第四章三次谐波与四波混频

第四章三次谐波与四波混频三次谐波四波混频三阶非线性效应非线性光学中的三大类效应1、基于非线性极化率和耦合波方程描述的效应。2、光折变效应----介质对光场的非局域响应，其物理模型是光诱导下的载流子再分布引起的折射率改变。3、光学瞬态相干效应----光与介质相互作用时间远小于介质驰豫时间，是指完全相干的强激光场与忽略随机自发驰豫行为的共振吸收介质间的相干相互作用。)2()(nn三阶非线性光学效应概述主要特点：1、基于及耦合波方程描述。2、无论介质有何种对称性，总存在一些非零的张量元，原则上三阶非线性光学效应可在所有介质中观察到。3、比二阶效应弱几个数量级()，更难于观察。4、三阶效应中参与相互作用的有四个光电场，现象更加丰富。)3()3()2()3(1、参量过程----光与介质相互作用后，介质仍回到初态，能量只在光场与光场之间转移。一些重要的三阶非线性光学效应：三倍频(THG)。光感应折射率改变及其相关效应（自聚焦、光Kerr效应等）。四波混频(FWM)。相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)。分类：受激拉曼散射(SRS)、受激布里渊散射(SBS)。双光子吸收(TPA)。饱和吸收(SA)。2、非参量过程----介质在与光场相互作用后的终态与初态不同了，发生了光场与介质间的能量转移。分类：§4.1三次谐波图3-9四波混频过程的显子跃迁图解(a)三次谐波，(b)四波和频，(c)和(d)光子参量作用物理过程'3'3kk123123''kkkk123123ppkkkk34123412kkkk§4.1三次谐波无论是中心对称或各向同性介质，均可能存在的三次谐波，来源于的三阶极化。设入射光场为沿Z轴传播，频率为的单色平面波：三次谐波场强为：对耦合波方程作慢变振幅近似,3)()()(),,,3()3()3(0)3(EEEP])([)()(zktieE])3(3[)3()3(zktieEzkz)()()(22zkz)3()3()3(22耦合波方程求解：则耦合波方程可简化为：将（为方向的单位矢量）代入(6.1-1a)得)11.6()3,()3(23)3(])3(3['3)3(0aekPcnizzkti)11.6(),()(2)(])(['1)3(0bekPcnizzkti])(33[3)3(0'3)3()(ˆˆˆ),,,3()3,(zktieeeekPeˆ)()(3)3()(ˆˆˆ),,,3()3(23)3(3)3(kkkeeeecnizzki将写成，则令得为简便起见，做小信号近似(即波损耗很小)得)3(3ˆ)3()3(ezkieeeeecniz)(ˆˆˆ),,,3(ˆ)3(23)3(3)3(3eeeecnDˆˆˆ),,,3(ˆ)3(23)3(3zkieiDz)()3(30)()(z三次谐波三次谐波当时：0k223)0,(),3(DzIzI)21.6()2()2(sin)0,(),3(222622kzkzzDz直接用三阶非线性效应得到)()()(),,(),3()3(0)3(EEEzPn(ω)n(3ω))()()()3(3nnnn相位匹配条件：OOOe三次谐波先通过二倍频再通过混频，得到三倍频。λ/2xyxyzze(2ω)o(ω)λ/22ωω3ω三次谐波先通过二倍频再通过混频，得到三倍频。三次谐波oe-eθn(2ω)n(ω)n(3ω)no(2ω)ne(ω)e(ω)o(2ω)-e(3ω)θ先通过二倍频再通过混频，得到三倍频。三次谐波I.晶体：（1）晶体中的激光损伤强度阈值较低，无法使用高强度的入射激光。（2）晶体中的双折射特性难以实现三次谐波所要求的位相匹配。所以，一般难以在晶体中直接实现三次谐波(THG)，方解石直接实现THG相位匹配的晶体。目前实验结果：在4mm长方解石晶体中以的转换效率得到了三次谐波输出。（3）对紫外光吸收较强)(1034)((1010~)(1094)((1010~)2(4)2(1311)2()3(8)3(2320)3(esuSISIesuSISI制）制）三次谐波实现三次谐波的介质6103实现三次谐波的困难II.气体、原子蒸汽（惰性气体He,Xe,Kr等；碱金属、碱土金属蒸汽Na,Rb,Cs,Ti,Ca,Hg等）（1）尖锐的吸收线----共振增强效应显著。（2）激光损伤强度阈值比晶体中高几个数量级，可以采用高强度的入射激光场。（3）气体大多有很宽的透明范围（20nm~可见、红外区）所以，在高强度激光作用下，气体中的三阶极化强度可以和晶体中的二阶极化强度相比拟，特别适合用来产生XUV(20nm~100nm)和VUV(100nm~200nm)波段的相干辐射。三次谐波实验结果：（1）30ps、300MW、1064nm基频光；长度50cm、Rb(3Torr):Xe(2000Torr)样品；输出354.7nm三次谐波，转换效率10%（2）532nm基频光，样品为Cd:Ar混合气体，产生177.3nm三次谐波输出。