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1提高塔式复合人工湿地处理农村生活污水的脱氮效率1摘要：努力保护水源，尤其是在乡镇地区的饮用水源，是中国污水处理当前面临的主要问题。氮元素在水体富营养化和对水生物的潜在毒害方面的重要作用，目前废水脱氮已成为首要关注的焦点。人工湿地作为一种小型的，处理费用较低的方法被用于处理乡镇生活污水。比起活性炭在脱氮方面显示出的广阔前景，人工湿地系统由于溶解氧的缺乏而在脱氮方面存在一定的制约。为了提高脱氮效率，一种新型三阶段塔式混合湿地结构----人工湿地（thcw）应运而生。它的第一部分和第三部分是水平流矩形湿地结构，第二部分分三层，呈圆形，呈紊流状态。塔式结构中水流由顶层进入第二层及底层，形成瀑布溢流，因此水中溶解氧浓度增加，从而提高了硝化反应效率，反硝化效率也由于有另外的有机物的加入而得到了改善，增加反硝化速率的另一个原因是直接通过旁路进入第二部分的废水中带入的足量有机物。常绿植物池柏（Taxodiumascendens），经济作物蔺草（Schoenoplectustrigueter），野茭白（Zizaniaaquatica），有装饰性的多花植物睡莲（Nymphaeatetragona），香蒲（Typhaangustifolia）被种植在湿地中。该系统对总悬浮物、化学需氧量、氨氮、总氮和总磷的去除率分别为89%、85%、83%、83%和64%。高水力负荷和低水力负荷（16cm/d和32cm/d）对于塔式复合人工湿地结构的性能没有显著的影响。通过硝化活性和硝化速率的测定，发现硝化和反硝化是湿地脱氮的主要机理。塔式复合人工湿地结构同样具有观赏的价值。关键词：人工湿地；硝化作用；反硝化作用；生活污水；脱氮；硝化细菌；反硝化细菌１.前言对于提高水源水质的广泛需求，尤其是提高饮用水水源水质的需求是目前废水深度处理的技术发展指向。在中国的乡镇地区，生活污水是直接排入湖泊、河流、土壤、海洋等水源中。这些缺乏处理的污水排放对于很多水库、湖泊不能达到水质标准是有责任的。许多位于中国的乡镇地区的社区缺乏足够的生活污水处理设备。由于山区地形、人口分散、经济基础差等原因，废水的收集和处理是很成问题的。由于资源短缺，经济欠发达地区所采取的废水处理技术必须低价高效，并且要便于施用，能量输入及维护费用较低，而且要保证出水能达标。在另一方面，在中国，许多河流、水库、湖泊的氮含量没有达到国家和当地的政府的标准。虽然许多湖泊、大部分入海口、基本上所有的海岸的水看起来都很清1EcologicalEngineering，Fenxia，YingLi。2洁，但是氮元素仍然在水体富营养化中扮演着一个主要的角色。因此相关叫做“新农村”国家标准已经颁布了。这个新标准规定，乡镇地区的的生活废水必须经过处理才能排入水源或土壤中。人工湿地已经被科学的伴随腐败过程重新回到水中。生物硝化反硝化作用依赖于很多因素如：温度、pH、碱度、电势和可利用的溶解氧。NH3-N的脱除大部分依赖于氧气的供应。连续不断的流水的反应床是一般是厌氧的。由于植物运输氧气到其根部，并在根部生长了好氧微生物，因此在靠近根部的地方NH4+由如亚硝化单细胞菌此类的硝化细菌氧化为亚硝酸盐，发生了硝化反应，然后由带有相同霉的细菌氧化为硝酸盐，如硝化杆菌。随后在湿地的一个厌氧区域扩散并且在有乳酸或是氢气这样电子源存在的情况下，硝酸盐为一个庞大的被称作硝酸盐生产者的的细菌群落提供电子。硝酸盐最后转化为氮气释放入大气中(Drioetal.,1997)。硝化速率比反硝化速率明显偏低，事实上，硝化速率变成了氮的脱除的限制因素。当1gNH3-N被氧化为NO3-N，需要4.3g氧气。当NH3-N为1mg/L时，直到溶解氧浓度达到4.6mg/L硝化反应才能进行。入水BOD中过量的矿物质与溶解氧都与硝化作用缓慢与否有关。无论如何，由水培养殖产生的氧气是有限的。与水生植物多寡相关的水底氧气的释放量据报道是在0.5-5.2g/(m2d)左右(CaffreyaandKempb,1991)。