不同醛类制备的二氧化锰对邻二甲苯催化氧化活性的分析与研究(0420)

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本科生毕业论文(设计)册学院化学与材料科学学院学院专业科学教育班级2009级科学教育1班学生温曼指导教师论文编号河北师范大学本科毕业论文(设计)任务书编号:论文(设计)题目:不同醛类制备的二氧化锰对邻二甲苯的催化氧化性能研究学院:化学学院专业:科学教育班级:2009级科学教育1班学生姓名:温曼学号:2009010213指导教师:吴银素职称:副教授1、论文(设计)研究目标及主要任务通过查阅大量资料来了解催化剂的有关课题和最新动态,进而来了解锰的氧化物研究。通过上网查阅文献来了解α型二氧化锰的相关知识,进而对利用锰氧化物催化氧化邻二甲苯进行了进一步了解。找到制备最好的醛类,以及催化活性最好的焙烧温度。2、论文(设计)的主要介绍国内环境污染及治理现状,重点介绍锰的氧化物对催化氧化的重大利用价值;制备α型二氧化锰;考察催化剂制备反应中的反应条件;并对制备的催化剂结构进行表征。用于邻二甲苯的深度催化氧化。3、论文(设计)的基础条件及研究路线基础条件:图书馆书籍、期刊杂志、网络资料,实验药品设备。研究路线:锰的氧化物的制备;优化实验条件及催化剂的表征;催化性能测试。4、主要参考文献[1]WeiXiao,HuiXia,JerryY.H.Fuh,etal.Growthofsingle一crystalα一Mn02nanotubespreparedbyahydrothermalrouteandtheirelectrochemicalproperties.journalofPowerSources2009(193):935-938;[2]李东升,王尧宇,刘萍等。超声辐射沉淀法制备纳米γ-Mn02的研究。无机化学学报。2005(020202-OS):1001-4861[3]蔡燕红,陈力勤,陈日耀等。超声波电氧化合成纳米Mn02及其在制备甘油醛中的应用。1006-3471(2007)03-325-045、计划进度阶段起止日期1对研究内容有大致了解,查阅大量资料文献,完成任务书及开题报告2013.01.10-2013.02.202准备实验,通过阅读资料完成综述,外文翻译2013.02.20-2013.03.073完成实验,完成论文初稿2013.03.08-2013.04.204修改论文初稿,准备论文答辩2013.04.20-2013.05.10指导教师:2013年月日教研室主任:年月日河北师范大学本科生毕业论文(设计)开题报告书化学学院科学教育专业2013届学生姓名温曼论文(设计)题目不同醛类制备的二氧化锰对邻二甲苯的催化氧化活性分析和研究指导教师吴银素专业职称副教授所属教研室有机化学研究方向有机分析课题论证:近来,室内空气污染引起了广泛的关注。污染主要是挥发性气体,主要包括饮食油烟、有机气体。邻二甲苯是其中的一种有害成分。于是去除邻二甲苯成为众多专家研究的对象,同时都朝着催化过程简单,催化效果明显的目标进行研究。现在专家们的思路更加清晰,主要目标是研究出催化温度低,最好是室温,催化效果好,产物最好是空气的成分,这种催化剂。于是就出现了许多催化剂。但是发现二氧化锰以它良好的催化效能、价格便宜以及广泛存在性得到了专家们的认可。但随之而来的是一连串的问题。二氧化锰的晶型有许多。如αβγδ等多种晶型,还有不定型种类。其中β型的催化下效果较好,α型的次之,但是在众多晶型中只有的α型二氧化锰制取方法多,且α型的二氧化锰对多种金属离子有很好的选择性,有助于其催化效果。如今专家们已经研究出了多种制备方法,每一种都有其利弊。电化学法:这种方法优点在于制取过程之中所用电压较低,操作较为简洁干净,缺点为对设备的要求要高,溶液最终会成酸或碱,最终处理残液较麻烦,且所用试剂有一定危险性,产率不是很高。水热法合成:这种方法优点主要为操作较为简单,缺点为产率不高,设备要求高。超声辐射沉淀法:主要得到γ型的二氧化锰。这种方法对设备的要求比较高,难以进行大规模生产。