分子介质中强场激光非线性传播

单位代码10445学号2007020772分类号O437博士学位论文论文题目分子介质中强场激光非线性传播过程及X射线光谱学研究学科专业名称原子与分子物理申请人姓名苗泉导师姓名王传奎教授论文提交时间2013年4月10日独创声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得（注：如没有其他需要特别声明的，本栏可空）或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：导师签字：学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权学校可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。（保密的学位论文在解密后适用本授权书）学位论文作者签名：导师签字：签字日期：20年月日签字日期：20年月日山东师范大学博士学位论文i目录中文摘要…………………………………………………………………IAbstract……………………………………………………………….…..V第一章综述……………………………………………………………….11.1非线性光学概述..…………………………………...……………………….11.2激光技术的发展..…………………………..……………..…………………21.3脉冲激光与物质相互作用的研究..…………..………………..……………41.4同步辐射光源及X射线自由电子激光的发展....…………………………..51.5X射线光谱学简介….………………………..……………………………....71.6有机双光子吸收材料的发展………………..………………………………71.7本论文的研究意义及主要内容……………..………………………………8第二章理论基础…...……………………………………………………112.1经典电磁场方程………………….……………………………………….112.1.1麦克斯韦方程组………………….…………………………………112.1.2慢变幅近似及傍轴波动方程…………………..……………..…….122.1.3光场强度方程……………………………………………….132.1.4迟至时间坐标系……………………………………………..132.2量子体系状态方程………………………………………..……..……….142.2.1薛定谔方程………………………………………..……..…….…….142.2.2电偶极近似………………………………………..………..………..152.2.3几率幅方程………………………………………..………..………..152.2.4旋波近似…………………………………………..……….…….......162.2.5密度矩阵方程…………………………………….………….….....172.2.6布洛赫方程……………………………..…………………………....182.2.7速率方程……………………………………………………………..192.3几种非线性光学现象…………………………….……………………....212.3.1双光子吸收……………………………….…….……………….....21山东师范大学博士学位论文ii2.3.2光限幅效应……………………………………….….…………........222.3.3面积定理…………………………………………….…………….....232.4X射线光谱学理论…………...………………….………………………….242.4.1X射线吸收………………………………………….…….…………242.4.2共振X射线散射…………………………………….…….…………252.4.3共振X射线散射持续时间…………………………..………………27第三章数值计算方法..…………………………………………….........293.1时域有限差分法……………………………………………………..........293.2预估校正运算法则…………………………………………………..........313.3克兰克—尼科尔森差分方法………………………………………..........313.4迎风差分方法...….…………………………………………………............33第四章有机分子介质光限幅效应的研究..…………………...…..........354.1光限幅效应：两步双光子吸收………………………………………........354.2溶剂效应对光限幅行为的影响：一步双光子吸收和两步双光子吸收......424.3金属酞菁化合物的光限幅效应：反饱和吸收…………..........................48第五章双光子吸收面积演化的研究…………………………………595.1理论模型……………………………………………………………............595.2超短脉冲激光在DBASVP分子中的双光子面积演化…………………60第六章超短脉冲在有机分子介质中局域场效应的研究…………….656.1理论模型…………………………………………………………656.2局域场效应对单光子共振传播过程的影响…………………………676.3局域场效应对单光子非共振传播过程的影响………………………70第七章基于分子解离态的X射线激射..………………………............737.1理论模型………………………………………………..……….….............737.2X射线激射过程：自捕获现象……………………………………............75第八章X射线拉曼散射：短时间近似.