在人工湿地的次级生长床层（VSB）表面水的溶解氧通常是偏低的。比如，次级生长床层（VSB）的微型植物系统的溶解氧浓度通常会小于1ppm(SteinbergandCoonrod,1994)。许多研究已经显示很多大型水生植物根部的溶解氧浓度远远需具备两个环境条件：对于反硝化反应的一个必要条件是厌氧沉淀物（氧化还原电位小于300mv）的存在；另一个条件是碳源的提供(Vymazal,2005)。人工湿地植被脱除的氮有87%是依靠反硝化作用，剩余13%积累在沉淀和生物体中。凭借为反硝化提供有机碳和制造缺氧环境，植物体及其残渣和进水的有机物共同脱除大约50%的氮元素(vanOostrom,1995;Newmanetal.,2000)。反硝化1gNO3-N成为N2，相当于消耗BOD2.86g。并且被发现当碳氮（质量比）小于2.3可以限制反硝化反应的速率。无论如何，反硝化消耗的有机物在人工湿地结构的前端占有了主导位置，同时也导致了其后部有机物不足及反硝化效率低下。所以，如果人工湿地结构一部分的氧气是足够完成NH3-N的硝化，那么氮的硝化反硝化联合路径可以被改良；同时也意味着在人工湿地结构的另一部分对于反硝化是厌氧且有机物充足的。小型人工湿地结构处理乡镇生活污水是一门相对较新的技术，并且其物理、化学、生物的反应流程还没有完全弄清。综合表面水平流、自由水流和表面垂直流的优缺点，可以合并这几种系统彼此互补。这样可以产生低COD含量的出水，这种出水经过了完全硝化和部分反硝化，因此出水的总氮浓度会更低。研究目的：1.评价新型人工湿地的性能，塔式复合人工湿地（THCW），尤其是在高水力负荷的情况下脱氮效率。这种人工湿地结构设计通过瀑布形式的水流进行被动充氧从而提高废水3中溶解氧浓度进而提高硝化速率，依靠直接在湿地中间部分加入原废水提高反硝化速率，从而促进硝化反硝化过程。2.对于在人工湿地结构中常绿多年生木本植物和草本植物共同脱除氮的效率的评价，尤其是在冬季的阶段，且水中污染物方面表现出更好的性能，尤其是脱氮方面。２.材料和方法2.1系统描述我们研究队伍设计的人工湿地结构位于中国宁波某村。它包括三个部分，容积按照四十人排量设计。气候特这个时间段里出水比较接近于8℃（最低5℃）。第一部分和第三部分8m长6m宽1.0m深。反应床有三层构成，最底一层由厚20cm的洗净的砾石(2–6cm)构成，中间层由65cm厚的细砂(0.5–2.0cm)粒构成，最上层由15cm厚的土壤(0.1–0.2cm)构成。底面坡度大约1%。第三部分有三个环形的单元构成，直径分别为7m、5m和3m，由下向上每个0.6m深，表面积近似估算为38.5m2。由顶部向低处单元的溢流会立即产生的瀑布似的紊流可以增大溶解氧含量和维持含氧条件。图1塔式复合人工湿地水流示意图：1.进水区2.塔式区3.出水区4.湿地植物5.顶部环形区域6.中部环形区域7.底部环形区域8.瀑布似溢流湿地结构的底部用高密度的36株/m2种植密度种植香蒲（Typhaangustifolia）。表1THCW进水和出水的物理化学特性480%的原污水不断的流入湿地结构的第一部分。20%的污水由泵直接输入第二部分的环形结构最高层，溢流进入环形结构中间一层，之后流入最后一层。此时第二部分处理污水与第一部分处理后的污水一起流入湿地结构的第三部分并最终由其排出。水深由一个储水塔控制。在第一时段，前四个月（06年5月到8月）人工湿地结构以的16cm/d水力负荷运行（水力停留时间5.4d）。第二时段，之后八个月（06年9月到07年4月）人工湿地结构以的比较高的32cm/d水力负荷运行（水力停留时间2.7d）。这些生活污水在一个腐化池里先进行预处理（表一）。2.2分析方法2.2.1化学分析需每天采集第一部分的进水，第二部分的出水（仅在后八个月），第三部分的出水，每周混合水样的测试数据和结果搜集分析，需检测TSS，COD，NH3-N，TN，TP。