地质处置库。只要全世界核电装机容量增加1倍，则就需每3-4a左右建设一座地质处置库，这显然是难以承受的负担。(3)对环境安全构成长期威胁由于乏燃料中包含了所有的放射性核素，其长期放射性毒性很高，要在处置过程中衰变到天然铀矿的放射性水平，将需要10万年以上，如此漫长的时间尺度带来诸多不可预见的不确定因素。所以，“一次通过”方式对环境安全的长期威胁极大。3.2.热堆的闭式燃料循环3.2.1.闭式热堆燃料循环的特点闭式热堆燃料循环可适度提高铀资源利用率和减少放射性废物体积。如前所述，闭式热堆燃料循环方式是通过后处理将热堆乏燃料中的Pu和U提取出来，回到热堆进行再循环，以提高铀资源利用率。一座1GWePWR核电站每年卸出的乏燃料约为25t，经后处理产生的高放玻璃固化废物约为5t(或3m^3)[4]。这意味着，与乏燃料直接处置相比，后处理高放废物量降低了约80%。COGEMA公司UP3后处理厂的运行经验表明，后处理产生的需要地质处置的所有长寿命废物体积低于0.5m^3/tHM(0.115m^3高放玻璃废物和0.35m^3中放a废物)[5]，而乏燃料直接处置的体积为2m^3/tHM(COGEMA1996年数据)。后处理分离Pu在热堆中循环一次后的放射性毒性可比乏燃料降低50%~80%[6]。按理论推算，经热堆多次循环后，需处置废物的长期放射性毒性可降低90%，但是这需要几十年[5]才能实现。当然，后处理高放废物中仍然含有所有的次锕系核素(MA)和长寿命裂变产物(LLFP)，其放射性危害依然长期存在。3.2.2.闭式热堆燃料循环的局限性应当指出，Pu在热堆中循环对铀资源利用率的提高是十分有限的。多种因素使钚在热堆中的循环次数受到限制，当燃耗低于40Gw·d/t时，最多可循环4次；当燃耗高于50Gw·d/t时，只能循环1~2次[7]。迄今国际上仅实践了Pu一次再循环。至于堆后铀的再循环，由于其中的232-U和236-U衰变时的辐射较强，且232-U的衰变子体为强Y辐射体(尤其是238-Tl)，使得堆后铀的转化与浓缩需要屏蔽；232-U是中子毒剂，使得铀浓缩需要更高的丰度。综上所述，热堆燃料循环仅能使铀资源的利用率提高0.2~0.3倍，循环过程又受到许多限制，故其对核能可持续发展的贡献是相当有限的。3.3.闭式快堆燃料循环[8]3.3.1.可以实现铀资源利用的最优化核燃料在热堆中“一次通过”，铀资源的利用率不到1%；闭式热堆燃料循环仅能使铀资源的利用率提高0.2~0.3倍；而采用闭式快堆循环，一般认为可使铀资源的利用率提高50~60倍[9]。由此可见，只有发展快堆及其燃料循环系统，才能充分利用铀资源，实现核能的大规模可持续发展。按目前全世界核电站(360GWe)对核燃料的使用水平，地球己探明的常规铀资源仅能使用60~70a；即使实现钚的热堆循环，也只能维持80~100a。据IAEA组织的INPRO计划的预测，2020年和2050年全世界核电装机容量将分别达到600GWe和1700GWe。显然，如果不走快堆增殖燃料之路，地球己探明的常规铀资源将无法满足今后世界核能发展的需要。3.3.2.可以实现核废物的最少化在快中子谱条件下(包括快中子临界堆和次临界堆)，所有锕系核素都具有一定程度的裂变性能。所以，快堆不仅可以焚烧Pu的各种同位素，而且可以嬗变MA。LLFP的嬗变依赖于热中子俘获反应，在快堆包裹层中建立热中子区即可实现LLFP(如99-Tc和129-I}的嬗变。由此可见，通过闭式快堆核燃料循环(包括分离一嬗变)，不仅可以充分利用铀资源，实现铀资源利用的最优化，还能大大减少高放废物的体积及其放射性毒性，实现核废物的最少化。3.4.乏燃料后处理技术乏燃料后处理技术复杂，敏感性强，是世界各国关注的焦点。乏燃料中含有许多有价值的物质，其中未用完的铀和新生成的钚可以通过Purex流程加以回收复用，Purex流程是以TBP/煤油为萃取剂，用两个萃取反萃循环完成铀、钚与裂变产物的分离与各自的净化，同时包括复杂的首端与铀钚尾端过程，目前商用后处理厂分别得到铀和钚产品，法国开发了铀钚部分分离的所谓COEX流程，其主要工艺仍与Purex流程一样，但在钚线循环加入部分铀，得到铀钚混合物产品和纯净铀产品，其出发点是“防止核扩散”，该流程对于后续的MOX元件制造而言有很多益处，可以大大节省杯同位素匀化的能耗。3.5.分离一嬗变技术分离-嬗变技术是指通过化学分离把高放废物中的次锕系元素和长寿命裂变产物分离出来，再制成燃料元件或靶件送到反应堆或加速器中，通过核反应使之嬗变成短寿命核素或稳定元素。采用该技术可降低放射性废物的长期危害，实现放射性废物的减害处理；也可减少需要深地层处置的废物体积。由此可减少公众对放射性废物长期储存安全性的优虑，使公众易于接受。分离一嬗变技术可分为分离和嬗变两个方面。世界上使用较早的分离流程为Purex流程。而水法组分离研究流程也相当繁多，各有所长，也存在着某些改进的地方。对于锕系镧系元素分离流程，有法国(欧盟)的BTP流程，德国的Alina流程；对于锶和铯的分离流程。有美国的冠醚流程和俄罗斯的硼钴酸盐流程。嬗变是核素在中子照射下发生的核转换过程，目的是使长寿命核素转变成短寿命核素或稳定核素，从而消除长寿命核素的长期放射性危害，并利用嬗变所释放的能量。嬗变反应可以是裂变反应，也可以是中子俘获反应。目前可提供中子源的嬗变设施包括热中子和快中子反应堆。由于在热堆中的嬗变以热中子俘获为主，这就增加了对MA殖变后产生新MA的技术操作难度，而对LLFP嬗变所需时间很长，因此世界上一般不采用热堆作为嬗变设施。而快堆的中子谱较硬，对MA的嬗变效率较高，它的中子通量高，嬗变LLFPs比热堆更加有效。必须指出，应用快堆和加速器驱动的次临界系统ADS的嬗变技术，可以大大降低核废物的放射性毒素，大大减少高放废物的体积，但都不可能完全消灭MA和LLFP。所以，地质处置库的建造仍然是不可避免的。4.核燃料循环技术研究进展4.1.核燃料循环前段技术发展方向与前景[1]在铀资源勘查开发方面，在继续寻找大型高品位、不整合面型铀矿床和大矿量、低品位的可地浸砂岩型铀矿床的同时，也注意勘查开发非常规铀资源及将铀作为副产品的铀资源。因此，在勘查技术方面，进一步创新地质理论，总结成矿规律，得出比较符合客观实际的找矿模式，采用遥感技术、地理信息系统、综合地质物化探技术，先