核燃料循环核燃料循环曾实曾实工程物理系技术物理研究所工程物理系技术物理研究所一、引一、引言言反应堆及其燃料反应堆及其燃料气冷气冷先进气冷先进气冷高温气冷高温气冷重水重水重水有机冷却重水有机冷却燃料类型燃料类型FuelFormFuelFormUU合金合金UOUO22ThCThC22+UC+UC22UOUO22UOUO22浓缩浓缩EnrichmentEnrichment天然天然UU2%2%235235UU93%93%235235UU天然天然UU0.70.7--2%2%235235UU包覆包覆CladdingCladdingMgMg合金合金不锈钢不锈钢石墨石墨锆锆锆锆慢化剂慢化剂ModeratorModerator石墨石墨石墨石墨石墨石墨DD22OODD22OO冷却剂冷却剂CoolantCoolantCOCO22COCO22HeHeDD22OOTerphenylTerphenyl控制材料控制材料ControlMaterialControlMaterialBBBBBB44CCBB44CCBB44CC一、引言一、引言--反应堆及其燃料反应堆及其燃料压水压水沸水沸水液体金属液体金属快增殖快增殖气冷快增气冷快增殖殖熔盐增殖熔盐增殖燃料类型燃料类型UOUO22UOUO22PuOPuO22+UO+UO22PuOPuO22+UO+UO22LiF+BeFLiF+BeF22++ThFThF44+UF+UF44浓缩浓缩3.3%3.3%235235UU2.6%2.6%235235UU20%,80%20%,80%((238238UOUO22))20%,80%20%,80%((238238UOUO22))71.7%,71.7%,16%,12%,16%,12%,0.3%0.3%((233233UFUF44)m/o)m/o包覆包覆锆锆锆锆不锈钢不锈钢不锈钢不锈钢无无慢化剂慢化剂HH22OOHH22OO无无无无石墨石墨冷却剂冷却剂HH22OOHH22OONaNaHeHe燃料燃料控制材料控制材料HfHf或或AgAg--InIn--CdCdBB44CCBB44CC或或1010BB44CCBB44CC或或1010BB44CCBB44CC一、引言一、引言--反应堆及其燃料反应堆及其燃料什么是核燃料循环什么是核燃料循环核燃料循环核燃料循环(NuclearFuelCycle)(NuclearFuelCycle)从燃料开矿到使用后进行处理的全部过程从燃料开矿到使用后进行处理的全部过程不同的核反应堆在核燃料循环上可能有不同,但铀不同的核反应堆在核燃料循环上可能有不同,但铀占最为主要的地位占最为主要的地位压水堆为最主要堆型:燃料压水堆为最主要堆型:燃料UOUO22((UU中中235235UU丰度为丰度为~3.0%~3.0%,比天然铀中,比天然铀中235235UU的含量高:的含量高:~0.711%~0.711%))循环过程循环过程一、引言一、引言--反应堆及其燃料反应堆及其燃料45-50,000tore250tnaturalUF6220tdepletedUF632tenrichedUF625tUO2fuel1000MWelectricityforayear(7billionkWh)25tspentfuel750kghighlevelwaste750kghighlevelwastein5tonnesofPyrexglasscontainedinstain-lesssteelcanistersFinaldisposalofhighlevelwaste230kgPu一、引言一、引言--反应堆及其燃料反应堆及其燃料铀矿冶炼军民两用的敏感技术,有关我国核大国地位及综合国力的高科技核反应堆低富集铀核武器高富集铀铀同位素富集天然铀永久贮存核废物处理处置钚核燃料后处理核化学化工核材料同位素分离燃料元件制造铀钚二、开二、开矿矿开矿实际上由开采、磨开矿实际上由开采、磨粉、提取、净化等环节粉、提取、净化等环节构成构成铀铀德国化学家德国化学家MartinMartinKlaprothKlaproth在在17891789在沥青铀矿中发在沥青铀矿中发现铀。其实铀广泛存在现铀。其实铀广泛存在于土壤及海水中,就象于土壤及海水中,就象锡锡(tin(tin--SnSn))、钨、钨(tungsten(tungsten--W)W)、钼、钼(molybdenum(molybdenum--Mo)Mo)那样普遍,只是含量太那样普遍,只是含量太低低((百万分之几百万分之几2~32~3p.p.mp.p.m.).),目前没有开采,目前没有开采价值。价值。二、开矿二、开矿--铀矿铀矿在自然界在自然界中铀存在中铀存在22种同位种同位素:素:238238UU和和235235UU,,丰度分别丰度分别约为约为99.3%99.3%和和0.7%0.7%。矿。矿中还伴随中还伴随着它们的着它们的衰变物,衰变物,例如:例如:238238UU的衰的衰变物变物Protactinium镤Thorium钍Radium镭Radon氡Polonium钋Astatine砹Lead铅Bismuth铋Thallium铊ÿÿÿÿÿ二、开矿二、开矿--铀矿铀矿100100多种矿物中铀占重要部分,但开采的铀矿的主要形式多种矿物中铀占重要部分,但开采的铀矿的主要形式有有1212种:种:11沥青铀矿沥青铀矿pitchblende(Upitchblende(U33OO88))或或uraninite(UOuraninite(UO22))22水硅铀矿水硅铀矿coffinite(USiO4)coffinite(USiO4)11−−xx(OH)(OH)xx33钛酸铀矿钛酸铀矿branneritebrannerite(U,Y,Ca,Fe,Th)(U,Y,Ca,Fe,Th)33TiTi55OO161644钛酸铌酸铀矿钛酸铌酸铀矿betafitebetafite(U,Ca)(Nb,Ta,Ti)(U,Ca)(Nb,Ta,Ti)33OO99.