氮氩流量比对直流溅射制备的ScAlN晶格质量和电学特性的影响

氮氩流量比对直流溅射制备的ScAlN晶格质量和电学特性的影响摘要钪铝氮合金薄膜是通过直流反应磁控溅射使用钪铝合金（Sc0.06Al0.94）靶制备于n硅衬底上。我们研究了氮氩流量比对ScAlN薄膜的晶体结构、表面形态、电学特性的影响。结果是，在统计上证明了氮氩流量比在溅射过程中是个重要的控制因素。按照θ/2θ扫描的峰强度和（002）峰的半最大值全宽的测量，ScAlN薄膜的晶体质量先上升随后下降，在氮氩流量比为3.3:7时达到最佳晶体状态。ScAlN薄膜最佳的表面形态在氮氩流量比为3.2:7、3.3:7、3.4:7时获得，然后表面粗糙度在3.3：7时达到最小值2.612nm。电阻率和介电常数先增加到最大值3.35×1012Ωcm和13.6，然后随着氮氩比率的增加而减小。而且相较于未掺杂的AlN薄膜，ScAlN薄膜体现了更高的电阻率和介电常数。此外，当氮氩流量比是3.3:7时，获得了最高击穿场强和最低泄露电流，值分别是1.12MV/cm和3×10−8A。1.介绍目前，有小规模、高频率、大带宽、实时信号处理等优点的表面声波器件对通讯和声呐应用很重要。但是，随着微电子、通讯和其他领域的飞速发展，高频率范围、低插入损失、大机电耦合系数（k2）、和互补金属半导体有稳定集成性的SAW器件对上述运用非常必要。在压电薄膜材料中，ZnO很难使用沉积技术，保证可重复结果，以及它和其他集成电路材料的反应使它很难和标准互补金属氧化物半导体工艺相结合。而且其他普通压电材料导致锆钛酸（PZT），一种更难在硅上加工整合成薄膜的材料，展现的质量要素对SAW运用太低，尤其对集成电路制造设备担忧，因为在互补金属氧化物半导体流水线有污染风险。AlN压电薄膜在SAW运用方面非常有吸引力，因为它对卓越性能独一无二的结合，比如高声速、高热导性，高电阻率、低声损失。此外，AlN和传统硅工艺完全兼容。但是，当和PZT以及ZnO相比时，AlN展现了低机电耦合系数（kt2）和压电常数（d33），这某种意义上限制了AlN的广泛运用。最近，表明了Al被Sc取代可用于压电响应的提高。实验证明了x=0.43的ScxAl1−xN合金的压电模量d33增加了400%。也证明了通过增加ScN至20mol%合铸AlN，机电耦合系数kt2增加了7%到10%，这对AlN薄膜运用于SAW器件是至关重要的。与压电响应一样，薄膜的晶体质量、电阻率、压电性能和SAW器件的性能紧密联系。但是，少有关于沉积技术对ScAlN薄膜的晶体质量、电学性能的研究报告。氮氩流量比是直流反应磁控溅射沉积ScAlN薄膜过程中的关键因素，它直接影响膜的晶体质量和电学性能。本文系统研究了氮氩流量比对晶体结构，表面形态和电学性能的影响。2.实验改变氮氩流量比，从3:7变化到3.5:7，ScAlN薄膜通过直流反应磁控溅射制备于n型（100）硅衬底上。硅衬底依次用丙酮、无水酒精和去离子水清洗，为膜生长确保干净表面。铂薄膜制备于衬底上作为下电极用于电学性能测量。因为钪铝合金有效保持ScAlN薄膜中的钪浓度常数，这系列实验中运用99.99%纯度的钪铝合金靶（直径110nm，质量成分比Sc:Al=0.1:0.9）。溅射腔被疏散至压强小于4.0×10−4Pa，然后引入高纯度的氩气（99.99%）和氮气（99.99%）。在沉积之前，钪铝合金靶在相同沉积条件下清洗两分钟。所有ScAlN薄膜厚度控制在2μm。ScAlN薄膜的晶体结构和晶体取向通过XRD和电子扫描显微镜SEM研究，膜的表面形态用AFM(原子力显微镜)观察，电学特性分别用标准铁电测试系统，绝缘电压试验装置，阻抗分析仪分析。3.结果和讨论3.1晶体取向众所周知，压电薄膜的压电响应强烈依赖于晶体取向。ScAlN薄膜的晶体结构用XRD研究来弄清楚氮氩流量比的影响。如Fig.1(a)所示，（002）取向峰的XRD强度随着氮氩流量比的增大而增大，在氮氩流量比为3.3:7时显示了最大值。大于3.4:7时，（002）峰的强度明显下降。这可能意味着大于3.4:7时晶格生长更无序。另一方面，x射线的摇摆曲线的半最大值全宽逐渐降低，然后在大于3.4:7时上升，如Fig.1(b)所示。这表明着晶体取向被氮氩流量比强烈影响。按照θ/2θ扫描的峰强度和（002）峰的半最大值全宽的测量，ScAlN薄膜最佳晶体质量在氮氩流量比为3.3:7时获得。