几种核燃料材料及性能比较

第十届反应堆数值计算和粒子输运学术会议暨2004年反应堆物理会议-198-几种核燃料材料及物理性能的比较研究李松阳王侃*余纲林清华大学工程物理系，北京，100084摘要：本文所涉及的核燃料种类包括：传统常用的二氧化铀陶瓷型燃料、碳化物燃料、氮化物燃料以及金属型（合金、弥散体）燃料。本工作通过理论分析和计算比较几种核燃料的材料及物理性能。关键词：核燃料，碳化物燃料，氮化物燃料，金属型燃料核燃料的优劣直接影响核能系统的经济性和安全性，反应堆的设计需要认真考虑核燃料的问题。目前，二氧化铀陶瓷型燃料的应用最为广泛，尤其是在大型商用核电站中。对二氧化铀性能的研究也已经非常深入。二氧化铀陶瓷具有一些非常好的特性，例如化学稳定性好、熔点高等，这些优点使它在核能发展前期击败了金属铀燃料，成为绝对主流的燃料类型。但它也有一些弱点，如导热性差，密度小等等。导热性差限制了燃料元件的尺寸和反应堆的功率，而密度小造成可裂变核素的核密度小，使得有效增殖系数和可以达到的燃耗深度都偏小。近年来，各种其它类型的核燃料陆续涌现，如金属型燃料、碳化物燃料、氮化物燃料等，它们以其特有的性质赢得了人们的青睐，尤其是随着快中子增殖堆、嬗变堆等新堆型的出现，研究新型、高性能的快堆核燃料也成为大势所趋。下表列出了二氧化铀陶瓷、碳化铀陶瓷、氮化铀陶瓷和铀锆合金（锆占10%的质量）四种核燃料的一些重要性质，以供比较。二氧化铀碳化铀氮化铀铀锆合金密度较小(10.96)较大(13.63)较大(14.32)大(16.00)熔点很高(2800℃)较高(2380℃)高(2650℃)较低(1160℃)导热性能差好好好辐照性能好较好好较好化学惰性好较差(与水反应)好中注：密度单位为3/cmg.*[e-mail]第三章堆芯核设计和程序-199-表中未列出金属铀，原因是金属铀在辐照和热循环下有明显伸长，以及较低相变温度的影响，给反应堆带来很多问题，故舍弃了金属铀而采用稳定于伽马相的铀锆合金。由表可知，二氧化铀陶瓷的密度在这四种燃料中是最低的，经简单计算可知，二氧化铀陶瓷中的铀元素核密度也是最低的。这样在使用相同富集度燃料且体积形状一样的情况下，如果不考虑其它因素，二氧化铀燃料所能达到的初始有效增殖系数和燃耗深度均要小于其它三种燃料。在这四种燃料中，二氧化铀的熔点最高，往下依次为氮化铀、碳化铀和金属铀。金属铀的熔点与陶瓷燃料相去深远，是一大缺点。二氧化铀的导热性能在四种燃料中是最差的，这在一定程度上抵消了其高熔点的优势。其它三种材料导热性能均良好，这样可以制作比较大尺寸的燃料元件，并且弥补了其熔点低的缺点。在化学惰性方面，二氧化铀惰性很好，与水、钠、及不锈钢的反应均较难，氮化铀的惰性也较好[1]，相比之下，碳化铀和金属铀化学性质比较活泼，尤其是碳化铀与水的反应很容易，这极大地限制了碳化物燃料的应用。而金属铀裸露在水中的腐蚀速度也比较可观。另外，三种陶瓷燃料辐照行为更多表现为裂变气体引起的肿胀，相比较来说，氮化铀的肿胀大大小于其它两种陶瓷燃料。需要指出的是，氮化铀燃料中的氮14可以以十几个毫靶的截面发生（n，p）反应生成碳14，碳14的放射性会影响到燃料循环的成本。[2]前面介绍了几种核燃料的性质并且做了一些初步的比较，但要得到能经得起考验的结论，必须要有实际计算的证据来支撑。这里选用了简化的一个基准快堆模型作为计算基础，如图1。使用MCNP[3]和MCBurn系统[4]作为计算工具，对使用不同燃料的情况进行计算、比较和分析。图1注：Followers和Reflector区均不含裂变核素。计算比较分类：1、相同富集度（30％）和体积的燃料所达到的初始有效增殖系数及其虽燃耗的变化。使用MCNP计算不同燃料达到的初始有效增殖系数见图2。第十届反应堆数值计算和粒子输运学术会议暨2004年反应堆物理会议-200-12341.01.21.289551.236841.26302keffUO2UCUNU-10Zrkeff1.14859图2注：计算条件为“kcode10001.01545”.由直方图可以看出，在四种燃料中，二氧化铀的初始有效增殖系数最小，明显低于其它三种燃料，主要原因在于二氧化铀的密度明显低于其它三种燃料，在相同体积和燃料富集度的情况下，二氧化铀燃料中的U235核子数目低于其它三种燃料，从而导致初始有效增殖系数偏低。使用MCBurn对按上述方案装料的堆芯模型进行8个步长共480天的燃耗计算，得到有效增殖系数的变化情况如图3。