8英文翻译

2016届应用化学专业毕业论文—英文翻译1太阳光/紫外线作用下Bi4NbO8Cl分层级纳米结构的光催化在染料降解上的运用Bi4NbO8Cl的纳米结构由溶液燃烧反应制得。用扫描电子显微镜（SEM）分析可看到其形态为拨浪鼓状颗粒和纳米花瓣。纳米结构以及块状结构的Bi4NbO8Cl带隙测量的结果分别为3.4eV和2.6eV。在紫外光和太阳光作用下，光催化活性由Bi4NbO8Cl的纳米结构与块状结构的比较而得以体现。纳米Bi4NbO8Cl在紫外光作用下降解刚果红的速率要高于块状结构。然而，尽管有更宽的带隙，太阳光作用下该纳米结构表现出与块状结构类似的催化性能。实验证明，为达到硫化效果纳米Bi4NbO8Cl降解刚果红染料试剂中75.31％的有机碳需80min。对光致发光谱的研究表明，制备出纳米Bi4NbO8Cl可降低电子-空穴对的复合率。捕获实验则表明，超氧化物是使刚果红降解的活性物质。太阳光下光催化性能和复合率降低的不同，可以归因于纳米结构形态的不同。Bi4NbO8Cl纳米分层结构拥有独特的拨浪鼓和纳米花瓣形状，为层状材料的设计提供了原料，甚至可产生新的高效光催化剂。1简介光催化剂将获得越来越多的关注，因为他们可以通过获取大量有价值的阳光，并将其转换成可用的能量。半导体光催化是有希望的候选人，为环境污染提供了绿色和可持续的技术[1-3]。作为常规光催化剂的TiO2（3.2eV），对太阳光的利用率仅仅达到5%，研发其他半导体光催化剂变得非常重要[4]。因此，为了利用太阳光，我们已经开发了许多新型光催化材料。[5-8]经大量研究发现，Nb，Ta和p区元素例如Bi，Ga和In，都可以有效的获取可见光[9-11]。先前对铋基卤氧化物铁电特性进行了研究，最近，由于其独特的层状结构所具备的光催化活性，已引起很大的关注[9,12,13]。BiOX（X=Cl、Br、I）等层状材料在紫外光照射下降解的现象，与粉状P25降解甲基橙相景凡：环境友好型铋基材料的制备及其性能研究2比，表现出更好的光催化活性。除了设计新型材料之外，研究还集中在光催化剂的形态和颗粒尺寸上。据有关文献报道，随半导体表面积的增加，其催化活性也会有所提升[14]。在形态学上，对高表面能进行适当调解可以促进光催化活性，因此，在所需材料方面的制作方法应该吸引更多的关注[15]。从这个角度看，分层的纳米结构被证实大大有助于提高光催化活性。纳米光催化剂不仅有助于增加表面积，而且还可以通过调整传导和价带，提供调整带隙的可能性。除此之外，分层组装的纳米材料表现出的分子密度的再分配，导致了电子性质发生显著的改变[16]。目前，很多报道描述铋卤氧化物[17]纳米合成材料，具有各种形状和形貌，如纳米花，纳米线和纳米带。然而，铋基在Silen-Aurivillius阶段形态调整电子结构获得光催化活性的改性设计却较少得到关注。最近的一份报道表明，Bi4TaO8Cl的纳米颗粒隶属于Sillen-Aurivillius类，太阳光下对有毒染料刚果红的降解比大部分同类物都要快[18]。曾报道，由固态技术合成的块状Bi4NbO8Cl在可见紫外光[19]下可降解甲基橙，但Pt/Bi4NbO8Cl被指出比块状Bi4NbO8Cl表现出更多的活性。在目前的工作中，我们合成Bi4NbO8Cl分级纳米结构，与块状Bi4NbO8Cl对刚果红染料的降解进行对比，研究其表面形貌、带隙和光致发光特性对光催化性能的影响。在溶液中用燃烧合成法会更轻易的获得花瓣形状和较小的颗粒尺寸。研究块状和纳米Bi4NbO8Cl之间形貌特征的不同。较小尺寸的颗粒对于间隙率，Bi4NbO8Cl纳米结构上的带隙的影响，从光催化活性和光生电子-空穴对的再结合速率进行了研究。就我们所知，这是对燃烧合成纳米Bi4NbO8Cl紫外光/日光下其增强的光催化活性对刚果红染料的降解研究的首次报道。这项研究得出了有关形态影响的见解；材料的颗粒大小和层状材料的带隙所决定的光催化活性，将有助于制造高效，分层光催化纳米材料。