4 核材料辐照效应

核材料辐照效应主讲：黄群英FDS团队中国科学技术大学核科学技术学院中国科学院等离子体物理研究所@ipp.ac.cn第四章裂变堆结构与材料裂变堆结构与材料堆芯堆内构件控制棒反射层压力容器压水堆结构图裂变堆原理图聚变堆结构与材料聚变堆结构与材料严酷服役环境¾核燃料¾结构材料¾堆内构件材料¾压力容器材料¾回路材料¾蒸汽发生器材料¾控制材料与冷却剂材料¾慢化材料和反射材料¾屏蔽材料与安全壳材料核材料性能要求核材料性能要求¾常规性能物理性能力学性能化学性能工艺性能经济性能¾核性能中子吸收与慢化性能中子活化性能¾辐照性能辐照效应辐照效应¾电离（过渡效应）电离效应对金属性能影响不大¾嬗变（永久效应）材料被撞原子发生核反应。原子将脱离点阵节点而留下空位，离位原子而不能跳回原位时，停留在品格间隙之中形成间隙原子。间隙原子和留下的空位合称为Frenkel对缺陷，这种损伤类型成为离位。¾离位（可逆效应）中子等辐射粒子会撞击材料原子产生缺陷，其核反应会产生嬗变元素，这些晶格缺陷和嬗变元素所引起的材料宏观性能变化称之为辐照效应，其性能下降，称为辐照损伤。原子堆积图晶胞晶格晶体材料结构晶体材料结构晶体材料的辐照损伤晶体材料的辐照损伤单晶在辐照下的缺陷形成过程（MD模拟）第一节辐照原理第二节材料辐照损伤内容1碰撞与离位碰撞与能量传递离位阈能和入射粒子阈能2级联与损伤函数3离位损伤剂量离位原子数计算机模拟4微观结构离位峰与热峰沟道效应和聚焦碰撞Seeger对离位峰的修正第一节第一节辐照原理辐照原理碰撞与能量传递碰撞与能量传递先不考虑晶体效应和原子间的作用势，仅从经典力学计算。设质量为M1和能量为E0的中子与质量为M2的靶原子发生碰撞。¾随机碰撞将直角坐标换成质心系(二体质心同速运动)坐标参数后，代入能量、动量守恒方程，即可解出随机碰撞时的能量传递为（μ：中子能量损失系数）（θ：质心散射角）靶核质量M2愈小，μ愈大，即传递给靶原子的能量就越多；靶核质量M2愈大，μ愈小，即传递给靶原子的能量就愈少。¾正碰根据弹性碰撞中能量和动量的守恒方程，可求出中子传给靶原子的最大能量（二体迎头正碰撞时）为离位阈能和入射粒子阈能离位阈能和入射粒子阈能¾离位阈能（Ed）离位阈能是被撞原子离开其平衡位置所需的最低临界能量。¾入射粒子阈能入射粒子阈能指使晶格原子离位的入射粒子所具有的最低能量。如果TEd，则被撞原子受周围原子的约束而不能离开所处的晶格点阵位置，只能以热振动方式消失所吸收的能量；如果TEd，则被撞原子有可能克服周围原子的阻碍作用，离开自己所处的点阵平衡位，留下一个空位，并有可能在离空位一定距离(与晶体方向有关)的原子间隙处停留下来，成为间隙原子，并与原空位共同形成Frenkel对缺陷。除贵金属外，常用金属的离位阈能约为25eV。级联与损伤函数级联与损伤函数¾级联碰撞(CascadeProcess)最初被撞离位原子(PKA)的能量远大于离位阈能，可连续地和点阵中其他原子发生碰撞，构成二次、三次以至更多次生离位原子，称为级联碰撞。¾损伤函数ν(E)一个PKA最终撞出的离位原子数目(Frenkel对缺陷数)，称为损伤函数。金兴-皮斯(Kinchin-Pease,K-P)模型应用最广的模型，从撞出能量与撞出概率的关系中建立的。K-P模型有如下许多简化假定：(1)所有串级碰撞都是同类原子刚性球的二体碰撞；(2)只计两原子间的作用势，不考虑晶格影响；(3)PKA撞出晶格原子的离位概率Pd(T)与被击原子接受的能量T的关系用单值阈能的阶跃函数表示；(4)PKA能量大于电子激发能量Ec(Ei)时，主要产生非弹性碰撞的电子激发；PKA能量小于电子激发能量Ec(Ei)时，主要产生弹性碰撞的离位效应。