98钍-铀核燃料研究

第44期双清论坛“核能发展中的关键科学问题”学术研讨会钍－铀核燃料的研究钍－铀核燃料的研究徐洪杰2010-01-14北京2010-1-14先进核能技术钍铀燃料循环钍基熔盐堆相关材料研究2010-1-14先进核能技术钍铀燃料循环钍基熔盐堆相关材料研究2010-1-142010-1-142010-1-14先进核能技术先进核能技术)先进核能是基于第四代核反应堆、ADS、裂变-聚变混合堆等先进反应堆的核能技术。本文仅限于第四代核反应堆。)第四代反应堆国际论坛(GenerationIVInternationalforum：GIF)从提出的94个核反应堆概念中，（其中水冷却堆28个，液态金属冷却堆32个，气冷堆17个，其它堆型17个），选择了6种最有希望的第四代堆概念作侯选者，目标是开发出一种或若干种革新性反应堆系统。反应堆缩写中子谱冷却剂温度ºC燃料循环钠冷快堆SFR快钠550闭式铅合金冷快堆LFR快铅480-800闭式气冷快堆GFR快氦850闭式超常高温堆VHTR热氦900-1000一次超临界水冷堆SCWR热/快水510-625一次/闭式熔盐堆MSR热/快熔盐700-800闭式2010-1-142010-1-142010-1-14先进核能技术钍铀燃料循环钍基熔盐堆相关材料研究2010-1-14钍钍//铀核燃料铀核燃料钍的储量目前已探明在地壳中是铀的3-4倍，我国铀储量有限，但有着丰富的钍资源，约为铀储量的6倍，通过增殖途径将Th转换成233U，将极大地丰富核燃料资源。232Th与238U一样，是可转换核素(fertile)，它俘获中子后生成具有良好核性能的易裂变核素U-233。2010-1-14ThTh的性质的性质2010-1-14裂变材料裂变材料233233U,U,235235UU和和239239PuPu的相关核性质的相关核性质热中子(0.025eV)快中子(100eV)俘获截面裂变截面平均二次中子数俘获截面裂变截面平均二次中子数232Th7.400.380.01238U2.700.330.04233U45.76528.52.280.272.732.5235U98.68585.12.070.561.902.3239Pu270.33747.42.110.501.802.9易裂变核素可转换核素同位素2010-1-14钍钍//铀燃料循环的优势铀燃料循环的优势¾232Th/233U的转换效率高。232Th的热中子俘获截面（7.4barns)比238U(2.7barns)约高3倍,而233U的热中子俘获截面(45.76barns)比239PU(270.33barns)小得多。这意味着在热堆中233U的产出率高于239Pu，而233U的消耗率低于239Pu。¾钍/铀燃料循环在热堆中也能增殖。233U的裂变截面与239PU相差不大，但233U的平均二次中子数比239Pu大0.2左右，因此中子经济性更好。这意味着在热堆中232Th/233U的转换比可以大于1。大的平均二次中子数还说明233U在热堆中降低速率较低，可以有较高的燃耗。¾钍/铀燃料循环产生较少的高毒性放射性核素。由于233U的热中子俘获截面(45.76barns)比239PU(270.33barns)小得多，与铀/钚循环相比，在热堆中钍/铀燃料循环产生的钚和长寿命次锕系核素要少得多。此外，233U要多次俘获中子才能生成239Pu和重次锕系核素。2010-1-14¾有利于防核扩散。233U通过(n,2n)反应产生232U，232U的衰变链产生短寿命强γ辐射的208Tl（2～2.6Mev），这种固有的放射性障碍增加了化学分离的难度和成本,较少的钚含量降低了分离的经济性。¾233U适合在快堆中生产。在快中子条件下，232Th的裂变截面（0.01barns)比238U(0.04barns)低，而且232Th裂变的中子阈高（1.4MeV)。239Pu的平均二次中子数高，而且随中子能量增加迅速增加。