此外还有溶胶-凝胶法,主要是以无机盐或金属醇盐与反应物反应,再经过水解、缩聚进行凝胶化,最后得到粉体材料。微乳液法,主要是锰化合物和沉淀剂混合形成微乳液,然后控制微粒的成核和生长,最后制得纳米微粒。此方法对设备的要求较高,制备要求严格,不宜大规模生产。还有一种方法,就是室温反应法。利用高锰酸钾和有机还原剂在室温下进行反应,搅拌24h,抽滤,水洗,醇洗,烘干得样。这种方法操作方法简单,对设备要求低,产率高,对环境污染小,有利于大规模生产。制备二氧化锰的试剂多种多样,且制取所得的二氧化锰的催化活性各有不同。醇类作还原剂时,最初产量比较高,但是最终产品在催化氧化邻二甲苯时效果不是很好。为了得到催化效果好的二氧化锰,本文主要探究醛类与高锰酸钾在室温下反应得到的二氧化锰的活性大小。其中主要选取了具有代表性的正丁醛、异丁醛、苯甲醛。因此用室温反应法,用醛类与高锰酸钾反应制得二氧化锰有其现实重要意义。方案设计:利用不同醛类与高锰酸钾在室温下反应,制得系列α型二氧化锰,通过对二氧化锰样品进行XRD分析,比较各种醛类做反应物时,二氧化锰的催化活性。其中醛类主要是为正丁醛、异丁醛、苯甲醛。比较二氧化锰样品在对邻二甲苯催化氧化的催化氧化活性。这之中,对于苯甲醛的反应进行更深一层的研究,即在不同温度下煅烧,产物的XRD图样,以及产物的催化活性。进度计划:1.对研究内容有大致了解,查阅资料文献,完成任务书及开题报告2013.01.10-2013.02.202.准备实验,通过阅读资料完成综述,外文翻译2013.02.20-2013.03.073.完成实验,完成论文初稿2013.03.08-2013.04.204.修改论文初稿,准备论文答辩2013.04.20-2013.05.10指导教师意见:指导教师签名:年月日教研室意见:教研室主任签名:年月日河北师范大学本科生毕业论文(设计)文献综述近来,室内空气污染引起了广泛的关注。污染主要是挥发性气体,主要包括饮食油烟、有机气体。邻二甲苯是其中的一种有害成分。于是去除邻二甲苯成为众多专家研究的对象,同时都朝着催化过程简单,催化效果明显的目标进行研究。现在专家们的思路更加清晰,主要目标是研究出催化温度低,最好是室温,催化效果好,产物最好是空气的成分,这种催化剂。于是就出现了许多催化剂。但是发现二氧化锰以它良好的催化效能、价格便宜以及广泛存在性得到了专家们的认可。但随之而来的是一连串的问题。二氧化锰的晶型有许多。如αβγδ等多种晶型,还有不定型种类。α型的二氧化锰对K+,Rb+,Ba2+有很好的选择性,能够加强其催化氧化能力。从低倍率的扫描电镜,可以看出,合成全景形态α-二氧化锰粉没有统一的一维纳米晶体形态。高倍率扫描显示出一维的纳米结构体具有四方晶系的边缘长度约为80nm的开口端与纵向长度为几nm。内部尺寸大约是为25nm的晶型形态。β型的二氧化锰主要由水热法合成。δ一MnO2合成,用富马酸和高锰酸钾在室温下反应。用黑褐色凝胶干燥,然后加热煅烧,煅烧产品用的水溶液过滤,充分洗涤后,在90℃下在空气中干燥过夜。最后焙烧得到。单晶γ-二氧化锰纳米线已经在室温下合成。但是纳米线在产品的产率是低的,仍然需要提高,利用室温下反应,这样一个简单的合成方法,不涉及加热反应,也不需要特殊的设备,具有潜在的应用价值。但是现在仍然不能大规模生产。其中β型的催化下效果较好,α型的次之,但是在众多晶型中只有的α型二氧化锰制取方法多,且α型的二氧化锰对多种金属离子有很好的选择性,有助于其催化效果。如今专家们已经研究出了多种制备方法,每一种都有其利弊。电化学法:这种方法优点在于制取过程之中所用电压较低,操作较为简洁干净,缺点为对设备的要求要高,溶液最终会成酸或碱,最终处理残液较麻烦,且所用试剂有一定危险性,产率不是很高。水热法合成:这种方法优点主要为操作较为简单,缺点为产率不高,设备要求高。超声辐射沉淀法:主要得到γ型的二氧化锰。这种方法对设备的要求比较高,难以进行大规模生产。此外还有溶胶-凝胶法,主要是以无机盐或金属醇盐与反应物反应,再经过水解、缩聚进行凝胶化,最后得到粉体材料。