…………………………………818.1理论模型……………………………………………………………............818.2含时表象下的快散射………………………………………………………858.3数值模拟与讨论……………………………………………………………88山东师范大学博士学位论文iii第九章总结与展望......………………………………………….............959.1总结..………...………………………………...…………………..............959.2展望..………...………………………………...…………………..............96参考文献…..………...………………………………...………….............99攻读博士学位期间完成的论文………………………...........................109致谢……………………….......................................................................111山东师范大学博士学位论文I分子介质中强场激光非线性传播过程及X射线光谱学研究中文摘要强场激光一直是科学家们关注的热点。过去的几十年里，随着强场激光技术的发展以及近年来同步辐射光源和X射线自由电子激光光源的进一步发展，利用激光技术可研究的领域进一步拓展，应用的范围也日益广阔。由此引发非线性光学和X射线散射等相关科学向更加微观、精细的方向发展，并引发各种新现象、新理论的出现，激发了我们研究这一领域的热情。本论文的主要目的在于研究分子介质内部在激光作用下的微观机制，包括激光脉冲在分子介质中的动力学传播过程以及有关X射线光谱学的研究，解释和预测了各种新的非线性光学现象，取得了一些新的研究成果，对理论研究和实验工作均具有重要的意义。本论文的主要研究内容和结果如下：1、双光子吸收光限幅效应首先我们使用时域有限差分法和预估校正运算法则，通过求解描述粒子数密度的速率方程和描述脉冲光场的傍轴波动方程，研究了4,4-二(二苯基氨基)苯乙烯(BDPAS)分子在纳秒脉冲作用下的光限幅效应和动态双光子吸收截面。研究结果表明，介质的厚度及密度、入射脉冲激光的脉宽均是影响光限幅效应和动态双光子吸收截面的重要因素。进一步分析表明，在短脉冲作用下一步双光子吸收起主要作用，动态双光子吸收截面随脉宽成线性增加的关系。当脉宽增加至长脉冲范围时，两步双光子吸收取代一步双光子吸收，成为动态双光子吸收的主要机制。其次我们以4,4-二甲氨基二苯乙烯(BDMAS)分子为例，研究在纳秒及飞秒量级的激光脉冲作用下，溶剂效应对于分子介质的光限幅效应的影响。在纳秒脉冲作用时，我们采用速率方程和光场强度方程;而在飞秒量级的情况时，选取麦克斯韦方程组和密度矩阵方程。研究结果表明，纳秒激光脉冲作用下，当增加溶剂的极性即相对电导率时，光限幅效应略微降低。在飞秒脉冲作用下，光强较高时可观测到双光子吸收的饱和现象，且较强极性的溶剂使得分子介质显示出更宽广的光限幅窗口。但是在光限幅发生的区域内，降低溶剂的极性可以显著降低光强透射率，光限幅行为更加明显。我们进一步拟合计算了动态双光子吸收截面，分析表明，飞秒量级脉冲的作用下一步相干双光子吸收占主导地位，纳秒量级脉冲的山东师范大学博士学位论文II作用下两步双光子吸收成为主要吸收机制。最后我们研究了纳秒量级的长脉冲作用下，以反饱和吸收为主要机制的金属酞菁化合物的光限幅效应。基于体系迟豫时间范围跨度较大，将体系分为快变和慢变的两个子体系，并将速率方程多个方程式简化为描述基态粒子数的一个方程式。考虑入射光场脉冲的横向分布，我们使用克兰克—尼科尔森差分方法求解基态粒子数速率方程和光场傍轴波动方程。理论模拟结果显示，酞菁化合物分子具有显著的光限幅特性，并且金属中心元素越重，从基态0S至最低三重态1T的特征转移时间ST越短，光限幅行为越明显，主要原因是它们具有最大的系间跨越速率。与中心金属元素的作用不同，周边取代基团的作用相对较弱。进一步分析表明，包含单重态和三重态单光子吸收的两步双光子吸收通道)()(2110TTSS是主要光限幅机制。同时，酞菁化合物分子的光限幅行为明显依赖于光场强度，介质密度等因素。2、双光子吸收面积定理我们以一维不对称共轭分子DBASVP为例，从双光子面积定理和麦克斯韦—布洛赫方程出发，研究超短脉冲在该分子介质中的传播过程和双光子面积的演化规律。双光子面积定理与单光子面积定理的演化规律不同。根据由麦克斯韦—布洛赫方程推导得到的双光子面积演化式，我们计算了双光子面积随传播距离演化的严格数值解。严格的数值解与理论结果展现出不同的面积演化规律，主要原因是严格的数值解考虑了激光脉冲与分子介质作用过程中伴随产生的高次谐波等因素的影响，而双光子面积定理是慢变幅和慢变相近似下的单模电场传播，因此严格数值解更能准确反映双光子面积演化的真实情况。3、局域场效应我们采用预估校正运算法则和时域有限差分法数值求解全波麦克斯韦—布洛赫方程，在不考虑慢变幅近似和旋波近似下，研究局域场效应对于超短激光脉冲在稠密硝基苯胺(PNA)分子中传播过程的影响，并对激光脉冲与稠密分子介质的单光子共振吸收及非共振吸收相互作用过程给出详细的讨论。研究结果表明，单光子共振条件下，在稠密介质中或脉冲强度较强时，局域场效应比较明显，且脉冲传播速度变快，子脉冲之间的时间间隔变短。单光子非共振条件下的结果与单光子共振类似，只是入射脉冲强度提高时，考虑与不考虑局域场效应两种情况下的山东师范大学博士学位论文III脉冲时间间隔并没有增加。这说明当入射脉冲强度不同时，局域场效应对于脉冲与介质的相互作用具有不同的影响。4、基于分子解离态的X射线激射我们以HCl分子中的Cl原子核共振激发622/1p为例，理论模拟这一新的模型可以产生超短连续X射线脉冲。数值模拟计算中，速率方程使用预估校正运算法则求解，解离态X射线激光脉冲强度方程则使用迎风差分法。当分子被自由电子激光泵浦激发到解离