nH.nH22OO55铀钛磁铁矿铀钛磁铁矿,,铈铀钛铁矿铈铀钛铁矿daviditedavidite(Fe,Ce,U)(Ti,Fe)(Fe,Ce,U)(Ti,Fe)33(O,OH)(O,OH)7766铀钍矿铀钍矿uranothoriteuranothorite(Th,U)SiO(Th,U)SiO4477铀方钍矿,方铀钍石铀方钍矿,方铀钍石uranothorianiteuranothorianite(Th,U)O(Th,U)O2288钒钾铀矿钒钾铀矿carnotitecarnotiteKK22(UO(UO22))22(VO(VO44))22.nH.nH22OO99钙钒铀矿钙钒铀矿tyuyamunitetyuyamuniteCa(UOCa(UO22))22(VO(VO44))22.9H.9H22OO1010铜铀云母铜铀云母torbernitetorberniteCu(UOCu(UO22))22(PO(PO44))22.12H.12H22OO1111硅钙铀矿硅钙铀矿uranophaneuranophaneCa(UOCa(UO22))22SiSi22OO77.6H.6H22OO1212钙钙,,铀云母铀云母autuniteautuniteCa(UOCa(UO22))22(PO(PO44))22.12H.12H22OO含铀数公斤含铀数公斤//吨。吨。二、开矿二、开矿--铀矿铀矿关于铀矿外观及识别关于铀矿外观及识别矿物类矿物类氧化物:氧化物:uraniniteuraninite––ianthiniteianthinite((沥青铀矿沥青铀矿––水铀矿水铀矿))组组化学式化学式UOUO22,U,U33OO88晶晶系系立方立方常常规规不同变形的立方结晶,如不规则颗粒或块状不同变形的立方结晶,如不规则颗粒或块状解解理理从不清晰的破碎贝壳状至不均匀从不清晰的破碎贝壳状至不均匀硬硬度度55--66密密度度7.57.5--9.79.7颜颜色色黑黑条条纹纹黑到褐状黑色黑到褐状黑色光光泽泽SubmetallicSubmetallic生生成成在结晶花岗岩和热水矿脉中,也存于沉积岩中在结晶花岗岩和热水矿脉中,也存于沉积岩中共共生生Gummite(Gummite(脂铅铀矿脂铅铀矿),),uranophaneuranophane((硅钙铀矿硅钙铀矿))注:注:强放射性。不溶于强放射性。不溶于hydrochlorichydrochloric酸酸((盐酸盐酸)),但慢溶于硝,但慢溶于硝酸。在铀矿上滴以滴硝酸,生成物具强荧光性。酸。在铀矿上滴以滴硝酸,生成物具强荧光性。二、开矿二、开矿--铀矿铀矿铀矿资源分布铀矿资源分布已知可开采铀资源U3O8(吨)份额Australia863,00028%Kazakhstan472,00015%Canada437,00014%SouthAfrica298,00010%Namibia235,0008%Brazil197,0006%RussianFed.131,0004%USA104,0003%Uzbekistan103,0003%Worldtotal3,107,00091%Total二、开矿二、开矿--铀矿铀矿铀铀矿矿资资源源分分布布图图二、开矿二、开矿--铀矿铀矿铀矿铀含量:铀矿铀含量:澳大利亚矿:澳大利亚矿:O.5%UO.5%U33OO88加拿大矿:加拿大矿:20%U20%U33OO88探矿探矿19461946年以来,用年以来,用GeigerGeiger--MMüüllerller计数器或闪烁计数器计数器或闪烁计数器(scintillationcounter)(scintillationcounter),飞机或机动车或者探矿者步行,飞机或机动车或者探矿者步行携带。携带。6060年后,基本上用年后,基本上用GeigerGeiger--MMüüllerller计数器。计数器。8080年代,用年代,用gammagamma谱仪谱仪(gammaspectrometer)(gammaspectrometer),许多带,许多带有谱纹功能,以便在空中和地表估计铀、钍、钾含有谱纹功能,以便在空中和地表估计铀、钍、钾含量。路网发达地方和用车载探矿,步行探矿现在不量。路网发达地方和用车载探矿,步行探矿现在不太普遍,太普遍,gammagamma谱仪太沉,多用闪烁计数器谱仪太沉,多用闪烁计数器氡测量。用氡测量。用222222RnRn探测地下矿体探测地下矿体19501950年就有,现在使年就有,现在使用相当普遍用相当普遍二、开矿二、开矿--铀矿铀矿地质化学法。地质化学法。本来应该用得更普遍,但引入具有足够敏感性本来应该用得更普遍,但引入具有足够敏感性和精度的技术缓慢。情况逐渐改观,用延后中子法和精度的技术缓慢。情况逐渐改观,用延后中子法(delayedneutronmethod)(delayedneutronmethod),敏感性可达,敏感性可达0.030.03μμgUgU且精且精度高,水、汽沉积、土壤、岩石等样本都可测度高,水、汽沉积、土壤、岩石等样本都可测激光荧光法具有相类似的敏感性和精度,测出激光荧光法具有相类似的敏感性和精度,测出了空中探矿未探出的矿了空中探矿未探出的矿多元素分析方法多元素分析方法(multi(multi--elementanalyticalmethod,elementanalyticalmethod,如等离子源谱仪如等离子源谱仪plasmaplasma--sourcespectrometer)sourcespectrometer),利用铀,利用铀常常有钒常常有钒(vanadium)(vanadium)、硒、硒(selenium)(selenium)、钼、钼(molybdenum)(molybdenum)、氟、氟(fluorine)(fluorine)、钛、钛(titanium)(titanium)、铁、铁(iron)(iron)伴随的情况伴随的情况新方法新方法放射性产物放射性