4f相干成像系统及其在非线性光学测量中的应用

4f相干成像器系统及其在非线性光学测量中的应用SudhirCherukulappurath,GeorgesBoudebs,andAndre´Monteil摘要：本文以平顶光束入射的4f相干成像器系统为基础，呈现了一种实用、简单的技术来表征非线性光学性质。它描述了，有非线性吸收和无非线性吸收的非线性折射材料测量的理论模型及实验细节。本文中，通过分析非线性滤波器后面的图像的光强分布可以表征非线性特性，该非线性滤波器穿过了位于装置傅里叶平面上的材料。我们将会发现，在Z扫描技术中使用平顶光束而非高斯光束，这使得测量的灵敏度增强。这种单个激光冲击技术的使用可以研究与强度相关的非线性性质。本文通过测量CS2以及一些大家熟知的硫系玻璃（As2S3、As2Se3、GeSe4和Ge10As10Se80）的系数n2的绝对值，验证了这种非线性成像技术。而得到的值与用其他技术得到的值是一致的。1、引言前不久，通过Mach–Zehnder技术（MZT）2—4已经调查1了两种硫系玻璃（As2S3和As2Se3）的实验非线性光学性质和理论非线性光学性质。实验数据清晰地表明，我们不能用平常的三阶非线性理论来描述实验中使用的样品。事实上，强度相关系数n2归因于五阶非线性极化率的实部。MZT是从一个单激光射击所获得的一种有效的测量方法。这是寻找强度相关n2的测量值时绝对需要的方式。另一种技术，就是所谓的Z扫描5，之前常用它来表征硫系玻璃6—9的三阶响应。这个单光束方法需要几个激光射击来产生复杂的非线性折射率系数n2，这个值是可测量到的。当沿着Z轴扫描非线性材料时，给出的结果n2是围绕着焦面的入射光强的平均值。实际上，当样品靠近焦点，光束辐照增强。在低光束辐照情况下（当样品远离焦点时）立方-五次材料的非线性响应与高光束辐照情况下（当样品靠近焦点时）立方-五次材料的非线性响应不同。一个单激光射击的测量方法需要给出更多有说服力的结果。但是，MZT很没有说服力的一点就是光学装置的复杂性，尤其是当使用不稳定的光束输出时。由于它们在通讯光谱范围内相对较高的功率，这些实验需要光学参量发生激光器。输出光学质量差的光束产生一些类似下面的实际困难。（1）从一个激光射击到另一个激光射击，空间强度分布的变化是非常严格的，特别是经过改进的MZT。MZT中，需要无泵浦光束的线性捕获来描述光学质量差的样品（详细描述简参考3）。（2）光学装置的日常校准，特别是对于MZT，是非常沉闷乏味的。（3）在输出激光束方向上的波动，对于两种技术来说都是非常关键的。像是四波混频10或者克尔椭圆偏振11的其他方式都可以用来描述三阶非线性光学响应，但是这些方式为了测量需要好几个激光射击。为了描述三阶极化率系数12，本文已经给出了与相干光学处理器（4f系统）相结合的一种非线性空间滤波方式。这种结合是简单的，并且这种方式的灵敏度很好。其他的一些好处，包括没有非线性介质的位移，为了估计n2的一个单射击，激光束统计波动灵敏性较低，通过CCD对强度的准确测量。这里也给出了一个研究，该研究关于处理图像形成的模拟，包括位于4f系统共同焦点的非线性介质。本文用一个简单的成像模型（使用傅里叶光学）来定性描述记载于文献14的实验结果。这个模型给出介质的非线性透过率（非线性吸收和移相的一般情况）和4f系统的光学传递函数。对于用于显微镜下线宽测量的应用，我们利用振幅光栅物体或者相位矩形物体或者两者来做研究。更进一步说，Zhao和Palffy-Muhoray已经使用平顶光束而不是高斯光束，并通过2.515因子来改进Z扫描实验的灵敏度。将平顶光束作为4f成像系统的物，这里将会给出，在只有一个激光射击下，也有可能提取材料的非线性光学性质。平顶光束物体的实验里过滤的图像和图像的数值仿真作比较，引出过滤材料的非线性性质。