1核分析基础及应用核分析基础及应用成都理工大学李丹第四章带电粒子核反应瞬发分析成都理工大学核自学院2主要内容概述第一节表面元素总量测定第二节元素浓度的深度分布测量第三节核反应瞬发分析实验技术第四节核反应瞬发分析的应用核分析基础及应用3概述带电粒子核反应分析包括:带电粒子缓发分析(带电粒子活化分析)、带电粒子瞬发分析。带电粒子核反应瞬发分析法是直接测量核反应过程中伴随发射的辐射确定反应原子核的种类和元素浓度的方法。伴随发射的辐射:带电粒子、γ射线、中子核分析基础及应用4概述较带电粒子活化分析法具有更多的优越性:方法简便、分析速度快,可利用不同的核反应道、不同的出射粒子和核反应运动学关系更有利地鉴别元素和消除干扰反应,特别是它能在不破坏样品结构的情况下提供元素深度分布信息。带电粒子与轻元素的反应Q值大、产额高,只用几个MeV能量的带电粒子就可以进行高灵敏度元索分析。样品表面层轻元素分析不可缺少的一种分析方法。核分析基础及应用5第一节表面元素总量测定材料表面层元素成分和含量是影响材料表面特性的重要因素。由于带电粒子在物质中的射程有限,带电粒子核反应瞬发分析能用于表面层元素总量分析。核分析基础及应用6第一节表面元素总量测定能量Ea的带电粒子a与靶原子核A发生的核反应为:核分析基础及应用(,)AabBb——出射粒子;B——剩余核某一角度θ方向出射的粒子能量Eb,由核反应Q方程确定:2(1)(1)cosababbabaBBBmmEEmmQEEMMM7第一节表面元素总量测定核反应微分截面是θ和Ea的函数,对不同的核反应道,截面曲线形状不同,其中某些核反应呈现出共振现象,称共振核反应。共振现象表现为当入射粒子能量取某确定值时,反应的截面迅速增大。精确控制入射粒子能量,并对出射粒子种类、能量、强度进行鉴别和测量,就可唯一地确定样品中的元素成分和含量。出射粒子:质子、α粒子等带电粒子,或者γ射线,少数情况也可测瞬发的中子。核分析基础及应用8第一节表面元素总量测定一、非共振核反应测定表面元素总量非共振核反应的截面随能量的变化比较缓慢,入射粒子能量可选择在截面曲线的平坦区域。核分析基础及应用16171(,)OdpOEd:800~900keV截面几乎是常数9第一节表面元素总量测定一、非共振核反应测定表面元素总量1.薄样品分析若入射粒子贯穿样品时的能量损失很小,则称这种样品为薄样品。由于入射粒子能量几乎不变,故核反应截面可看作常数。这时在某一角度θ方向的核反应出射粒子产额为:核分析基础及应用0011(,)(,)cosYEQcxEQ入射粒子数;Δx样品厚度;θ1入射束与样品平面的法线之间的夹角;c单位体积内的样品原子数;σ(θ,E0)入射能量为E0时在θ角方向的核反应微分截面;Ω探测器对样品所张立体角(1)10第一节表面元素总量测定1.薄样品分析防止入射粒子在样品上发生弹性碰撞后的散射粒子对探测器造成计数率过载的方法?①在探测器前放一适当厚度的吸收箔把散射粒子挡住,只让核反应出射粒子通过;②用磁偏转方法把散射粒子偏转掉。出射带电粒子能谱为一单峰,峰宽与哪些因素有关?①入射粒子的能散度(能量分散性);②有限立体角引起的出射粒子能量的运动学展宽;③探测器的固有能量分辨率;④带电粒子在吸收箔中的能量展宽。核分析基础及应用11第一节表面元素总量测定1.薄样品分析有限立体角引起的出射粒子能量的运动学展宽:核分析基础及应用2(1)(1)cosababbabaBBBmmEEmmQEEMMM对θ求微分bbEE12第一节表面元素总量测定1.薄样品分析薄样品中有几种元素或有几个反应道存在时,不同能量的出射粒子有好多群。只要各粒子群之间的能量间隔足够大,能谱的展宽影响不大时,各峰仍能分开。根据记录到的出射粒子数(峰面积计数)及Q、σ、Ω值,由下式求元素含量。核分析基础及应用(1)0011(,)(,)cosYEQcxE13第一节表面元素总量测定2.厚样品分析若入射带电粒子贯穿样品时的能量损失不能忽略时,则称这种样品为厚样品。对于厚样品分析,必须考虑由于入射粒子在样品中的能量衰减引起的反应截面的变化。