每周检测现场每部分和每个环形处理单元的水温，pH，DO，TSS，COD，TN，TP和NH3-N要坚决的按照标准方法来检测控制（APHA,1998）。野茭白（Z.aquatica)）和蔺草（S.trigueter）在零六年十月和零七年五月分别被收割（砍掉植株所有水面上可见部分）。收割的植物在被蒸馏水洗过后在太阳下经过24小时的日照后投入105◦C下灼烧24小时。植物在干燥后的称重作为基本分析。被干燥和研磨过的植物碎末作为总氮（TKN）测量的准备，分析方法按照标准方法（APHA,1998）。2.2.2硝化及反硝化的测量在湿地结构第三部分的前端沉淀物上层的五厘米处存在潜在的硝化反应。使用的试验介质中每公升包含：0.14gK2HPO4；0.027gKH2PO4；0.59g(NH4)2SO4；1.20gNaHCO3；0.3gCaCl2·2H2O；0.2gMgSO4；0.00625gFeSO4；0.00625gEDTA；1.06gNaClO3；pH是7.5。氯化钠被用于抑制硝酸盐及亚硝酸盐的氧化。50mL沉淀污泥需要加入100mL试验介质25◦C在震荡器150rpm转速下培养。这种经处理过的样本在被培养2，6，20和24小时后被收集。亚硝酸盐的浓度用光度计测量。由亚硝酸盐产量和培养时间数计算出的线性回归，评估出的角系数可以计算出潜在硝化反应的量。结果以在样品中的体积损耗规范化的计算出来，最后以干重（DW）及明确的每小时每克干物质产生nmol亚硝酸盐表示。潜在亚硝化反应速率（PDR）被用乙炔抑制设备进行测量。沉淀物样本在第三部分的后部的四个地点采集（两个分散采集，两个呈柱状采集直径3.5cm），并且要立即用铝箔密封以防游离氧进入沉淀物样本。这四个样本分别投入四个容积为1500mL的锥形瓶中，加入添加营养元素的营养液进行培养（15mg/LNO3-N，72mg/LCa，10mg/LMg，27mg/LNa，39mg/LK和2.5mg/LPO4-P）。烧瓶顶部用氮气吹洗半个小时。烧瓶被置于旋转振荡器中60rpm转速震荡。样本在黑暗处20◦C培养八小时。每个小时使用注射器进行气体取样。顶部样本用气象色谱仪分析N2O的浓度（日本金岛公司气象色谱仪GC-14B），气象色谱仪带有一个电子捕获探测器操作温度340◦C。潜在亚硝化的反应速率以mgN2O-N/m2沉淀物每5小时表示。2.2.3微生物数量的分析人工湿地沉淀物中的硝化和反硝化微生物使用以下培养基用最大可能数量法计算（CarterandGregorich,2006）。计算硝化细菌的培养基配方如下：13.5gNa2HPO4；0.7gKH2PO4；0.1gMgSO4·7H2O；0.5gNaHCO3；2.5g(NH4)2SO4；14.4mgFeCl3·6H2O；18.4mgCaCl2·7H2O；1L蒸馏水；pH＝8.0。计算反硝化细菌的培养基配方如下：1.0gKNO3；0.1gNa2HPO4;；2.0gNa2S2O7；0.1gNaHCO3;；0.1gMgCl2；1L蒸馏水；pH7.0。用一根内径为4.7cm的玻璃管采集测量硝化和反硝化细菌的数量应远离泥水分界面（0–2cm）及过深的深度（5–8cm）。附着在岩石及水生植物体上的细菌剥离下来之后，然后用混合器将其溶于冷水驱散混合。经十个无菌的蒸馏水样稀释的沉淀物样本被转移到96格的包含各自培养基的微量滴定板上在28◦C下硝化细菌培养21d反硝化细菌培养5d。为了确定沉淀物的干重，10g的沉淀物在105◦C下被隔夜烘干直至产生衡重样本。在人工湿地结构运行期间，硝化和反硝化细菌的数量要每两月进行一次计算。2.2.4统计分析所有带有方差测验的统计分析都使用统计分析软件SPSS进行分析（StatisticPackageforSocialScience）。当p0.05时误差被认为是有效的。有效的误差用邓肯测试法进行评估。皮尔森相关分析适用于评估潜在反硝化效率和水力负荷之间有效的的线性相关，以及反硝化和水力负荷之间的关系。3.结果第二部分第三部分的出水中物理化学指标的变化在表