拓扑绝缘体二维纳米结构与器件

doi:10.3866/PKU.WHXB201208312[Review]物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)ActaPhys.-Chim.Sin.2012,28(10),2423-2435OctoberReceived:July27,2012;Revised:August31,2012;PublishedonWeb:August31,2012.∗Correspondingauthors.PENGHai-Lin,Email:[e-mail]-Fan,Email:[e-mail]theNationalNaturalScienceFoundationofChina(51121091,21173004,11104003)andNationalBasicResearchProgramofChina(2011CB921904).国家自然科学基金(51121091,21173004,11104003)和国家重大科学研究计划(2011CB921904)资助项目ⒸEditorialofficeofActaPhysico-ChimicaSinica拓扑绝缘体二维纳米结构与器件李辉1,2彭海琳1,*刘忠范1,*(1北京大学化学与分子工程学院,北京大学纳米化学研究中心,北京100871;2中国科学院电工研究所,中国科学院太阳能热利用及光伏系统重点实验室,北京100190)摘要:拓扑绝缘体是一种全新的量子功能材料,具有绝缘性体能带结构和受时间反演对称性保护的自旋分辨的金属表面态,属于Dirac粒子系统,将在新原理纳电子器件、自旋器件、量子计算、表面催化和清洁能源等方面有广泛的应用前景.理论和实验相继证实Sb2Te3,Bi2Se3和Bi2Te3单晶具有较大的体能隙和单一Dirac锥表面态,已经迅速成为了拓扑绝缘体研究中的热点材料.然而,利用传统的高温烧结法所制成的拓扑绝缘体单晶块体样品常存在大量本征缺陷并被严重掺杂,拓扑表面态的新奇性质很容易被体载流子掩盖.拓扑绝缘体二维纳米结构具有超高比表面积和能带结构的可调控性,能显著降低体态载流子的比例和凸显拓扑表面态,并易于制备高结晶质量的单晶样品,各种低维异质结构以及平面器件.近年来,我们一直致力于发展拓扑绝缘体二维纳米结构的控制生长方法和物性研究.我们发展了拓扑绝缘体二维纳米结构的范德华外延方法,实现了高质量大比表面积的拓扑绝缘体二维纳米结构的可控制备,并实现了定点与定向的表面生长.开展拓扑绝缘体二维纳米结构的谱学研究,利用角分辨光电子能谱直接观察到拓扑绝缘体狄拉克锥形的表面电子能带结构,发现了拉曼强度与位移随层数的依赖关系.设计并构建拓扑绝缘体纳米结构器件,系统研究其新奇物性,观测到拓扑绝缘体Bi2Se3表面态的Aharonov-Bohm(AB)量子干涉效应等新奇量子现象,通过栅电压实现了拓扑绝缘体纳米薄片化学势的调控,并将拓扑绝缘体纳米结构应用于柔性透明导电薄膜.本文首先简单介绍拓扑绝缘体的发展现状,然后系统介绍我们开展的拓扑绝缘体二维纳米结构的范德华外延生长、谱学、电学输运特性以及透明柔性导电薄膜应用的研究,最后对该领域所面临的机遇和挑战进行简要的展望.关键词:拓扑绝缘体;狄拉克费米子;纳米结构;范德华外延;柔性透明导电薄膜中图分类号:O641Two-DimensionalNanostructuresofTopologicalInsulatorsandTheirDevicesLIHui1,2PENGHai-Lin1,*LIUZhong-Fan1,*(1CentreforNanochemistry(CNC),CollegeofChemistryandMolecularEngineering,PekingUniversity,Beijing100871,P.R.China;2KeyLaboratoryofSolarThermalEnergyandPhotovoltaicSystemofChineseAcademyofSciences,InstituteofElectricalEngineering,ChineseAcademyofSciences,Beijing100190,P.R.China)Abstract:Three-dimensional(3D)topologicalinsulatorsareanewstateofquantummatterthatareinsulatinginthebulkbuthavecurrent-carryingmasslessDiracsurfacestates.Nanostructuredtopologicalinsulators,suchasquasi-two-dimensional(2D)nanoribbons,nanoplates,andultrathinfilmswithextremelylargesurface-to-volumeratios,distinctedge/surfaceeffects,anduniquephysicochemicalproperties,canhavealargeimpactonfundamentalresearchaswellasinapplicationssuchaselectronics,spintronics,photonics,andtheenergysciences.Few-layertopologicalinsulatornanostructureshaveverylarge2423ActaPhys.