(3)354nm基频光，样品为Xe:Ar混合气体，产生118.2nm三次谐波输出，转换效率最大为0.3%三次谐波3、的表示式及其共振增强设气体原子浓度为N，由非线性极化率的微观表达式及费曼图形技术可计算得：)3()31.6()()()()(),,,3(,,,)0(343cbagabcggcglbckabjgaiijklArrrrNe三次谐波))(2)(3(1))(2)((1))(2)((1)3)(2)((1agbgcgagbgcgagbgcgagbgcgabcAijji,之间的频率间隔与能级的吸收系数方向偏振光作用下在子的跃迁概率，正比于原到原子由的几率原子处于能级普朗克常数电子电荷gaagiagrgheaggaigg)(2/其中上式是在忽略了衰减常数(反映间能级跃迁的线宽的阻尼因子）后简化得到的，式(6.1-3)中：三次谐波讨论：（1）调谐，对应的项分母变得很小，于是该项变得很大，远大于其他项，这种致使增大的效应称作共振增强效应。（2）两能级间必须是允许跃迁的，而且要注意符合跃迁选择定则，否则会因为相应的跃迁几率为零（分子为零）而导致相应项也为零。例如，对于Na原子（3）在三次谐波的共振增强中，最好是利用双光子共振，这样不会使入射的场和产生的信号场有严重的吸收，又能大大增强值。时令其接近或、ij32)3(ji、,,,3,2,,,fddppsssdsfddpps3)3(三次谐波双光子共振增强实验结果：入射场均为600nm波长激光，与共振；在Na原子蒸汽中填充Xe气体，实现相位匹配；当输入激光功率为100mW，脉冲宽度为12ps时，得到200nm处的THG输出，效率接近千分之一。（4）共振增强后的大小估算：入射场：1.06um，与相差约几百近共振。Na蒸汽浓度：入射光强：2ds43)()3(nn)3()3(P3pd431cm317/10cmatomsNesuEEEPesuNesuEcmGW6)3()3(33)3(3210~)3(10~/102)(~/1三次谐波Fig6.1a钠原子能级结构图三次谐波Fig6.1b钠的三阶非线性极化率对基波波长的关系曲线。N/)3()3(三次谐波而在KDP晶体的倍频效应中相比之下，Na蒸汽中的三次谐波也并不难观察到。4、三次谐波的相位匹配由于气体是各向同性的，不能利用双折射来实现上面的相位匹配条件。而需要利用金属蒸汽的反常色散频段，充以适当比例的具有正常色散的缓冲气体（例如Xe)，从而实现：esuP5)2(10~)2()()3(0)(3)3(nnkkk缓冲气体金属蒸汽BAnnnnABAB)3()1()3()()1()(三次谐波Fig6.2(a)Rb和Xe的折射率对波长的关系曲线（b）相位匹配的三次谐波产生所要求的Xe原子数对碱金属原子数的比值与基波波长的关系曲线。三次谐波用填充缓冲气体的方法进行相位匹配的优点是不存在Walkoff效应，光与介质相互作用区可以保持很长的长度（几十cm），从而大大提高转换效率。三次谐波§4.2四波混频及红外、紫外调谐激光的产生1、四波混频耦合方程求解节中的推导过程可得：似于为例，完全类先以入射波1.6,)3,2,1()()(,,,'3'2'1'43214)(321kkkkieErktiiiii)12.6()()()()()ˆ(3214zekizeiDz在小信号近似下有：)()(ˆˆˆ),,,(ˆ)(232143214)3(443214kkkkkeeeecnD222232221224]2)ˆ([]2)ˆ([sin)()()(),(zekzekzDzzz'3'2'1'4321432112.6kkkk，情况，例如的各种不同混频，，）同样适用于式（)22.6()()()()()ˆ(3214zekizeiDz)()(ˆˆˆ),,,(ˆ)(232143214)3(443214kkkkkeeeecnD1、四波混频耦合方程求解讨论:（1）四波混频的相位匹配条件一般也是通过正、反常色散气体按比例混合而实现的。（2）四波混频由于有三个频率，所以往往可以实现双重或者三重共振增强。Fig6.3(b)中即为实现三重共振增强的方案，其中：0k321,,spsssps463214521441321~~~四波混频是近共振的。，）红外产生，其中共振的，（是近，）红外产生，其中是近共振的，（，，）和频产生，其中）三次谐波的产生，（图：（的示意共振三阶光学混频过程钾原子的能级图和某些2112113212113.6dcbaFig四波混频可作如下估算：）（）方案中共振增强后的（对频率调谐。效率，并可实现输出可以有较大的转换则红外激光共振（偏得不多），则可微调频率，且偏离共振与近共振与选择为：、中：）（3213321121321,,,3.6445454,)(3.6ssscFigpssspscFigpssplpskspipsjspsijklrrrrANe,4,55,55,44,4343213)()()()(),,,())()((1443545215451spssspspspiiA（3）四波混频可用于实现可调谐红外激光：四波混频)/10(10650)/10(10650001.0050317831443344331710314431545211451cmatomsNesucmcmatomsNesucmcmcmspspspssssp