首先，我们考虑一些大家熟知的非线性材料（例如CS2和As2S3）来验证这种成像技术。接着给出，对于给定强度相关值n2的每一次激光射击，也可以描述非线性吸收高的材料（例如As2Se3和GeSe4）。因此，这再一次验证了载于文献1的结果。我们发现由非线性成像技术（NIT）给出的值n2与由Z扫描或者MZT得到的这些值很一致。总的来说，本文将会呈现给大家所有上面提到的灵敏的非线性衍射技术的一个合成。为了避免Z扫描材料，这意味着必须使用几个激光射击。我们将重点放在，由照射在相位或者振幅空间滤波器上的入射光谱的自衍射引起的夫琅禾费衍射图像的强度分布。通过入射强度（光谱）引出相位非线性材料或者振幅非线性材料或者二者都有。在小结2中，简要回顾一下用于计算的理论模型。小结3中处理数值仿真。小结4致力于实验细节。在小结5中，最后给出测量的结果并且讨论。2、理论模型在这一部分，简要回顾文献12和13中详细讲述的模型。接下来我们假设，通过使用4f系统16，傅里叶光学足以描述成像形成过程。一个二维物体（图1）被一个由脉冲激光器产生的线性极化单色平面波﹛定义为，E=𝐸0(𝑡)𝑒𝑥𝑝[−𝑗(𝜔𝑡−𝑘𝑧)]+𝑐.𝑐.式子中，ω是角频率，k是波矢，𝐸0(𝑡)是包括激光脉冲时域包络的电场的振幅。﹜正常照射。因使用缓慢变化的包络近似描述非线性介质中电场的传播，同时由于我们致力于图像的强度，时间项可以忽略。此外，在皮秒范围（在半最大时间的全宽是15ps）内使用超短脉冲时，热光效应不显著。如果物体的透过率为t(𝑥,𝑦)，在第一块透镜的焦平面上，场振幅是O(𝑥,𝑦)=𝐸t(𝑥,𝑦)的空间傅里叶变换：S(𝑢,𝑣)=1𝜆𝑓1𝐹𝑇[O(𝑥,𝑦)]=1𝜆𝑓1∬O(𝑥,𝑦)𝑒𝑥𝑝[−2𝜋𝑗(𝑢𝑥+𝑣𝑦)]𝑑𝑥𝑑𝑦（1）式子中，u=𝑥𝜆𝑓1⁄和v=𝑦𝜆𝑓1⁄表示焦平面上的空间频率，f1是透镜L1的焦距，𝜆是激发波长。在4f系统的输出，图像的强度可以写作：I𝑖𝑚=|U(𝑥,𝑦)|2=|𝐹𝑇−1[S(𝑢,𝑣)T(𝑢,𝑣)H(𝑢,𝑣)]|2（2）式子中，FT-1表示逆傅里叶变换，H(𝑢,𝑣)表示适用于无离焦或者畸变存在的透镜图1.4f相干光学成像器系统示意图。非线性材料位于傅里叶平面。L1—L3，透镜；M1，M2，平面镜；BS1，BS2，分光镜；tf，中性滤光片。的相干光学传递函数H(𝑢,𝑣)=circ[(𝑢2+𝑣2)12⁄𝜆𝐺𝑁𝐴⁄].如果半径ρ(𝑢,𝑣)等于1和0，或者小于1的其他值，函数circ(𝜌)定义为1。𝑁𝐴是透镜L1的数值孔径，G是光学系统的放大倍率。我们假设一个三次非线性材料，并且考虑样品：（1）由α（米-1）定义的线性吸收，（2）由β（米/瓦特）定义的双光子吸收（2PA），（3）由n2（米2/瓦特）定义的非线性折由射率。当认为非线性介质是薄的时，样品输出面的复合场可以写成：S𝐿(𝑢,𝑣)=S(𝑢,𝑣)𝑒𝑥𝑝(−𝛼𝐿2⁄)[1+q(𝑢,𝑣)](𝑗𝑘𝑛2𝛽−12)（3）式子中，，q(𝑢,𝑣)=β𝐿𝑒𝑓𝑓I(𝑢,𝑣)，𝐿𝑒𝑓𝑓=[1−𝑒𝑥𝑝(−𝛼𝐿)]𝛼⁄。L是样品长度，I(𝑢,𝑣)表示样品内激光束的强度（正比于|S(𝑢,𝑣)|2）。T(𝑢,𝑣)是由非线性性质引入的复振幅响应，定义为：T(𝑢,𝑣)=S𝐿(𝑢,𝑣)S(𝑢,𝑣)={𝑒𝑥𝑝(𝛼𝐿)[1+q(𝑢,𝑣)]}−12⁄𝑒𝑥𝑝[𝑗𝜑𝑁𝐿(𝑢,𝑣)]（4）式子中，𝜑𝑁𝐿是光束的非线性相移，写作：𝜑𝑁𝐿(𝑢,𝑣)=𝑘𝑛2𝛽ln[1+q(𝑢,𝑣)]（5）当考虑平顶光束实验时，位于4f装置入口的圆形光阑定义物体的透射率t(𝑥,𝑦)=𝑐𝑖𝑟𝑐[(𝑥2+𝑦2)12⁄𝑅𝑎⁄]。只有孔径的半径Ra相比于入射光束（即高斯光束的束腰）的空间范围很小，穿过孔径的入射波为平面波时这一假设才能成立。在透镜L1的焦平面，爱里图案分布致使在非线性材料发生振幅或相位衍射或者二者都有。