非线性光学——第1章

第一章非线性光学简介IntroductiontoNonlinearOptics§1-1介质中的麦克斯韦方程§1-2非谐振子模型§1-3极化率的量子理论§1-1介质中的麦克斯韦方程Maxwell’sEquationsinNonlinearMedia0HDJtDHtBEEJMHBPED000麦克斯韦方程组：其中：J上式中的和分别为介质中的自由电流密度和自由电荷密度，为磁化强度，为真空介电常数，为真空磁导率，为介质的电导率，是介质的极化强度。M00P假定介质是非磁性的0M无自由电荷，0,0J方程可简化为：00BDtDHtBEHBEPED00是介质的介电张量极化强度可写为NLLPPP这里分别为线性极化强度和非线性极化强度。NLLPP,tdrdtrEttrrtrPL,,,10线性极化项线性极化率张量tr,1将光场电矢量按付立叶级数展开dkdtirkikEtrEexp,,,,,10kEkkPLdtrdtirkitrkexp,,11,1,10kk对线性极化强度两边做付立叶变换得线性介质极化率张量与介电张量的关系其中dtrdtirkitrPkPLLexp,,3322113322113322113022112211221120,,,:,;,;,,,:,;,,dtrddtrddtrdtrEtrEtrEttrrttrrttrrdtrddtrdtrEtrEttrrttrrtrPNL,,,32kPkPkPNL非线性极化强度将上式两边进行付立叶变换其中lljjiiljiljiljijjiijijijikEkEkEkkkkdddkPkEkEkkkddkP,,,:,,,,,:,,303202n阶极化率张量nntrktrkinnnnnndtrddtrdetrtrkkkknnnn111121211111,;;,,§1-2非谐振子模型AnharmonicoscillatormodelFaxxdtdxdtxd22022titititieeEeeEmqF221121假设单位体积含有N个经典谐振子，当原子受外加光电场作用时，原子中的电子作受迫振动，运动方程为力F可表示为（两个外光场作用）NqxP根据极化强度定义，单位体积内的电偶极矩为利用线性方程可得到一阶解tiiiiiieiEmqxccxxx220121111..321xxxx假设非谐项很小，利用微扰理论有2ax这里c.c.为复共轭项。222201212020222220222022221221202222012120212212222122122122111024212..02221iimqaxeiiEmqaxeiiiEEmqaxccxxxxxxtiiiiiiitii代入可得到二阶近似解21)(xa同样，可通过连续迭代得到高阶解。和、差频倍频光整流上式产生新频率极化强度，辐射光波频率有21212,2,对高阶项将产生频率2211nn在非共振条件下，若210,4012~mqaEPP二阶和一阶极化强度的比为amqEmaxxmqEat2at4020~~~当很大时，恢复力大小与非谐力在同一量级xatEEPP~12代入上式，可得已知原子电场cmVEat8103~710~atEE对于2.5w/cm2激光，其光场为30V/cm,这样有因此需要高强度的激光产生非线性效应。扩展到高阶项同样有atnnEEPP~1§1-3极化率的量子理论QuantumMechanicalTheoryofNonlinearOpticalsusceptibility密度矩阵表示trHttriss,ˆ,int0ˆˆˆHHH对原子系统，波函数，含时薛定谔方程为trs,哈密顿算符ruEruHnnn0ˆ本征态满足不含时薛定谔方程runrutCrnnsns波函数按能量本征态展开为无外场时的哈密顿算符，为相互作用哈密顿算符。0ˆHintˆHruHtCrudttdCinnsnnnsnˆrdruHruHnmmn3ˆtCHtCdtdisnnmnsmmnnmrdruru3满足正交归一性将波函数展开式代入含时薛定谔方程其中薛定谔方程变为sAsAAssˆˆmnsnmnsmACCA用Dirac符号表示或rdAAss3ˆ力学量算符的期望值为AˆsnsmsnmCCspmnnmsnsmsACCspArduAuuAuAnmnmmn3ˆˆ其中对于原子系综，假设有概率p(s)处于s态，其密度矩阵可定义为这里p(s)为经典概率。算符的期望值应表示为对所有态s的系综平均Aˆ用密度矩阵可写为mnnmnmAA因此，的期望值用密度矩阵表示AˆAtrAˆˆ将密度矩阵对时间求微分有snsmsnsmssnsmsnmCdtdCdtdCCspCCdtsdp其中，上式右边括号内的式子可表示为上式右边可用密度矩阵表示ssssnmnmmnsipsCCHCCH,ˆ11HiHHimnmnnm代入上式，有smsnsmsnsmsnsnsmsnsmCHCiCHCidtdCCCHCidtdCC111,ˆ1HitrandomHHHHˆˆˆˆint0nEnHn0ˆEreHintˆ非线性极化率的微扰理论哈密顿量能量本征方程相互作用哈密顿量为随机哈密顿量，表示热库对系统的随机扰动，主要表现为系统的弛豫过程。randomHˆ,1randomrelaxHitrelaxtHHit,ˆˆ1int0密度矩阵方程可写为弛豫过程密度矩阵方程为snsnsnnCCspnn对非对角元密度矩阵可表示由于不同态s间位相的不确定性，系综平均得0nnnnnnrelaxnntnnnnnnT2110110nnnnnrelaxnnnnTt弛豫过程可理解为位相相干指数衰减过程表示从的弛豫时间，称为横向弛豫时间。nn纵向弛豫过程可写为称为纵向弛豫时间。1T21210PPP和用微扰级数表示P其中为热平衡状态系统的密度算符。0PTrPnn假设介质为非永久极化，有00PrelaxrelaxtHHittHHit21int20210int101,,1,,1将上式微扰展开代入密度算符方程，得解上式方程，已知光场可写成频率展开，tirkiEiiiexpEtiHHHiiiiiexpintintintE同样，相互作用哈密顿量可写为jjnnjnjjnit密度算符可表示为并且满足nnkjnnjnnnnknnjknnnknnnnjnnnnkjnnnnkjnnjknnkjkjnnnnnnnnnnjnnjjnnHHHHiiHHiHint11intint11int1int1int200int11,,这样一阶和二阶分别为EreHintrNeP002011ggnngnggningjngnggnjngijjijirrirreNEP已知以及代入一阶密度算符解，得对于一阶极化率有两项，二阶极化率共有8项（如下式所示），三阶极化率有48项。Hng=n|er·E|g01212121,,220321022121111ggngnngngnnnnngjnningkngnggngnnnnnngknningjgngnngngnginnkngjgngnngngnginnjngkgngnngnggnjnnkgninnggngnngnggnknnjgnikjiijkiiirrriiirrriirrriirrriirrriirrreNEEP非线性极化率全交换对称对一阶极化率11ijij如果不存在阻尼项，在非共振条件下，二阶极化率张量有如下对称性132232122132kijjkiijk002011ggnngnggningjngnggnjngijjijirrirreNEP有在无阻尼存在时，极化率张量为实数21322132ijkijk112121112121nnnllllnnllllnnllllnnnnN阶非线