微乳液法,主要是锰化合物和沉淀剂混合形成微乳液,然后控制微粒的成核和生长,最后制得纳米微粒。此方法对设备的要求较高,制备要求严格,不宜大规模生产。还有一种方法,就是室温反应法。利用高锰酸钾和有机还原剂在室温下进行反应,搅拌24h,抽滤,水洗,醇洗,烘干得样。这种方法操作方法简单,对设备要求低,产率高,对环境污染小,有利于大规模生产。制备二氧化锰的试剂多种多样,且制取所得的二氧化锰的催化活性各有不同。醇类作还原剂时,最初产量比较高,但是最终产品在催化氧化邻二甲苯时效果不是很好。为了得到催化效果好的二氧化锰,本文主要探究醛类与高锰酸钾在室温下反应得到的二氧化锰的活性大小。其中主要选取了具有代表性的正丁醛、异丁醛、苯甲醛。参考文献[1]CaoXiaa,WangNing,GuoLin.FacilesynthesisofnovelMn02hierarchicalandtheirapplicationtonitritesensing.SensorsandActuatorsB2009(137)710-714[2]LishengGao,LinfengFei,HuaguiZheng.Preparationofa-Mn02nanowiresthroughaγ-MnOOHprecursorroute.MaterialsLetters2007(61)1785一1788[3]E.Beaudrouet,A.LeGalLaSalle*,D.Guyomard.Nanostructuredmanganesedioxides:Synthesisandpropertiesassupercapacitorelectrodematerials.ElectrochimicaActa2009(54)1240-1248[4]XueliangLi,WenjieLi,XiangyingChen,ChengwuShi.Hydrothermalsynthesisandcharacterizationoforchid-likeMn02nanostructures.JournalofCrystalGrowth2006(297)387-389[5]YongqianGao,ZhenghuaWang,JunxiWan,etal.Afacileroutetosynthesizeuniformsingle一crystallineα-Mn02nanowires.JournalofCrystalGrowth2005(279)415-419[6]YuanhuiZheng,YaoCheng,FengBao,etal.Multiplebranchedα-Mn02nanofibers:Atwo-stepepitaxialgrowth.JournalofCrystalGrowth2006(286)156-161[7]Y.Darmane,M.Cherkaoui,S.Kitane,A.Alaoui,A.Sebban,etal.PreparationofchemicalmanganeseMoroccanpyrolusiteminedioxidefromwaste.ScienceDirectHydrometallurgy2008(92)73-78[8]M.Y.Liao,J.M.Lin,J.H.Wang,etal.Electrochemicalsynthesisofα-Mn02octahedralmolecularsieve.ElectrochemistryCommunications2003(5)312-316[9]WeiXiao,HuiXia,JerryY.H.Fuh,etal.Growthofsingle-crystalα-Mn02nanotubespreparedbyahydrothermalrouteandtheirelectrochemicalproperties.journalofPowerSources2009(193)9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