九龙江流域-河口-近海系统有机氯农药

学校编码：10384分类号密级学号：22620061152347UDC硕士学位论文九龙江流域－河口－近海系统有机氯农药的来源、时空分布与入海通量Sources，DistributionsandFluxesofOrganochlorinePesticidesinJiulongRiver-Estuary-SeaSystem罗慧指导教师姓名：王新红副教授专业名称：环境科学论文提交日期：2009年5月论文答辩时间：2009年6月学位授予日期：2009年月答辩委员会主席：李炎教授评阅人：张干研究员郑金树教授2009年6月厦门大学学位论文原创性声明本人呈交的学位论文是本人在导师指导下，独立完成的研究成果。本人在论文写作中参考其他个人或集体已经发表的研究成果，均在文中以适当方式明确标明，并符合法律规范和《厦门大学研究生学术活动规范（试行）》。另外，该学位论文为（）课题（组）的研究成果，获得（）课题（组）经费或实验室的资助，在（）实验室完成。（请在以上括号内填写课题或课题组负责人或实验室名称，未有此项声明内容的，可以不作特别声明。）声明人（签名）：年月日厦门大学学位论文著作权使用声明本人同意厦门大学根据《中华人民共和国学位条例暂行实施办法》等规定保留和使用此学位论文，并向主管部门或其指定机构送交学位论文（包括纸质版和电子版），允许学位论文进入厦门大学图书馆及其数据库被查阅、借阅。本人同意厦门大学将学位论文加入全国博士、硕士学位论文共建单位数据库进行检索，将学位论文的标题和摘要汇编出版，采用影印、缩印或者其它方式合理复制学位论文。本学位论文属于：（）1.经厦门大学保密委员会审查核定的保密学位论文，于年月日解密，解密后适用上述授权。（）2.不保密，适用上述授权。（请在以上相应括号内打“√”或填上相应内容。保密学位论文应是已经厦门大学保密委员会审定过的学位论文，未经厦门大学保密委员会审定的学位论文均为公开学位论文。此声明栏不填写的，默认为公开学位论文，均适用上述授权。）声明人（签名）：年月日摘要I摘要有机氯农药（organochlrinepesticides，OCPs）虽然从20世纪70年代起就陆续被禁止生产和使用，但由于使用量大，在环境中降解缓慢、滞留时间长，使得OCPs仍然是环境中检出率最高的一类POPs。水作为一种重要的环境介质，在OCPs的环境迁移和转化中起着重要的作用。目前国内外对水环境中OCPs的研究主要侧重于OCPs在水环境某一区域介质（水、沉积物、生物体）中的分布，对于系统地研究水体中OCPs从流域－河口－近海的迁移转化还是较少，此外对中国一些大江大河的OCPs入海通量的研究也较少。本文以九龙江为例，研究了九龙江流域－河口－近海水体中OCPs的相态分布特征和季节变化特征，解析了不同区段水体中OCPs的来源，探讨了影响水体中OCPs分布的各类因素，并初步估算了九龙江水体中OCPs的入海通量。对我们深入认识OCPs在流域－河口－近海水体中的迁移转化行为具有重要的研究价值，为流域水体中OCPs污染的防治提供理论依据。取得以下成果：1.九龙江流域－河口－近海水体中OCPs的组成含量分布特征为：丰水期水体中OCPs、DDTs和HCHs的浓度均要高于枯水期水体中的浓度。流域枯水期各站位水体中DDTs和HCHs的组成具有同一性。流域和河口上游水体中的OCPs均趋向于以溶解相的形式存在，而河口下游水体中的OCPs在平水期和丰水期主要以溶解相的形式存在，但在枯水期则趋向以颗粒相的形式搬运。九龙江整个研究区域水体中OCPs的残留水平已大大降低；九龙江流域（北溪和西溪）水体中DDTs和林丹的浓度低于国家规定的集中式生活饮用水地表水源地特定项目标准限值；而河口和近海水体中HCHs和DDTs的浓度达到国家海水一类水质标准。2.采用比较OCPs的组成和α-HCH的ER值解析了九龙江水体中OCPs的来源，发现九龙江流域－河口－近海水体中的OCPs在不同季节的来源不同：枯水期北溪水体中的OCPs可能主要是来自大气沉降，而丰水期水体中的OCPs则可能主要是来自当地的水土流失。河口下游和近海枯水期水体中部分站位有新的HCHs和DDTs污染输入。九龙江流域－河口－近海水体中的微生物对α-HCH的降解存在着对映体选择性，（+）α-HCH被优先降解。摘要II3.水体中OCPs的分布受到SPM、DOC、潮汐和盐度等多种因素的共同影响：SPM与水体中颗粒相OCPs的浓度有一定的正相关性；DOC则与水体中溶解相OCPs的浓度呈正相关性；低平潮时水体中OCPs呈现出高值，而高平潮时水体中OCPs呈现低值；河口水体中OCPs的浓度与盐度呈现一定的负相关。4.经估算，九龙江水体中OCPs的入海通量为788.55kg/a，水体中的HCHs趋向于以溶解相的形式搬运入海，DDTs则趋向于以颗粒相的形式搬运入海。关键词：有机氯农药；九龙江；分布特征AbstractIIIAbstractProductionanduseoforganochlrinepesticides(OCPs)havebeenbannedinmostcountriessincetheearly1970s.Becauseoftheirusedlargely,persistenceandsemi-volatility,OCPsarestillthemostwidlyspreadPOPsintheenvironment.Asanimportanttransportmedium,waterbodiesplayanimportantroleinthefateandoccurrenceofOCPsintheenvironment.Todate,studiesofOCPsinthewaterenvironmentfocusprimarilyontheoccurrenceofOCPsinalocalmedia(water,sedimentsandorganisms).ButthesystematicstudiesarenecessaryonthetransferofOCPsespeciallyintheriver-estuary-seasystem.Inaddition,fewstudieshavebeenconductedtodeterminethefluxesofOCPsfrommajorriverstothecoastalseaviariverinerunoffinChina.ThusstudiesonphasedistributionandseasonalvariationofOCPsinJiulongriver-estuary-seawerecarriedout.AndsourcesofOCPs,factorsaffectingthedistributionofOCPsinwaterbody,andfluxesofOCPsfromJiulongriverintotheseahavebeendiscussedandcalculated.TheresultwillhelpusunderstanddeeplythetransportofOCPsinriver-estuary-seawater,andprovideatheoreticalbasisforpreventionofOCPs’pollutioninwaterbodies.Themainresultsarethefollowing:1.ConcentrationsofOCPs,DDTsandHCHsinwaterinfloodseasonwerehigherthanthoseinthedryseason.CompositionsofDDTsandHCHsindryseasonwereidentityinwaterbodiesofJiulongriver.OCPsinwaterpresentedindissolvedphaseinthesitesofriverandtheupstreamofestuary.Inthedownstreamofestuary,OCPsweremainlyindissolvedphaseofwaterinnormalseasonandfloodseason,butmainlyinsuspendedparticulatephaseindryseason.Comparedwiththepreviousstudies,theresiduallevelsofOCPsinJiulongriver-estuary-seahavedecreased.ConcentrationsofDDTsandlindaneinJiulongriver(BeixiriverandXixiriver)werelowerthanthestaterecommendedlimitsofsurfacewater(centralizeddrinkingwater)standards;ConcentrationsofDDTsandHCHsinJiulongestuaryandseawateralsoAbstractIVreachedthelimitsofstateseawaterqualitystandards(class1).2.SourcesofOCPsinJiulongriver-estuary-seawaterweredifferentindifferentseasonsbycomparingtheprofilesofOCPsandtheERvaluesofα-HCH.OCPsinBeixirivermainlycamefromatmosphericdepositionindryseason,whilethelocalsoilerosioncontributedmoreinfloodseason.SomesitesinthedownstreamofestuaryandcoastalwatersshownewinputsofHCHsandDDTsindryseason.Enantioselectivebreakdownofα-HCHhadbeenfoundinJiulongriver-estuary-seawater,and(+)α-HCHismoreeasilydegraded.3.TherearesomepositivecorrelationbetweenSPMandsuspendedparticulateOCPsandbetweenDOCanddissolvedOCPsseparately,butsomenegativecorrelationbetweensalinityandtotalOCPs.Inaddition,concentrationofOCPsinwatershowsahighvalueinlowtide,andalowvalueinhightide.4.ThefluxoftotalOCPsinwaterfromJiulongriverintoseais788.55kg/a.HCHsinwatertendtobetransportedintoseabydissolvedphase，butDDTstendtobetransportedintoseabysuspendedparticulatephase.Keywords:Organochlorinepesticides;Jiulongriver;Distribution目录V目录第一章绪论..............................................................................................11.1研究背景……………………………………………………………...........11.1.1OCPs的生产使用历史..............................................................