金兴-皮斯模型的损伤函数结果将PKA的能量E分区域来解此积分式，可得如下损伤函数结果()()()()0021222ddddidiidEEvEEEEvEEEEvEEEEEvEEE=⎧⎪=⎪⎨=⎪⎪=⎩几种材料在中子辐照下的ν值（对不同能量的PKA所求出的ν(E)的平均值)¯离位损伤剂量（离位损伤剂量（DoseDose））¾离位原子数（Nd）、原子位移概率（DisplacementPerAtom,DPA）单位体积材料被中子辐照后产生的离位原子总数为νσ∗∗∗∗=ddntΦN0中子通量密度辐照时间材料单位体积原子数靶核散射截面损伤函数注意，本章中离位损伤的计算均未考虑缺陷的回复（如间隙原子与邻近空位的复合）¾离位损伤的计算机模拟模拟和定量计算材料中的级联碰撞和离位原子在材料中的分布形态。图a：级联碰撞过程图b：缺陷（离位原子和空位）的分布右图为约500个原子的铜单晶点阵原子的受撞模拟：0/nNDPAd=离位峰和热峰离位峰和热峰¾离位峰Brinkman提出描绘级联碰撞结束时的Frenkel缺陷分布模型：PKA的高密度碰撞会驱使沿途碰撞链上的原子向外运动，因此在级联碰撞区域中心附近的缺陷主要是空位，而间隙原子则分布在中心空位区的周边外围。这种空位和间隙原子相互分离的现象称为离位峰。¾热峰热峰与离位峰相伴而生，即局部微区温度急升骤降的现象：在间隙原子密集处就会使该区能量偏高，导致该微区的温度骤然升到很高温度、甚至达到熔点，但因它的体积很小，很快又被周围未受扰动的原子冷却下来，从而形成热峰。因间隙原子分布的随机性。相应而生的热峰温度高低也不同，其特点是：热峰温度越高，存在的时间和热峰区域就越短和越小热峰周围的温度变化Brinkman离位峰沟道效应与聚焦碰撞沟道效应与聚焦碰撞¾沟道效应离位原子沿材料中点阵密排晶向围成的间隙腔入射时，碰撞距离比较长的现象。¾聚焦碰撞指级联碰撞时每级离位原子的散射角逐级减小，并按某一晶向以准直线方式传递能量和输送原子的碰撞过程。面心立方晶体中的110沟道（1）能量损失大，缺陷生成少。（2）PKA能量沿聚焦轴可传输到较远的地方，并使空位和间隙原子相隔较远，二者复合消失概率最小（3）在密排原子列上产生动力挤塞子。沟道效应易出现在级联碰撞的高能阶段。特点是不产生大量点缺陷。聚焦碰撞易发生在级联碰撞的低能阶段。聚焦碰撞序列SeegerSeeger对离位峰的修正对离位峰的修正¾Seeger离位峰Seeger结合晶体中的沟道与聚焦效应，对Binkman的离位蜂模型作了修正。Seeger离位蜂明显不同于Binkman离位蜂（1）聚焦碰撞序列和的动力挤塞子。（2）间隙原子环的分布与Binkman离位蜂情况相同，也是在外层，但远离内层空位芯环（动力挤塞子能远距离传送原子）。（3）串级碰撞的终端出现了部分原子被运走的原子稀疏区，称此为贫原子区。（聚焦置换碰撞不能传送空位．只能输送间隙原子）Seeger离位峰□空位●间隙原子——中子路径----PKA路径1点缺陷的演化2辐照缺陷及回复3辐照产生氦泡4辐照损伤第二节第二节材料辐照损伤材料辐照损伤辐照点缺陷的演化辐照点缺陷的演化¾点缺陷的扩散、聚集和湮没辐照产生的点缺陷，与淬火和塑性变形等其他方式产生的点缺陷在本质上是相同的，都是热力学的非平衡态。辐照产生点缺陷过程非常短（~10-11s），大量空位和等量的间隙原子，因此晶体内能突然升高，点阵混乱度也迅速增加。为趋向平衡，过饱和点缺陷将通过扩散迁移，聚集成稳定的缺陷团或流入闾间而消失。¾位错对点缺陷的择优吸收位错通过应力场与点缺陷的应力场交互作用，吸引点缺陷向位错聚集，位错对间隙原子的引力较强，或称之为俘获半径大。因此空位浓度比间隙原子高，过剩空位聚集形成三维空洞，引起体积肿胀。¾过剩点缺陷的演化过剩空位成双空位。过剩间隙原子成哑铃型间隙原子。体心立方晶体中的哑铃型间隙原子辐照缺陷辐照缺陷¾位错环（DislocationLoop）辐照产生的贫原子区、微空洞、层错四面体和位错环等称为辐照缺陷。它们是过饱和辐照点缺陷的聚集演化产物，本质上也是晶体缺陷。过饱和点缺陷，通过聚集、崩塌产生层错，然后位错反应使层错消失，演化成全位错环。