这时反应产额为:核分析基础及应用0000111(,)(,)cos1(,)cosxEEEYEQcxdxEQcdEdEdx(1)ΔE贯穿厚样品时损失的能量)(ES阻止本领14第一节表面元素总量测定2.厚样品分析厚样品分析,出射带电粒子的能谱宽度与哪些因素有关?①入射束的能散度;②探测器的固有能量分辨率;③出射粒子的运动学展宽;④出射粒子在吸收箔中的能量展宽;⑤带电粒子在样品中的能量展宽。核分析基础及应用15第一节表面元素总量测定二、共振核反应测定表面元素总量孤立共振核反应(p,γ)截面,可用布赖特-维格纳公式表示:核分析基础及应用4)(4),(222RREEEσR——共振能量ER时的截面值,Γ——能级宽度测量共振产额激发曲线可求得样品中的元素含量。16第一节表面元素总量测定二、共振核反应测定表面元素总量1.薄样品分析核分析基础及应用薄样品:带电粒子在样品中的能量损失ΔE«Γ入射粒子垂直入射到厚度Δx的薄样品,共振产额:dEEESQcdEESEQcEYEEEREEE0000),()(1)(),()(0)()(RESES17第一节表面元素总量测定1.薄样品分析核分析基础及应用共振产额:002/tan)(2)(010EEERREEESQcEY测得激发曲线峰面积:EESQcEdEYlRR)(2)(00018第一节表面元素总量测定2.厚样品分析核分析基础及应用厚样品:带电粒子在样品中的能量损失ΔE»Γ(1μm)不同厚度的样品的γ射线产额随入射粒子能量的变化:靶厚度增加激发曲线变宽19第一节表面元素总量测定2.厚样品分析核分析基础及应用产额:随入射能量的增加,在厚样品的不同深度处发生共振,产额保持不变,产额曲线呈现出一平台22/tan,21RREE22/tan,2010RREEEE2/tan2/tan)(22/tan)(2)(10100100RRRRERREEEESQcEEESQcEY无限厚样品的共振产额:)(2)(RRESQcY20第一节表面元素总量测定2.厚样品分析核分析基础及应用如邻近存在几个共振峰,产额曲线呈阶梯状无限厚样品的共振产额:)(2)(RRESQcY21第一节表面元素总量测定2.厚样品分析核分析基础及应用带下角标s的量表示标准样品的有关参量绝对测量法:)(2)(RRESQcY相对测量法:)()()()(sRsRsYESYEScc22第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用快速带电粒子贯穿靶物质时,要经受电离能量损失,由这能量损失和入射粒子在样品的不同深度处发生的核反应产额,可提供有关元素浓度的深度分布信息。这是一种非破坏性深度分布分析方法。23第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用一、能量损失的歧离效应歧离效应:快速带电粒子在物质中的能量损失是带电粒子与许多靶原子的电子相互作用的平均能量损失。由于碰撞事件的统计涨落,带点粒子的能量损失有一涨落。带电粒子贯穿一定厚度后能量分布展宽;带电粒子损失某一确定的能量时,粒子所经过的路径长度有一分布。24第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用一、能量损失的歧离效应薄样品:能量损失小,能量歧离用瓦维洛夫分布表示。厚样品:能量损失大,能量歧离用高斯分布表示。222)(exp21)(ssEEEf标准偏差σs用玻尔的近似公式计算:)()(395.02/1221MeVxAZZsZ1——入射粒子原子序数;Z2、A2——靶物质原子序数和质量数;Δx——厚度,单位g/cm225第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用一、能量损失的歧离效应分布曲线的半高宽:ss355.2能量歧离效应影响元素分析的深度分辨率。26第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用二、能谱分析法测量带电粒子核反应A(a,b)B中的出射带电粒子能谱,根据能谱以及入射和出射带电粒子在物质中的能量损失,获得深度分布信息。