倍频现象的理论解释线性光学效应的特点:出射光强与入射光强成正比;不同频率的光波之间没有相互作用,没有相互作用包括不能交换能量;效应来源于介质中与作用光场成正比的线性极化。非线性光学效应的特点:出射光强不与入射光强成正比(例如成平方或者三次方的关系);不同频率光波之间存在相互作用,可以交换能量;效应来源于介质中与作用光场不成正比的非线性极化。倍频效应是非线性的光学效应,当介质在光波电场的作用下时,会产生极化。设P是光场E在介质中产生的极化强度。对于线性光学过程:P=𝜀0χE对于非线性光学过程:P可以展开为E的幂级数:𝑃=𝜀0χ(1)E+𝜀0χ(2)E2+𝜀0χ(3)E3+...𝜀0χ(𝑛)E𝑛+…其中:𝑃(1)=𝜀0χ(1)E,𝑃(2)=𝜀0χ(2)𝐸2,𝑃(3)=𝜀0χ(3)𝐸3,…,𝑃(𝑛)=𝜀0χ(𝑛)𝐸𝑛分别为线性以及2,3,…,n阶非线性极化强度。χ(𝑛)为n阶极化率。正是这些非线性极化项的出现,导致了各种非线性光学效应的产生。而倍频效应,就是由其中的二阶极化强度𝑃(2)所导致产生的:设光场是频率为𝜔、波矢为𝑘⃗的单色波,即:𝐸=12𝐴−ⅈ[𝜔𝑡−𝑘⃗⋅𝑟]+c.c.则𝑃(2)=𝜀0χ(2)𝐸2中将出现项:14𝜀0𝜒(2)𝐴2ⅇ−ⅈ[2𝜔𝑡−2𝑘⃗⋅𝑟]+c.c.该极化项的出现,可以看作介质中存在频率为2𝜔的振荡电偶极矩,它的辐射便可能产生频率为2𝜔的倍频光。介质产生非线性极化:从微观上看,非线性是由原子、分子非谐性所造成的。物质受强光作用后,电子发生位移x,具有位能V(x),对于无对称中心晶体,与电子位移+x和-x相对应的位能并不相等,即:V(+X)≠V(-x),因而位能函数V(x)应该包含奇次项:𝑉(𝑥)=12𝑚𝜔02𝑥2+13𝑚𝐷𝑥3+⋯相应的,电子与核之间的恢复力为:𝐹=−𝜕𝑉(𝑥)𝜕𝑥=−(𝑚𝜔𝑜2𝑥+𝑚𝐷𝑥2+⋯)当D0时,正位移(𝑥0)引起的恢复力大于负位移(𝑥0)引起的恢复力。如果作用在电子上的电场力是正的,则会引起一个相对较小的位移;反之,则会引起一个相对较大的位移。那么,电场正方向产生的极化强度就比电场反方向产生的极化强度小。这就使得非线性极化的产生。有了非线性极化,那么,一个给定的强光波电场对应的极化波就是一个正峰值b比负峰值b’小的非线性极化波:而根据傅里叶分析,任何一个非正弦的周期函数,都可以分解成角频率为𝜔、2𝜔、3𝜔、…的正弦波。所以强光波电场在介质中引起的非线性极化波,可以分解成为角频率为𝜔的基频极化波,角频率为2𝜔的二次谐频极化波,以及常值分量等成分。而其中角频率为2𝜔的二次谐波,就是倍频光。倍频转换效率:在发现倍频效应初期,产生二次谐波的效率是非常低的约为10−8数量级。这么低的转化效率对于倍频效应的应用来说,是一个巨大的障碍!经过后来的科学工作者的大量工作,得到了二次谐波产生的耦合波方程的一般解。在这里,我们仅给出一个通过耦合波方程近似解得到的倍频转换效率𝜂的表达式:𝜂=|𝐼2(𝑙)||𝐼1(0)|=512𝜋5𝑑𝑒𝑓𝑓2𝑙2𝑛12𝑛2𝜆102𝐶𝐼1(0)[sin(𝛥𝑘𝑙2)∕(𝛥𝑘𝑙2)]2𝑑𝑒𝑓𝑓:有效非线性极化系数;𝐼1(0):基频波光强;𝜆10:基频波在真空中传播的波长;𝑙:晶体长度;𝛥𝑘:相位矢配因子,𝛥𝑘=𝑘2−2𝑘1=4𝜋𝜆10(𝑛2−𝑛1),k2、k1对应倍频光和基频光的波矢;通过上面的表达式对倍频转换效率进行一个简单的分析:倍频波的转换效率𝜂与𝑑𝑒𝑓𝑓2和𝐼1(0)成正比,故:大的有效非线性极化系数和高的基频的光强均可使转换效率增大。激光的能量密度大,相同照射面积上,激光产生的光强高,这也是为什么弗兰肯等人在1961年用红宝石激光输出器照射石英晶体,可以发现倍频光,而此前没有激光器时没有发现倍频光的原因。此外,𝜂与𝑙2[sin(𝛥𝑘𝑙2)∕(𝛥𝑘𝑙2)]2成正比,当相位匹配条件(𝛥𝑘=0,称为相位匹配条件)满足时,𝜂与𝑙2成正比,即:倍频晶体越长,转换效率越大。相位匹配:从物理上,相位匹配可以这样理解。圆频率为𝜔的基频光波在倍频晶体中传播,逐渐湮灭自己,激起圆频率为2𝜔的光波,这一过程在晶体的各处都可能发生,如果在各处产生的倍频光波传播到倍频晶体的出射面时具有相同相位,则会互相加强得到最大输出。要确保各处产生的倍频光在晶体出射面具有相同相位,则基频光波与倍频光波在倍频晶体中应该具有相同的相速度,或者说晶体对𝜔、2𝜔光波的折射率是相等的,即:𝑛(𝜔)=𝑛(2𝜔)。在一般的正常色散介质中,当基频光和二次谐波是同一种类型光时,即当这两个光都是o光或者e光时,就不可能使𝑛(𝜔)=𝑛(2𝜔)。为了达到𝑛(𝜔)=𝑛(2𝜔)的目的,我们可以利用各向异性晶体的双折射。目前已经付诸实用的相位匹配方法有角度匹配法、温度匹配法等。再配合在固体激光器中应用了调Q技术及锁模技术,使脉冲宽度缩窄几个数量级,相应峰值功率大大提高,从而使倍频的效率也大为提高,实验证明可达到70%~80%的功率转换效率。前面是从波的观点看倍频过程,如果从量子力学的观点来看,就更简单了。二次谐波的产生过程可以看做是两个𝜔光子的湮没,同时产生一个2𝜔的光子。参考文献:[1]季家鎔,冯莹.高等光学教程[M].北京:科学出版社,2008:49-62.[2]赵圣之.非线性光学[M].济南:山东大学出版社,2007:48-56.[3]赫光生,刘颂豪.强光光学[M].北京:科学出版社,2011:24-32.[4]石顺祥,陈国夫,赵卫,刘继芳.非线性光学(第二版)[M].西安:西安电子科技大学出版社(西安市太白南路2号),2012:124-154.[5]陈宜生,周佩瑶,冯艳全.物理效应及其应用[M].天津:天津大学出版社,1996:351-356.