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书书书第３１卷第６期２０１１年６月环 境 科 学 学 报 ＡｃｔａＳｃｉｅｎｔｉａｅＣｉｒｃｕｍｓｔａｎｔｉａｅＶｏｌ．３１，Ｎｏ．６Ｊｕｎ．，２０１１基金项目：国家水体污染控制与治理科技重大专项（Ｎｏ．２００８ＺＸ０７３１４００３，２００８ＺＸ０７３１４００８）；北京市教育委员会共建项目资助ＳｕｐｐｏｒｔｅｄｂｙｔｈｅＮａｔｉｏｎａｌＳ＆ＴＭａｊｏｒＰｒｏｊｅｃｔ（Ｎｏ．２００８ＺＸ０７３１４００３，２００８ＺＸ０７３１４００８）ａｎｄｔｈｅＳｐｅｃｉａｌＣｏｃｏｎｓｔｒｕｃｔｉｏｎＰｒｏｊｅｃｔｏｆＢｅｉｊｉｎｇＭｕｎｉｃｉｐａｌＣｏｍｍｉｓｓｉｏｎｏｆＥｄｕｃａｔｉｏｎ作者简介：闫志明（１９７７—），男，Ｅｍａｉｌ：ｙａｎｚｈｉｍｉｎｇ．７７＠１６３．ｃｏｍ；通讯作者（责任作者），Ｅｍａｉｌ：ｚｈａｎｇｙｕ＠ｒｃｅｅｓ．ａｃ．ｃｎＢｉｏｇｒａｐｈｙ：ＹＡＮＺｈｉｍｉｎｇ（１９７７—），ｍａｌｅ，Ｅｍａｉｌ：ｙａｎｚｈｉｍｉｎｇ．７７＠１６３．ｃｏｍ；Ｃｏｒｒｅｓｐｏｎｄｉｎｇａｕｔｈｏｒ，Ｅｍａｉｌ：ｚｈａｎｇｙｕ＠ｒｃｅｅｓ．ａｃ．ｃｎ闫志明，张昱，苑宏英，等．２０１１．北方城市污水再生处理工艺出水中青!鱼胚胎毒性变化研究［Ｊ］．环境科学学报，３１（６）：１２９８１３０３ＹａｎＺＭ，ＺｈａｎｇＹ，ＹｕａｎＨＹ，ｅｔａｌ．２０１１．ＥｍｂｒｙｏｔｏｘｉｃｉｔｉｅｓｏｆＪａｐａｎｅｓｅｍｅｄａｋａ（Ｏｒｙｚｉａｓｌａｔｉｐｅｓ）ｅｘｐｏｓｅｄｔｏｒｅｃｌａｉｍｅｄｗａｓｔｅｗａｔｅｒｉｎｎｏｒｔｈｅｒｎＣｈｉｎａ［Ｊ］．ＡｃｔａＳｃｉｅｎｔｉａｅＣｉｒｃｕｍｓｔａｎｔｉａｅ，３１（６）：１２９８１３０３北方城市污水再生处理工艺出水中青!鱼胚胎毒性变化研究闫志明，张昱，苑宏英，刘家飞，田哲，杨敏中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室，北京１０００８５收稿日期：２０１００８１６ 修回日期：２０１００９２９ 录用日期：２０１０１０２５摘要：为了考察城市污水再生处理系统进水的生态安全性，采用青!鱼胚胎暴露的试验方法对北方两个重要城市（北京和天津）的７个城市污水再生处理系统的进水进行了研究．结果表明，７个再生水处理系统的进水对青!鱼的早期发育都表现出不同程度的不利影响，其中，Ｘ、Ｂ、Ｄ３个再生水处理系统的进水毒性最大，青!鱼胚胎的总致死率均达到１００％．Ｊ再生水厂以“混凝沉淀＋连续微滤膜（ＣＭＦ）＋氯”为主体的再生水处理工艺能够显著降低再生水中青!鱼胚胎的死亡率（ｐ≤０．０５）．Ｋ和Ｇ再生水中试系统以“臭氧＋生物滤池”为主体的再生水处理工艺也可以显著降低再生水进水对青!鱼胚胎的不利影响（ｐ≤０．０５）．Ｋ和Ｇ再生水处理工艺的测试结果还显示，单独的臭氧化处理会导致出水对青!鱼的总致死率上升，但经过后续处理装置（如生物滤池）处理后，这种不利影响会显著降低（ｐ≤０．０５）．关键词：再生水源水；青!鱼胚胎；污水再生利用；臭氧文章编号：０２５３２４６８（２０１１）０６１２９８０６ 中图分类号：Ｘ１７１．