这个图案上的夫琅禾费自衍射谱由第二块透镜L2采集。因此在像平面能够得到原物体的空间滤波图像。与Z扫描或者MZT相比，NIT的一个比较困难的地方是，我们不能得到n2的符号。实际上，在关系式（2）中，通过对称的平顶物体的使用，很容易检测一个负的非线性相移的方模与正的非线性相移相同。3、数值仿真为了说明该模型的有效性，这里给出了数值模拟，并且已经将它们与文献中的一些实验结果进行比较。文献19中的图3(a)和3(b)中，记录了实验观察结果和穿过CS2后高斯光束远场空间畸变的理论拟合。可以看到文献19和本文的图2（a）由很好的一致性。因为这个，本文考虑与文献19中一样的试验参数：轴上一个输入强度的峰值𝐼0=2.3𝐺𝑊/𝑐𝑚2，𝜆=1.06𝜇𝑚,L=5mm,α=0,β=0，G=1，𝑁𝐴=0.1,𝑛2=3.4×10−18𝑚2𝑊⁄为了定义H(𝑢,𝑣)，考虑𝑁𝐴=0.1，给定了光学分辨率的近似值为λ𝑁𝐴⁄≈10𝜇𝑚。如文献19，我们清楚的观察到，衍射能量进入透射的高斯光束的边上。这里很难得到比定性比较还多的东西，因为在文献19中，图形是在归一化的振幅下给出的，x轴上的距离是在不同的比例下给出的。另一种比较是文献20的图2给出。那篇文章的作者使用Z扫描技术加上一个CCD相机，研究二维衍射图案。他们在低强度（无重要的非线性效应）下得到的远场衍射图像，以及高入射强度下得到远场衍射图像。发生在高斯光束边上衍射环的图像和由衍射能量损失得到的中心图像（圆形）分别给出（见文献20的图2）。在本文的图2.（b）中，基图2.（a）透过CS2后，4f装置输出面上高斯光束图像分布的数值模拟：实线（1）是低强度（无关紧要的非线性相移）下得到的，点线（2）是在产生非线性相位滤波的较高下得到的。数值参量为𝐼0=2.3𝐺𝑊/𝑐𝑚2，𝜆=1.06𝜇𝑚,L=5mm,α=0,β=0，G=1，𝑁𝐴=0.1,𝑛2=3.4×10−18𝑚2𝑊⁄。（b）数值模拟只给出图像相减的正的部分。左边的图像表示分布（2）（无非线性效应）减去相应的分布（1）（无非线性效应）。右边的图像是相反的减法。数值参数与用于（a）的参数相同。注意，右边图像中心损失的能量分散在左边图像边上的环形图案上。X和Y坐标是像素，一个像素的二维尺寸是12μm×12μm于我们的模型，根据这种情况给出数值模拟（与前面的数值参数相同）。可以发现文献20中给出的实验所得与计算得到的结果很一致。注意本文图2（b）（左边），环形图案最大的衍射强度约为轴上峰值强度的4％。当在室温条件下使用CCD，衍射环很难与热噪声区别开。如前面提到的，平顶光束在衍射实验15中比较灵敏。问题是这个对于NIT是否是正确的。因此，在这种情况下，通过采用与先前使用的与图2（a）中高斯光束相同的数值参数，进行数值模拟来验证这种属性。在图3中给出结果。图3.（a）看到的振荡可以归因于，有清晰边缘的物体的相干成像系统的响应。实际上，由于构成这些物体的空间频率相对低，这种图3.（a）是透过CS2后，4f装置输出面上平顶光束图像分布的数值模拟：实线（1）是低强度（无关紧要的非线性相移）下得到的，点线（2）是在产生非线性相位滤波的较高强度下得到的。数值参量与图2（a）中的参量相同。（b）数值模拟只给出图像相减的正的部分。左边的图像表示分布（2）（无非线性效应）减去相应的分布（1）（无非线性效应）。右边的图像是相反的减法。数值参数与用于图2（a）的参数相同。注意，右边图像中心损失的能量分散在左边图像边上的环形图案上。X和Y坐标是像素，一个像素的二维尺寸是12μm×12μm。振荡在光滑的高斯光束情况下是观察不到的。注意图3（b）（左边），环形图案最大的衍射强度约为轴上峰值强度的35％。这大约是高斯光束实验中强度的八倍多。在这种情况下，室温条件下使用CCD，很容易区分衍射信号和固有的热噪声。进一步说，它可以解释用平顶光束