这也是在预期之中，因为反应气体N2的大量供应和更高的靶原子迁移率允许（002）取向更好的外延生长。Fig.2显示了纯AlN膜和在氮氩流量比为3.3:7时制备的钪掺杂的ScAlN薄膜的（002）优先取向的图像。在20到60度的扫描范围内，只能发现（002）衍射峰，这意味着掺杂元素钪不存在于钪和氮化钪中。Fig.2的插图显示了ScAlN薄膜（002）峰相比于纯AlN膜有一个相对明显的小角度方向偏离。可能的原因离子直径大于的铝的钪掺杂进入了AlN晶格的纤维锌矿结构，导致了偏移。此外，ScAlN薄膜SEM峰的小角度方向偏移表明c参数的增加。这意味着更小晶格和衬底失配，这将减小膜中的压力。Fig.3显示了在3.3：7氮氩流量比下制备的ScAlN薄膜SEM横截面示图，可以从照片中看到ScAlN薄膜厚度大约是2μm和明显的柱状结构这XRD图像所表明的相一致。3.2表面形态当运用压电膜于SAW器件中，压电膜的表面粗糙度对器件的质量有关键的影响。因为表面声波在表面传播，从表面到内部的能量都在一个波长之内。所以当粗糙程度超过一个波长时，表面声波不能通过。通常，膜的表面粗糙度需要小于30nm。敲击模式的原子力显微镜被用来表征所有层的表面形态。如Fig.4和Fig.5所示，ScAlN薄膜在氮氩流量比是3.2:7,3.3:7,3.4:7时沉积有更好的表面形态，表面粗糙度的均方根小于3nm。特别的，在3.3:7时形成的膜表面由均匀尺寸的晶粒紧密构成，表面粗糙度达到了最小值2.612nm。3.3电学性能电阻率和介电常数是衡量压电膜电学性能的重要指标。电阻率越高，膜的介质损失和弛豫频率就越低，这有助于减少SAW器件的插入损失。介电常数则影响尺寸，插入损失，器件的机电耦合系数，高介电常数可以减小压电器件的尺寸和介电损失，这将有助于实现器件的小型化和低损耗。但是介电常数和机电耦合系数成反比例，因此，获得中等介电常数对改善SAW器件的性能有重要意义。Fig.6显示了ScAlN薄膜的电阻率和介电常数随氮氩流量比的变化图。随着氮氩流量比的上升，电阻率先增加后减小，在氮氩流量比为3.3：7时达到最大值3.35×10-12Ωcm。介电常数以相同规律变化，在氮氩流量比为3.3:7时达到峰值13.6。我们认为可能的原因是当氮氩流量比比较低，膜是非结晶的并富含铝、钪原子。不完全结晶导致空缺和间隙缺陷，从而引起低电阻率和低介电常数。随着氮氩流量比增加，高质量的膜结晶形成，就是均匀尺寸，几乎没有缺陷。这导致了高电阻率和低泄露电流。相应的介电常数也高了。当氮氩流量比太大，因为过度结晶、晶粒变粗、晶界数目增加，膜的泄露电流增加了，这导致了膜的电阻率和介电常数减小了。对（002）优先取向的纯AlN薄膜的电学性能测量用相同设备进行。获得它的电阻率是2.0×1011Ωcm，介电常数8.9。最后我们得出结论钪替代铝导致了电阻率和介电常数的增加。此外，泄漏电流和介电击穿场强的测定对节点材料很重要。Fig.7显示了泄漏电流和介电击穿场强随氮氩流量比的变化图。随着氮氩流量比的增加，击穿场强先增后减，在氮氩流量比3.3:7达到最大值1.12MV/cm。泄露电流先减小在3.3：7达到最小值3×10−8A，随后上升。但是当气体比是3:7。膜是非结晶的并富含铝、钪原子，所以膜有高泄露电流和低击穿场强。4.结论一系列ScAlN薄膜通过直流反应磁控溅射制备，氮氩流量比从3:7变化到3.5:7。系统地研究了氮氩流量比对晶体结构、表面形态、电学性能的影响。（002）取向峰的XRD强度随着氮氩流量比的增加而增加，在3.3:7时达到最大值。大于3.4:7时，（002）峰的强度明显减小。按照θ/2θ扫描的峰强度和（002）峰的半最大值全宽的测量，ScAlN薄膜的晶体质量先上升随后下降，在氮氩流量比为3.3:7时达到最佳晶体状态。在3.3:7沉积的膜SEM图象显示了柱状结构，这和XRD显示的结构相一致。ScAlN薄膜的最佳表面形态在氮氩流量比是3.2:7，3.3:7,3.4:7时获得。表面粗糙度在3.3:7时达到最小值2.612nm。电阻率和介电常数以相同规律变化，先增加到最大值3.35×1012Ωcm和13.6，然后随比率增加而减小。而且，相比于未掺杂的AlN薄膜，ScAlN薄膜展现了更高的电阻率和介电常数。此外，当氮氩流量比是3.3:7时，得到了最高击穿场强和最低泄露电流，值分别是1.12MV/cm和3×10−8A。