27第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用二、能谱分析法(a)实验几何安排;(b)能谱。注意:①束线、法线、探测方向三者在同一平面内。②入射能量选在截面曲线的平坦区域。28第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用二、能谱分析法在实际分析应用中,用已知元素含量分布的标准样品与待分析样品作对比测量,则把相同条件下测得的能谱逐道比较,就可获得深度分布信息。29第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用二、能谱分析法深度分辨率由于入射带电粒子的固有能散度、能量歧离效应、探测器的有限能量分辨率影响,探测器记录到的样品中同一深度x处发射的粒子能量有一分布(谱线展宽),因而造成对深度分析的不确定性。只有当深度间隙Δx=x1-x2内核反应产生的出射粒子能量差大于探测系统的能量分辨率ΔED时,才能区分开不同深度x1和x2。30第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用二、能谱分析法探测系统的能量分辨率包括哪些因素:①探测器分辨率②几何因素(运动学展宽)③能量歧离因素④多次散射⑤入射束的能量分布能谱分析法的典型深度分辨率为几十到几百nm量级31第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用三、共振核反应法有些核反应,反应截面随能量的变化具有尖锐的共振。入射粒子能量等于共振能量时,共振发生在样品表面;当入射能量增加时,共振反应发生在样品的深部。在共振能量附近逐渐改变入射粒子能量,并在每一入射能量时测量核反应产额,得到激发曲线。入射粒子能量和发生共振核反应的深度之间有一一对应关系。所以从测到的激发曲线可以获得有关元素浓度的深度分布信息。不同能量不同深度的激发曲线不同深度的元素浓度32第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用三、共振核反应法测量深度分布时的深度分辨率为几到几十nm范围。深度分辨率比能谱分析法的深度分辨率好。33第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用四、能谱和激发曲线的处理实验测量到的能谱和激发曲线是理想能谱和激发曲线与能量分布函数的卷积。34第二节元素浓度的深度分布测量核分析基础及应用四、能谱和激发曲线的处理从实验测到的能谱和激发曲线求出元素浓度分布的四种方法:①用已知浓度分布的标准样品作相对比较测量②最小二乘法拟合③迭代法④退卷积处理35第三节实验技术核分析基础及应用核反应瞬发分析采用的是核物理实验研究中常规的实验设备和测量技术,包括离子加速器、离子束、薄窗、真空、粒子探测、电子学和计算机等实验技术。可供选择的粒子种类多,能量和探测角度选择范围大,有利于鉴别和排除干扰反应粒子。因此,从微量和痕量元素分析的要求出发,比较容易实现选择最佳的实验条件,使分析灵敏度高、准确度好。36第三节实验技术核分析基础及应用一、常用的带电粒子核反应主要是p、d、t、3He等粒子与轻元素的反应;也可用某些重离子与H、D等元素的反应。37第三节实验技术核分析基础及应用二、实验设备典型靶室38第三节实验技术核分析基础及应用二、实验设备Au-Si探测器:①探测器安装在一个可转动角度的装置上,根据反应运动学关系和核反应微分截面曲线,选择合适的探测角度。②探测器对样品的立体角太大,能量的运动学展宽严重;太小,测量时间增加,样品易受损。③通常在探测器前放一吸收箔阻挡从样品上弹性散射的粒子进入探测器,或用磁偏转办法进行粒子甄别。39第三节实验技术核分析基础及应用二、实验设备Ge(Li)或Na(Tl)探测器:用常规的核电子仪器(前置放大器、抗堆积主放大器