这意味着232Th和233U在快堆中的裂变性能不如238U和239Pu。但232Th的快中子俘获截面比238U略高，故232Th适合在快堆中增殖233U。¾钍和氧化钍化学性质稳定耐幅照、耐高温、热导性高、热膨胀系数小、产生的裂变气体较少，这些优点使得钍基反应堆允许更高的运行温度和更深的燃耗。2010-1-14钍钍//铀燃料循环面临的挑战铀燃料循环面临的挑战¾ThO2的熔点(3350°C)比UO2(28000°C)高得多,故生产制备高密度的ThO2和ThO2基混合氧化物(MOX)燃料需要更高的烧结温度（2000°C)。¾在后处理上,因为ThO2和ThO2基混合氧化物燃料比较惰性,不易溶于HNO3,而要加入一定量的HF,容易造成后处理设备和管道的腐蚀。而目前还没有成熟有效的后处理分离流程。实验和经验都非常缺乏。¾在辐照钍转换铀的过程中，也同时产生了232U，232U的衰变子核有短寿命强γ辐射的208Tl，给反应堆乏燃料的贮存、运输、后处理、最终的安全处置和燃料的再加工带来困难，这将加大后处理和燃料元件制造的放射性防护难度和生产成本的增加。2010-1-14¾钍铀转换链要经过中间核233PA，而233PA的β衰变半衰期约为27天，这意味着至少需要一年的冷却时间使233PA能完全衰变到233U，这个时间对反应堆来说过长。¾相对UO2和(U,Pu)O2而言，目前关于Th和Th燃料循环的数据库和经验还比较缺乏，还需要大量钍的基础研究。¾对钍基乏燃料的后处理，要考虑钍和铀的提取和分离；而对于（Th，Pu）O2的后处理，则要考虑钍、铀和钚的提取和分离。在钍铀的提取和分离之前，还要首先分离钍基乏燃料中的233Pa，造成后处理流程复杂。2010-1-14国际上钍资源利用研究历史与现状国际上钍资源利用研究历史与现状1.早在50年代中期至70年代中期，核反应堆研究伊始，钍就被认识到是重要的可转换核素，国际上就已开始了对钍燃料循环进行研究开发。如德国的AVR实验堆和THTR堆、英国的Dragon堆、美国桃花谷高温石墨慢化氦冷堆（HTGR）和FSV、美国Shippingport的PWR。分别在高温气冷堆中使用（Th，U）O2和（Th，U）C2燃料；在轻水堆中使用（Th，U）O2和在熔盐增殖堆中使用Li7F/BeF2/ThF4/UF4燃料。但由于天然钍中不含有易裂变物质，而天然铀有易裂变的235U，所以钍燃料需要235U或239Pu提供中子源来启动，故钍的研究和利用一直落后于铀，这也是钍资源没有得到利用的主要原因之一。2.从90年代开始，一些发达国家（主要是美国）出于防止核扩散、达到更高的燃耗、更长的燃料周期和焚化消耗掉武器级钚和民用分离钚等因素又重新对钍燃料产生了兴趣。目前国际上主要的两个研究规划：以IAEA牵头的InnovativeNuclearReactorsandFuelCycleProgramme（INPRO）和以美国领导的GenerationIVInternationalForum（GIF）。2010-1-142010-1-143.80至90年代，由于新铀矿的不断发现和铀产品供大于求，价格下降，致使大多数国家中止了钍燃料利用的研究开发。唯有印度因其铀资源极其有限（50,000吨），而钍储量非常丰富，是铀的6倍。从90年代开始就始终坚持钍燃料利用的三阶段发展规划。该规划的要点是通过闭式循环来提高核燃料的利用率。①第一阶段：利用加压重水堆（PHWR），其特点是天然铀燃料，钍包层，使用压力管技术作物理隔离的高温高压水冷却剂和低温低压重水慢化剂。旨在生产积累239Pu和分离得到部分233U。②第二阶段：利用快中子增殖堆，由第一阶段生产的239Pu作燃料在快堆中生产233U。③第三阶段：设计和利用先进重水堆（AHWR）：其特点是压力管式、重水慢化、沸腾轻水冷却的自然循环式直立反应堆。以第一和第二阶段分离得到的233U做成（Th-233U）O2和（Th-Pu）O2棒束燃料，并最后达到自持钍铀循环2010-1-144.