⁃Chim.Sin.2012Vol.28surface-to-volumeratiosthatcansignificantlyenhancethecontributionofexoticsurfacestates,andtheiruniquequasi-2Dgeometryalsofacilitatestheirintegrationintofunctionaldevicesformanipulationandmanufacturing.Here,wepresentourrecentresultsonthecontrolledgrowthofquasi-2Dnanostructuresoftopologicalinsulators,aswellastheirnovelfunctionaldevices.Highqualityquasi-2DnanostructuresofBi2Se3andBi2Te3topologicalinsulatorshavebeensynthesizedbyvapor-phasegrowth.Ultra-thinnanoplatesofthetopologicalinsulatorswithuniformthicknessdowntoasinglelayerhavebeengrownonvarioussubstrates,includingconductivegraphene.Afacile,high-yieldmethodhasbeendevelopedforgrowingsingle-crystalnanoplatearraysofBi2Se3andBi2Te3withwell-alignedorientations,controlledthickness,andspecificplacementonmicasubstratesbyvanderWaalsepitaxy.Asystematicspectroscopicstudy,includingangle-resolvedphotoemissionspectroscopy(ARPES),micro-Ramanspectroscopy,andmicro-infraredspectroscopy,wascarriedouttoinvestigatethequasi-2Dnanostructuresoftopologicalinsulators.PronouncedAharonov-Bohm(AB)interferenceeffectswereobservedinthetopologicalinsulatornanoribbons,providingdirecttransportevidenceoftherobust,conductingsurfacestates.Transportmeasurementsofasinglenanoplatedevice,withahigh-kdielectrictopgate,showedasignificantdecreaseinthecarrierconcentrationandalargetuningofthechemicalpotentialwithelectricalgating.Wealsopresentthefirstexperimentaldemonstrationofnear-infraredtransparentflexibleelectrodesbasedonfew-layertopologicalinsulatorBi2Se3nanostructuresthatwasepitaxiallygrownonamicasubstratebyvanderWaalsepitaxy.Topologicalinsulatornanostructuresshowpromiseastransparentflexibleelectrodesbecauseoftheirgoodnear-infraredtransparencyandexcellentconductivity,whichisrobustagainstsurfacecontaminationandbending.Ourstudiessuggestthatquasi-2Dnanostructuresoftopologicalinsulatorsshowpromiseforfutureelectronicandoptoelectronicapplications.KeyWords:Topologicalinsulator;Diracfermion;Nanostructure;vanderWaalsepitaxy;Transparentflexibleelectrode1引言拓扑绝缘体是一类正在凝聚态物理、固体化学与材料领域掀起科学风暴的“明星”材料.1-3作为一种全新的量子物质,拓扑绝缘体不同于传统意义上的绝缘体和金属,其体材料是有能隙的绝缘体,而其表面是无能隙的金属态.4-10因内禀的自旋轨道相互作用,拓扑绝缘体的金属性表面态与因表面未饱和键或者是表面重构导致的表面态不同,具有线性色散关系且自旋与动量满足特定的手性关系.拓扑表面态形成一种无有效质量的二维电子气,受到很严格的拓扑保护,不会因为外来的扰动而失去金属性,具有独特的自旋和输运性质,载流子可在表面无散射、无能量损耗地传导.在基础物理研究上,拓扑绝缘体可以用来探索和发现新奇的量子效应,如量子化的反常霍尔效应、马拉约那(Majorana)费米子等.4,5此外,拓扑绝缘体可以用来发展未来新型量子功能材料,将在新原理纳电子器件、自旋电子器件、自容错的拓扑量子计算、表面催化及清洁能源等方面有着巨大的应用前景.1-5因此,在短短几年内,拓扑绝缘体的研究正在世界范围内蓬勃兴起.量子自旋霍尔相和狄拉克费米子这两个奇异的量子相在拓扑绝缘体中是高度耦合的.4-6通过对具有自旋-轨道耦合作用的样品施加纵向电场,会产生横向自旋流,即自旋向上和向下的电子分别沿横向相反的方向运动,从而在横向边界产生自旋积累,这种自旋也会产生量子霍尔效应,这就是量子自旋霍尔效应.6,10,11拓扑绝缘体内禀的自旋轨道相互作用起到了类似外场的作用,导致自旋流在表面无散射的