01002003004005001.061.081.101.121.141.161.181.201.221.241.261.281.30keffdayUO2UNUCU-10Zr图3注：使用各燃料时铀（U235，U238）的装载量分别为二氧化铀：g610160.9×；碳化铀：g710268.1×氮化铀：g710323.1×；U-10Zr合金：g710411.1×由图3可以看出，在480天的燃耗过程中，装二氧化铀燃料的系统有效增殖系数一直小于装其它三种燃料的系统，而且曲线也并未有超过其它三种的趋势。因此可以确定，在U235富集度相同、燃料所占体积相同的条件下，U－10Zr合金、UC、UN燃料在反应性方面的表现优于二氧化铀燃料，由此推断它们可以达到比二氧化铀燃料更大的燃耗深度。第三章堆芯核设计和程序-201-2、四种燃料相同U235核子数目下达到的初始keff使用MCNP计算占相同体积、且U235核密度也相同的燃料达到的有效增殖系数见下图。12340.81.01.2keffUO2UCUNU-10Zrkeff1.148591.169751.055361.07121图4注：此时各种燃料U235装载量均为2.748×106g。由图4可以看出，即使降低了富集度，碳化铀仍然可以达到比二氧化铀高的有效增殖系数，但氮化铀和铀锆合金所达到的有效增殖系数低于二氧化铀。3、相同初始反应性下四种燃料的燃耗计算选用30％富集度下二氧化铀燃料所达到的富集度作为参照，即1.14859，调整其它三种燃料的富集度使其系统的有效增殖系数也达到此值附近调整后各燃料富集度分别为：氧化铀：30.00％，碳化铀：24.00%，氮化铀：24.87%，铀锆合金：22.81%。总的铀装载量与第1节相同，同样运行480天得到的计算结果见图5和图6。01002003004005001.061.081.101.121.141.16keffdayUO2UZrUCUN图5热功率均为1200MW时得到的结果，横坐标为燃耗天数。第十届反应堆数值计算和粒子输运学术会议暨2004年反应堆物理会议-202-024681.071.081.091.101.111.121.131.141.15UO2UNUCkeffburnup(6*10^3W*d/g(U))UZr图6按每克铀100W的燃耗速度计算得到的结果由图5可知，在总热功率相同的条件下，虽然降低了富集度使得初始有效增殖系数相同，但碳化铀、氮化铀和铀锆合金在480天的燃耗过程中，系统的反应性始终高于二氧化铀。由图6可知，在比功率相同的情况下，二氧化铀的曲线仍然最低，而铀锆合金仍然最高，与碳化铀、氮化铀一起，它们的增殖性能强于二氧化铀。但此时曲线间的差别已经很小。结论：由材料性能的比较来看：碳化铀、氮化铀和铀锆合金（10%质量的锆）的性能都优于传统的二氧化铀燃料，特别是氮化铀燃料。由计算结果可看出，从各种材料的堆芯物理性能来看，碳化铀、氮化铀和铀锆合金（10%质量的锆）的性能也优于传统的二氧化铀燃料。参考文献：[1]C.GANGULY,P.V.HEGDE,A.K.SENGUPTA.Statusof(UPu)Cand(UPu)NFueldevelopmentinBARC.Technicalcommitteemeetingonadvancedfuelforfastbreederreactors:Fabricationandpropertiesandtheiroptimization.Vienna(Austria).3-5Nov1987.IAEA-TECDOC--466,pp:8-24.[2]J.Wallenius.N-15Requirementfor2ndStratumADSNitrideFuels.NuclearApplicationsintheNewMillennium(AccAPP-ADTTA'01),November11-15,2001,Reno,Nevada,USA.[3]JudithF.Briesmeister.MCNP——AGeneralMonteCarloN-ParticleTransportCode,Version4B.LA-12625-M,1997.[4]余纲林,王侃,王煜宏.MCBurn—MCNP和ORIGEN耦合程序系统[J].原子能科学技术,2003,37(3):250-254.几种核燃料材料及物理性能的比较研究作者：李松阳，王侃，余纲林作者单位：清华大学工程物理系,北京,100084引用本文格式：李松阳.王侃.余纲林几种核燃料材料及物理性能的比较研究[会议论文]