2实验2.1制备方法2016届应用化学专业毕业论文—英文翻译3纳米Bi4NbO8Cl由溶液燃烧技术合成。将一定量的NbCl5，Bi(NO3)3·5H2O和BiOCl在水里混合。尿素作为燃料和悬浮溶液加入混合物后，会在达到600℃时燃烧，再恒温煅烧6h。将得到黄白色粉末。为便于比较，块状Bi4NbO8Cl也通过固态法合成。2.2材料表征使用D2移相器BrukerX射线衍射仪进行相位鉴定。颗粒大小和形态则是通过卡尔·蔡司场发射扫描电子显微镜来确定。带隙是由珀金埃尔默拉姆达45漫反射分光光度计来测定。PerkinElmerLS55分光光度计是利用光致发光进行测量。总有机碳（TOC）分析仪（耶拿分析仪器多N/C2100）用来定量测定染料的矿化程度。2.2.1光催化降解实验在紫外线和太阳光下，通过纳米Bi4NbO8Cl的光催化活性来降解阴离子染料刚果红。自行建造一个用于紫外光照射下进行染料降解反应的光催化反应器。紫外光远采用高压泵灯（125W），它的主要辐射波长为365nm。当最大亮度和最小波动可利用时，采用太阳辐射，大多是上午11点到下午3点。而刚果红被选为降解实验的样品染料，本实验细节将在别处展现。3结果和讨论3.1合成，X射线衍射和形态纳米Bi4NbO8Cl的合成是首次采用溶液燃烧技术。众所周知溶液燃烧合成是一个自蔓延反应，利用燃料作为点火器。这里，尿素用作燃料，一旦被点燃，温度可达到高的值，得到所希望的相。图1为纳米和块状Bi4NbO8Cl的X射线衍射（XRD）图案。图1a中的加宽峰表明纳米Bi4NbO8Cl的晶粒尺寸相比块状的更小。与ICSD卡中No.93487所匹配，并且额外的峰值对应的是28.5℃时的BiNbO4。景凡：环境友好型铋基材料的制备及其性能研究4图1PXRD图谱(a)纳米Bi4NbO8Cl，(b)块状Bi4NbO8Cl图2描绘的是块状和纳米Bi4NbO8Cl的形态。仔细观察SEM图像可看出，通过溶液燃烧方法合成的Bi4NbO8Cl呈多孔纳米结构体（图2a-c），而块状呈现微结构（图2d）。纳米Bi4NbO8Cl形成的相互连接的拨浪鼓状颗粒构成了多孔的三维网络（图2a和b）。此外，纳米Bi4NbO8Cl表现出得分层纳米花瓣是从相互连接拨浪鼓状颗粒的演变。这些二维纳米的花瓣散落在拨浪鼓状颗粒之间的自组装里，随机产生多孔基质。分层纳米结构的形成可以由溶液燃烧合成进行说明。一旦反应是由燃料点火自动起动,温度急剧上升,达到一个最佳值。温度分布在整个反应体系的变化中，最终得到了分层形态的产品。在较低温度区域中的粒子形成的拨浪鼓形颗粒（图2a和b）。与此相反，火焰的前端的例子在单一方向上各向异性的增多，加大了比表面能导致形成纳米花瓣状的结构（图2c）。二氧化碳，氮气、水蒸汽等气体粒子之间的变化最终能提供多孔性的材料。所形成的纳米花瓣，其具有在特定方向上最大的曝光率，组装彼此以形成一个三维网络，得到分层纳米结构，以尽量减少表面能。众所周知，因为纳米结构的形态、比表面积和较小的粒径，所以通常在提高光催化性能中起到至关重要的作用[20]。然而，纳米结构优于结晶块状化合物，是因为形成表面缺陷这一限制条件[21]。这些缺陷促进电子-空穴对的再结合，从而减少光催化活性。然而，纳米结构仍优选与块状颗粒是2016届应用化学专业毕业论文—英文翻译5因为增加了表面积，和由孔的纳米特性体现出更好的入射光渗透性。此外，更小的颗粒尺寸改善了载体的迁移，是由于到表面的短距离行进增加了光的催化活性。图2Bi4NbO8Cl的SEM图像表现为(a)拨浪鼓状纳米粒子；(b)纳米花瓣分散在拨浪鼓状颗粒之间；(c)从拨浪鼓状颗粒演变到纳米花瓣；(d)块状Bi4NbO8Cl。3.2漫反射光谱带隙是判断半导体光催化活性的关键因素。块状和纳米Bi4NbO8Cl的带隙可通过在紫外可见区域内的漫反射光谱来测定。这些材料的光吸收在图3中表示。两种材料在紫外去和向上延伸至550nm可见光范围内产生吸收。