高压电镜辐照下的位错环（中国低活化马氏体CLAM钢）0.1dpa0.6dpa辐照缺陷辐照缺陷¾空洞（Void）辐照产生过饱和的空位沿三维方向聚集在一起形成的聚合体成为空洞。高压电镜辐照下（0~14dpa）的空洞（中国低活化马氏体CLAM钢）0dpa1.4dpa3.5dpa10dpa11.5dpa12.5dpa14dpa辐照缺陷的回复辐照缺陷的回复回复过程有五个阶段（退火温度不同）辐照缺陷在本质上也是晶体缺陷，可以通过高温退火等热处理来消除，从而使材料的性能得到恢复。¾一间隙模型在辐照损伤研究领域，但“一间隙模型”已经得到了绝大多数研究者的承认。第I阶段：填隙原子迁移与空位结合，点缺陷的湮没引起缺陷浓度的迅速减少。第II阶段：残留的填隙原子相互聚集，形成填隙原子团。第IV阶段：空位相互聚集形成空位团。第III阶段：空位开始迁移并与填隙原子团结和，从而使填隙原子团消失。第V阶段：空位团分解成单个空位，分解出来的空位继续和填隙原子团结结和，使晶体中缺陷数量继续减少。面心立方金属经过(1)电子辐照(2)中子辐照(3)范性形变(4)淬火之后电阻率Δρ和临界切应力τ0的恢复曲线示意图欧洲低活化钢Optimax-A在辐照后位错环的退火回复（600℃/2小时）50nmacbd退火前退火后位错环的回复位错环的回复50nmfheg4.6dpa/280appmHe4.6dpa/280appmHe6.3dpa/430appmHe6.3dpa/430appmHe10.5dpa/910appmHe10.5dpa/910appmHe8.96dpa/720appmHe8.96dpa/720appmHe氦泡氦泡（（HeliumBubbleHeliumBubble））辐照嬗变反应产生的氦在晶体材料中溶解度极小，容易在晶界、位错处析出，形成氦泡。高压电镜和氦双束辐照下的氦泡（欧洲低活化马氏体钢EUROFER）4.6dpa/280appmHe4.6dpa/280appmHe6.3dpa/430appmHe6.3dpa/430appmHe10.5dpa/910appmHe10.5dpa/910appmHe8.96dpa/720appmHe8.96dpa/720appmHefh20nmeg氦泡的退火长大氦泡的退火长大20nm退火前退火后欧洲低活化钢Optimax-A在辐照后氦泡的退火长大（600℃/2小时）acbd辐照损伤辐照损伤¾辐照肿胀（Swelling）辐照产生空位浓度达到一定过饱和之后，聚集在一起，形成三维晶体缺陷空洞，宏观上出现材料密度降低，体积膨胀。HT9–noswellingStainlesssteel-swelling辐照损伤辐照损伤¾辐照硬化（IrradiationInducedHardening）辐照产生的缺陷团会阻碍位错的运动形成硬化，性能上表现为辐照后强度升高，尤其是屈服强度增加更快。辐照损伤辐照损伤¾辐照脆化（IrradiationInducedEmbrittlement）随着温度下降，材料会在某一特定温度附近发生由韧性断裂向脆性断裂的突然变化，这个转变温度通常称为韧脆转变温度DBTT，辐照后将向高温方向移动。¾氦效应-氦脆中子辐照的嬗变反应会产生氦，氦在晶体材料中的溶解度极小，很容易在晶界、位错出析出，形成氦泡，因此会引起材料的DBTT上升等脆性现象，称为氦脆。RAFM钢在JMTR堆内辐照后的冲击吸收功曲线辐照损伤辐照损伤¾氦效应-氦硬化氦泡对位错的钉扎作用增加了位错移动的阻力，使得材料的强度上升而产生氦硬化。Optimax-A和F82H钢在SINQ辐照后退火后的氦硬化（实线）01234050100150200F82HOptimax-Aas-irradiated600OC-annealedΔHV0.05(kg/mm2)(dpa)1/2辐照损伤辐照损伤中国低活化马氏体中国低活化马氏体CLAMCLAM钢的辐照损伤钢的辐照损伤中子辐照损伤剂量：0.02dpa；辐照温度：~250℃；辐照硬化：强度上升：~10MPa；延