核电厂材料-chapter04-核燃料part2

龙斌教授中国核工业研究生院ChinaInstituteofAtomicEnergy,102413,Beijing,China核电厂材料MaterialsforNuclearPowerPlants重水堆电站CANDU运行操纵人员基础理论培训北京，2018ChinaInstituteofAtomicEnergy,102413,Beijing,China核电厂材料MaterialsforNuclearPowerPlants第四章核燃料Nuclearfuelpart24.2二氧化铀燃料4.2.2二氧化铀燃料的制造湿法还原铀矿开采是地下矿开采出来，含铀千分之一即具有开采价值矿石碎块+化学溶解+分离浓缩直接还原成金属铀萃取（40~70%）同位素分离气体扩散法气体离心法分离喷嘴法3~5%（3~5%）激光分离法坎杜堆燃料铀矿的开采地浸采铀工艺原理示意图开采工艺：•地下开采法•露天开采法•地浸开采法将化学溶液（浸出液）通过钻孔直接注入地下矿体内，浸出矿石中的铀，再收集含铀浸出液，经过另外的钻孔提升到地面进行回收处理。优点：工艺简单、基建投资低、建设周期短、劳动条件好、效率高、成本低铀的分离和富集为了获得能满足不同需求的浓缩铀，必须采用特殊的方法来分离铀的同位素：铀浓缩扩散法离心法喷嘴法激光法供料气体4%UF6+96%H2U-235陶瓷UO2粉末制备工艺简介包括ADU法（Ammoniumdiuranate，铀酸胺盐）AUC法（AmmoniumUranylCarbonate，三碳酸铀酰胺)IDR法（IntegratedDryRoute，一体法)氧化物燃料陶瓷UO2芯块制备氧化物燃料由化工过程制备的UO2粉末，不能直接用作动力堆的燃料，还必须用粉末冶金方法加工成具有一定尺寸、形状、强度和密度的芯块才能组装成燃料组件。制成的二氧化铀粉末要经过球磨、筛分、混合得到添加了各种添加剂（如造孔剂、粘结剂、润滑剂和密度调节剂等）成分均匀的粉末；再经过冷压成型，在还原气氛中烧结，得到初始芯块；由于芯块在烧结过程中不可避免地发生变形，因此这种初始芯块还必须进行磨削才能得到尺寸满意的成品芯块；经过研磨的芯块还要历经检验、清洗和干燥才能成为成品芯块。氧化物燃料•最终用于组装压水堆燃料棒的芯块质量要求参见表UO2燃料芯块的质量要求4.2二氧化铀燃料4.2.2.5压水堆燃料元件（棒）的制造CIAE，龙斌核工业研究生院•典型的压水堆燃料棒由燃料芯块、锆合金包壳、端塞、Al2O3隔热块、压紧弹簧及氦气腔组成•隔热块的作用：防止轴向传热•贮气空腔的作用：给裂变气体释放留空间，预充入2MPa氦气是为了防止辐照初期燃料棒被压塌，同时增加间隙传热和捡漏•压紧弹簧的作用：防止运输过程中芯块的窜动由于二氧化铀芯块在堆内要发生种种变化，尤其是径向和轴向变形，芯块两端要有倒角和碟形CIAE，龙斌中国原子能科学研究院研究生院4.2二氧化铀燃料4.2.2.6燃料组件秦山核电厂•组件15X15-21，外形尺寸为199.3X199.3mm，8层因科镍定位格架，204根元件棒•燃料棒长3210mm，活性段2900mm•包壳直径：100.03mm，壁厚0.70.04mm,材料为Zr-4•芯块直径8.430.02，高度100.5mm，双碟形（深度0.35mm)•U-235富集度为：2.4%，2.67%和3.00%•预充压～1.96MPa，燃耗至30000MWd/tUCIAE，龙斌中国原子能科学研究院研究生院4.2二氧化铀燃料压水堆燃料组件控制棒导向管中子注量率测量管CANDU堆燃料组件CIAE，龙斌•排管容器•压力管•燃料棒•燃料芯块CANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）CIAE，龙斌•燃料元件的基本结构CANDU堆燃料元件是由天然UO2陶瓷芯块，Zr-4合金包壳管、端塞、隔离块、支承垫和端板等部件组成的棒束。图示为是一个典型的CANDU-6型燃料棒束。