近年来，美国一些议员积极推动钍资源利用立法①Senator‘sOrinHatchandHarryReid，SenateBill,S.3680:ThoriumEnergyIndependenceandSecurityActof2008②CongressmanJoeSestak，CongressionalBillHR1534:TodirecttheSecretaryofDefenseandtheChairmanoftheJointChiefsofStafftojointlycarryoutastudyontheuseofthorium-liquidfuelednuclearreactorsfornavalpowerneeds,andforotherpurposes.June2009③CongressmanJoeSestak，CongressionalBillHR2015:ToinstructtheSecretaryofEnergytocarryoutastudyofthorium-fuelednuclearreactortechnology，June2009.5.加拿大、俄国、日本与欧洲国家等国家积极开展钍铀燃料应用研究，挪威更是将钍铀核燃料作为重大国家发展机遇与战略在考虑。6.许多公司积极开展钍资源利用研究，如ThoriumPower，ThorecoLLC,ThoriumEnergy,DBI等,其中ThorecoLLC利用LBNL设计，开发钍基10MW级可移动式的小型堆.CarloRubia与Aker公司的ADTR方案是其中一个范例。2010-1-14我国钍资源利用研究历史与现状我国钍资源利用研究历史与现状¾1965年在上海嘉定召开全国钍的利用会议。¾上世纪60年代末，上海原子核研究所（现上海应用物理研究所）开展了“U-233核素的小批量制备和提纯研究”，从中子辐照二氧化钍中成功提取了6克核纯级U-233。这也是我国Thorex流程研究的起步。¾70年代初，上海原子核研究所与中国原子能院等联合开展了“钍元件后处理工艺热验证实验”研究，从小试验开始，发展到热室验证，并研制出一个较先进的两个半循环工艺流程。¾70年代起，在张家骅先生的领导下，我所进行了长达二十多年的“钍-铀核燃料循环研究”项目。研究经费分别来自于研究所、中科院、当时的二机部、国家自然科学基金以及上海市科委。此外从1985年到1998年国际原子能机构曾先后给予了8个年度的研究经费资助。主要开展下列各项工作：高通量堆辐照钍样品的实验研究；钍-铀零功率堆临界实验；压水堆中进钍方式的研究；Th-233U自持堆有关理论问题的探讨。¾80年代，上海原子核所与清华大学核能院共同承担863项目“高温气冷堆钍铀燃料后处理研究”，制定了一个处理高燃耗钍铀燃料的溶剂萃取工艺流程，并在核所完成半热区热验证工作。2010-1-14¾钍资源核能利用得到科学院和能源局的领导与专家的重视¾中国科学院学部咨询评议工作委员会于2005年12月设立了“钍的核能利用研究”咨询项目，并于2007年12月向国务院呈送了“钍的核能利用研究”的报告。¾近期中国科学院呈报国务院的由路甬祥院长等18位中科院院士和专家撰写的题为《二十一世纪上半叶我国能源可持续发展体系战略研究》咨询报告中，明确提出设立“设立以快中子堆和钍资源利用为重点的先进核能系统与核燃料循环的研究开发和产业化国家重大专项”的建议。¾2008年12月，国家能源局组织召开了“钍资源核能利用专家研讨会”，会议对我国当前钍资源核能利用的重要性和迫切性、现存问题及应对措施进行了探讨，也建议设立钍资源核能利用国家级科研专项。¾2007年12月，中核北方、包钢稀土高科和清华大学签订了《核电重水堆用钍基燃料试验组件设计》技术合同书。¾2009年7月，中核北方，秦山第三核电有限公司，中国核动力研究设计院和加拿大AECL签署了《先进CANDU堆燃料开发及示范第二阶段合作协议》。2010-1-14从增殖堆看钍的应用潜力从增殖堆看钍的应用潜力)若