图中的插图是块状和纳米Bi4NbO8Cl的吸收曲线[22]。2.6eV块状Bi4NbO8Cl的光学带隙与3.4eV纳米Bi4NbO8Cl的是类似的，这是Lin等人[19]有的有价值报告中提到的。块状和纳米Bi4NbO8Cl的最大吸光度分别为490nm和390nm。这表明，吸光度呈蓝色偏移时的形态变形以形成纳米结景凡：环境友好型铋基材料的制备及其性能研究6构[23]。Bi4NbO8Cl的获得由一个相似的结论，即纳米样品的带隙比块状的更宽[18]。上述带隙的研究可推断出纳米Bi4NbO8Cl的带隙明显比块状的要宽。因此纳米材料的拨浪鼓状颗粒和纳米花瓣状形态可能对带隙造成相当大的影响。从这些带隙的计算可以推断，纳米Bi4NbO8Cl对染料的降解在紫外光区域优于可见光区域。图3漫反射光谱(a)纳米Bi4NbO8Cl，(b)块状Bi4NbO8Cl3.3光催化降解3.3.1紫外线照射刚果红是结构稳定的有害染料，可造成水污染。它被选作染料样本来评估纳米Bi4NbO8Cl的光催化活性。而后与块状的光催化活性进行对比。用催化剂（0.2g）的催化活性来计量浓度为每250毫升5毫克的染料。图四表现了紫外光照射下的块状和纳米Bi4NbO8Cl的降解表现。正如期望的一样，纳米Bi4NbO8Cl的降解要快于块状的。图4b为降解效率的比较，这表明纳米Bi4NbO8Cl对刚果红的效率为98%，然而块状只有80%。纳米Bi4NbO8Cl能更快的降解刚果红很显然是因为它的带隙（3.4eV）位于紫外区域，所以能够有效地利用紫外线光子产生光致空穴和电子。在块状情况下，由于带隙位于可见光区域（2.6eV），光子的最大利用率导致负责降解染料的激发子不能生成。值得注意的是，紫外光照射下纳米Bi4NbO8Cl降2016届应用化学专业毕业论文—英文翻译7解染料快于块状，尽管块状和纳米Bi4NbO8Cl在490nm以下的吸光度是相似的。然而，众所周知的是材料的孔隙度阻碍了电子空穴对的复合，并且增加了光催化活性[24,25]。然而，与纳米Bi4NbO8Cl相比，块状Bi4NbO8Cl的微观结构的非多孔形态可增加电子空穴对的复合。这也可能是块状Bi4NbO8Cl光催化活性低于纳米Bi4NbO8Cl的原因。3.3.2太阳光照射下的降解图五表示太阳光辐射下的降解分布。令人惊奇的是，块状和纳米Bi4NbO8Cl在太阳辐射80min内，对刚果红的降解呈现出几乎同样的趋势。在图5a和b中，可以观察到，在前40min内，纳米Bi4NbO8Cl的降解速率是快于块状的，40min后，它们的光催化活性是相似的。可以推测3D纳米结构的形态在纳米Bi4NbO8Cl降解刚果红中起了至关重要的作用。纳米Bi4NbO8Cl的3D纳米结构和花瓣状形态的表面容纳大量的反应物。花瓣状颗粒可能接触更多的特别染料，这有助于使表面吸附更多的染料，从而增加光催化活性。然而，块状Bi4NbO8Cl像颗粒一样聚集在一起，表面没有这样的面积可附着更多的反应物。另外，多孔结构促进纳米结构内的质量传递[26]。除此之外，当光线落在3D网络上时，花瓣状纳米结构被认为可以经过多次的反射。由光子经营的自组装纳米结构被称为是更有效率的，这是因为入射光将被吸收，从而有效地造成电子空穴对的批量增加[27]。由于多孔纳米入射光的高效射入和加量的物质传输造成了更多染料间的相互作用，从而导致光催化活性的增强。景凡：环境友好型铋基材料的制备及其性能研究8图4紫外光照射下纳米Bi4NbO8Cl和块状Bi4NbO8Cl的(a)降解特性和(b)降解效率图5太阳光照射下纳米Bi4NbO8Cl和块状Bi4NbO8Cl的(a)降解特性和(b)降解效率图6可回收体积(a)纳米Bi4NbO8Cl，(b)块状Bi4NbO8Cl据文献报道，随机分布的纳米结构与同水平下的有序纳米结构相比，能更好的利用光[27]。因此，尽管具有更大的带隙，比较阳光下的光催化活性可观察到Bi4NbO8Cl的纳米结构。这种观察揭示了层状材料的形貌改善光催化活性的意义