1-端塞2-端板3-包壳管4-芯块5-石墨涂层6-支承垫7-隔离块8-压力管燃料棒束直径：103mm长度：495mmCANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）•芯块-天然陶瓷UO2粉末经压制成型、高温烧结制成圆柱形；-密度≥10.45克/厘米3(不小于95%理论密度)；-氧铀比为2.000～2.015-芯块尺寸(φ12.15×17.7mm)比PWR大高密度燃料芯块可使燃料在堆内有尽可能多的可裂变材料和尽可能小的体积变化。芯块端面呈碟形，芯块端部有倒角。芯块柱面要经磨床磨削，以得到较高的光洁度，可以保证芯块与包壳有良好的接触及有利于热传导。CANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）•单棒-每只CANDU-6型燃料棒束是由37根单棒组成；-UO2芯块装入壁厚0.4mm的Zr-4合金包壳管内，其两端由端塞密封焊接组成单棒；-包壳管内表面涂石墨：石墨涂层要完整、均匀，厚度不小于3μm。石墨涂层可减少包壳发生SCC的可能性；-37根单棒按照固定位置环形排列，两侧用端板焊接固定，组成燃料棒束；-燃料单棒之间的间隙靠钎焊隔离块保持，而棒束和压力管之间的间隙则靠钎焊于外圈燃料棒表面上的支承垫来保持。燃料棒束和单棒CANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）•燃料元件的主要特点CANDU堆燃料棒束虽然结构简单，但它在尺寸、完整性、物理性能及化学成份的要求是非常高的。CANDU燃料元件的主要特点是：中子经济性好。坎杜堆燃料元件的包壳管壁厚只有沸水堆燃料元件包壳管的二分之一，相当于压水堆燃料元件包壳管的三分之二。由于使用了薄壁包壳，中子的寄生吸收很小。如皮克灵堆燃料元件全部结构材料仅占棒束重量的8%，结构材料的寄生吸收仅占燃料束热中子吸收截面的0.7%。安全性好。CANDU堆燃料的设计是采用高密度的UO2烧结芯块，又使用短尺寸棒束，这就使得坎杜堆燃料实际上不存在密实化而引起倒塌问题，减少了弯曲变形。CANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）•燃料元件的主要特点包壳管内壁的石墨涂层提高了燃料功率和线功率的裕度，使燃料能够适应更大范围的功率波动，大大减少了元件破损率。据国际原子能机构（IAEA）技术报告书中统计，加拿大14个大型CANDU堆从1985年至1995年间燃料破损比例非常低，每10000只燃料棒束中只有1到2只有缺陷，累计平均缺陷率低于0.1%。生产成本低。由于坎杜堆燃料是天然UO2陶瓷芯块，比轻水堆低浓铀芯块加工费用低得多，而且所用锆合金结构材料也比轻水堆燃料元件少。生产和运输方便。坎杜堆燃料元件结构简单，一共只有6种零件，尺寸短小，无需占用很大的生产空间；重量较轻，无需笨重的起重设备；六种零部件结构简单，容易加工，省去了象轻水堆燃料元件中的结构复杂且价格昂贵的定位格架，这就给生产和运输都带来了方便。CANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）•CANDU堆燃料元件的缺点CANDU堆采用天然铀燃料、重水慢化、重水冷却和不停堆换料方式。虽然具有中子经济性好，能灵活决定停堆大修的周期和时间的优点，但却存在燃耗浅、换料频繁、操作量大、乏燃料产出量大和中间贮存费用高等缺点。而且，CANDU-6机组安全裕量小，当机组运行10年后，由于老化现象可能导致堆芯进口温度上升，安全裕量下降，可能需要降功率运行。CANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）•CANDU堆未来的燃料为解决CANDU堆燃料循环中存在的问题，从二十世纪九十年代初加拿大原子能有限公司（AECL）致力于开发新的燃料循环方案。用轻水堆（LWR）的乏燃料作CANDU堆的燃料：采用轻水堆的乏燃料作CANDU堆的燃料，这不仅节省了大量的铀资源，又提高了燃料的燃耗。天然铀中铀-235含量为0.711wt%，而LWR的乏燃料中铀-235约为0.8～0.9wt%，钚-239约为0.6～0.8wt%，可裂变材料约1.5wt%，核反应能力足够，可通过以下三条途径加以利用：(1)DUPIC（DirectuseofSpentPWRFuelinCANDU）燃料。PWR乏燃料用干法处理，使U-Pu与部分裂变碎片分开，U-Pu不分离，只能除去部分裂变碎片，燃料仍具高放射性，必须遥控加工。一种是将燃料直接制成CANDU的几何尺寸，把PWR乏燃料元件切成CANDU堆元件长度，拉直，两端焊上端盖（元件也可制成双包壳）。另一种是将PWR乏燃料去掉包壳，把芯棒制成粉末，压成“新”CANDU芯块，烧结后再装入CANDU包壳，制成标准的CANDU元件。(2)MOX（MixedOxideFuel）燃料。轻水堆乏燃料经湿法处理，使U-Pu与裂变碎片分开，铀和钚混合形成MOX燃料。(3)回收铀（RU）燃料。轻水堆乏燃料处理后的回收铀，放射性略高于天然铀，无操作困难，管理简单。CANDU堆燃料元件（也叫燃料棒束）•CANDU堆未来的燃料低浓铀（SEU）燃料：用加浓到0.9～1.5wt%的铀-235作为CANDU堆燃料，其优越性如下:（1）燃料循环成本降低30%。（2）减少乏燃料数量。（3）更高运行安全裕度。（4）可提高额定功率，1.2wt%铀-235燃料的燃耗为天然铀的三倍。（5）更好的铀利用率。钍循环：钍在地表有丰富的贮量，约为铀的三倍。钍本身不是可裂变材料，经中子辐照后转变为可裂变材料铀-233。如铀-233得到回收，天然铀的需求量可减少90%。4.2二氧化铀燃料4.2.3二氧化铀燃料的堆内行为UO2燃料在反应堆内产生热能，由于氧化物导热性能差，燃料棒内沿径向的温差大，形成大的温度梯度•燃料棒中心温度高达2000oC•外缘温度只有500～600oC•热应力导致燃料表面出现裂纹0~100MWd/tU100~10,000MWd/tU310,000~100,000MWd/tU•裂纹的产生和消失•重结晶•燃料开始密实•核裂变元素和氧沿径向重新分布•释放出被吸收的气体•密实化完成•肿胀开始•燃料-包壳相互作用•由于裂变气体释放，燃料棒内压开始升高•肿胀•固态裂变产物析出•由于裂变气体释放，燃料棒内压开始升高•包壳管内表面被腐蚀•裂变率降低CIAE，龙斌4.2二氧化铀燃料UO2受辐照后的行为1）芯块开裂2）芯块密实化3）重结构（重结晶）4）辐照肿胀5）裂变气体（析出）释放6）组分及裂变产物的再分布氧化物燃料的辐照性能4.2二氧化铀燃料中国原子能科学研究院研究生院芯块开裂第一区：脆性区热应力达到断裂强度第二区：半塑性区第三区：塑性区(1)裂开的外环(2)环形桥梁(3)塑性芯棒外圈为完全脆性区：温度范围低于塑性-脆性转变温度（~1200oC）辐照时芯块径向温度梯度达102~103oC/mm，会在初期反应堆启动期间发生径向开裂，成辐射状小块；内圈为完全塑性区：温度大于1400oC。塑性好，一般不开裂。停堆时，由于内圈体积收缩大可形成裂纹，但该裂纹会在下次开堆后重新愈合4.2二氧化铀燃料•沙漏状芯块会导致包壳应力过大而产生裂纹，从而成为燃料棒破损的原因之一包壳燃料芯块开裂燃料包壳的竹节变形示意图•环脊的产生。燃料芯块是有限长圆柱体，在温度梯度下，芯块中心温度明显地比外围高，因此芯块发生热膨胀而变形，在自重的作用下，呈现沙漏状。当芯块与包壳贴紧后，燃料元件外观出现竹节状（环脊）。环脊位置在两个芯块的界面上，该处是包壳承受应力最集中的地方，也是应变最集中的部位4.2二氧化铀燃料芯块密实化：•辐照造成燃料的重结晶或烧结体的孔隙封闭，结果是芯块密度增加、半径和长度减小•宏观表现为包壳管在冷却剂作用下发生倒塌，甚至包壳管被压扁，当燃耗值超过一定值后，密实趋势缓和•在热中子和快中子堆的氧化物燃料中都有发生密实化造成包壳坍塌4.2.3二氧化铀燃料的堆内行为七十年代，为补偿燃料肿胀，采用较低密度（~90%TD）UO2芯块。在燃料组件卸料时，发现包壳管在冷却剂作用下发生坍塌，甚至压扁和破损4.2二氧化铀燃料影响结果-对堆的安全运行影响重大•将燃料棒芯块长度缩短，使包壳局部减少芯块芯块支撑，包壳管可能被冷却剂压扁，因应变集中而破损，造成裂变产物的泄漏•芯块长度减小，线功率增加，使芯块温度提高；•芯块半径减少，间隙加大，间隙导热率下降，从而使芯块温度上升，从而影响燃料棒