５ 文献标识码：ＡＥｍｂｒｙｏｔｏｘｉｃｉｔｉｅｓｏｆＪａｐａｎｅｓｅｍｅｄａｋａ（Ｏｒｙｚｉａｓｌａｔｉｐｅｓ）ｅｘｐｏｓｅｄｔｏｒｅｃｌａｉｍｅｄｗａｓｔｅｗａｔｅｒｉｎｎｏｒｔｈｅｒｎＣｈｉｎａＹＡＮＺｈｉｍｉｎｇ，ＺＨＡＮＧＹｕ，ＹＵＡＮＨｏｎｇｙｉｎｇ，ＬＩＵＪｉａｆｅｉ，ＴＩＡＮＺｈｅ，ＹＡＮＧＭｉｎＳｔａｔｅＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＡｑｕａｔｉｃＣｈｅｍｉｓｔｒｙ，ＲｅｓｅａｒｃｈＣｅｎｔｅｒｆｏｒＥｃｏＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅｓ，ＣＡＳ，Ｂｅｉｊｉｎｇ１０００８５Ｒｅｃｅｉｖｅｄ１６Ａｕｇｕｓｔ２０１０； ｒｅｃｅｉｖｅｄｉｎｒｅｖｉｓｅｄｆｏｒｍ２９Ｓｅｐｔｅｍｂｅｒ２０１０； ａｃｃｅｐｔｅｄ２５Ｏｃｔｏｂｅｒ２０１０Ａｂｓｔｒａｃｔ：ＡｄｖｅｒｓｅｅｆｆｅｃｔｓｔｏＪａｐａｎｅｓｅｍｅｄａｋａ（Ｏｒｙｚｉａｓｌａｔｉｐｅｓ）ｅｍｂｒｙｏｓｗｅｒｅｏｂｓｅｒｖｅｄｉｎｅｘｐｏｓｕｒｅｔｏｉｎｆｌｕｅｎｔｓｆｒｏｍｓｅｖｅｎｒｅｃｙｃｌｅｄｗａｔｅｒｔｒｅａｔｍｅｎｔｐｌａｎｔｓ（ＲＷＴＰｓ）ｉｎｔｗｏｃｉｔｉｅｓｉｎｎｏｒｔｈｅｒｎＣｈｉｎａ．Ａｍｏｎｇｔｈｅｍ，ｔｈｅｔｏｔａｌｍｏｒｔａｌｉｔｙｔｏｅｍｂｒｙｏｓｆｒｏｍｔｈｅｉｎｆｌｕｅｎｔｓｆｒｏｍＸ，Ｂ，ａｎｄＤｐｌａｎｔｓｒｅａｃｈｅｄ１００％．Ｔｈｅｅｍｂｒｙｏｍｏｒｔａｌｉｔｙｄｅｃｒｅａｓｅｄｓｉｇｎｉｆｉｃａｎｔｌｙ（ｐ≤０．０５）ａｆｔｅｒａｔｒｅａｔｍｅｎｔｐｒｏｃｅｓｓｃｏｎｔａｉｎｉｎｇｃｏａｇｕｌａｔｉｏｎａｎｄｓｅｄｉｍｅｎｔａｔｉｏｎ，ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓｍｉｃｒｏｐｏｒｅｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ（ＣＭＦ），ａｎｄｃｈｌｏｒｉｎａｔｉｏｎａｔｔｈｅＪｐｌａｎｔ．ＴｈｅｒｅｃｙｃｌｅｄｗａｔｅｒｔｒｅａｔｍｅｎｔｐｒｏｃｅｓｓｏｆｏｚｏｎａｔｉｏｎｐｌｕｓｂｉｏｆｉｌｔｒａｔｉｏｎｃａｎｒｅｍｏｖｅａｄｖｅｒｓｅｅｆｆｅｃｔｓｔｏｅｍｂｒｙｏｓｆｒｏｍｉｎｆｌｕｅｎｔｓｉｎＫａｎｄＧｐｉｌｏｔｓｙｓｔｅｍｓ．Ｔｈｅｐｉｌｏｔｓｃａｌｅｒｅｓｕｌｔｓｉｎｄｉｃａｔｅｄｔｈａｔｔｈｅｔｏｘｉｃｉｔｙｔｏｅｍｂｒｙｏｓｉｎｃｒｅａｓｅｄａｆｔｅｒｏｚｏｎａｔｉｏｎａｎｄｃｏｕｌｄｂｅｒｅｄｕｃｅｄｓｉｇｎｉｆｉｃａｎｔｌｙａｆｔｅｒｐｏｓｔｔｒｅａｔｍｅｎｔｗｉｔｈａｂｉｏｆｉｌｔｅｒ（ｐ≤０．０５）．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｒｅｕｓｅｄｗａｔｅｒｒｅｓｏｕｒｃｅ；ｍｅｄａｋａｅｍｂｒｙｏｓ；ｗａｓｔｅｗａｔｅｒｒｅｃｌａｍａｔｉｏｎ；ｏｚｏｎｅ１ 引言（Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ）城市污水的再生利用是解决当前水资源日益短缺的有效途径之一（Ｇａｒｄｎｅｒｅｔａｌ．，２００１；Ｌｉｂｅｒｔｉｅｔａｌ．，１９９９）．我国很多城市已经将城市污水再生利用率作为城市发展规划的一项重要指标，但由于城市污水水质的复杂性及再生水回用的多途径（Ｓｃｈｗａｒｚｅｎｂａｃｈｅｔａｌ．，２００６；查金苗等，２００５），以城市污水处理厂二级出水作为再生水水源的再生水系统的水质安全性必须引起人们的足够关注．目前，用于评价再生水水质安全性的方法主要为生物测试方法，包括体外（离体）检测（ＩｎＶｉｔｒｏａｓｓａｙ）和活体检测（ＩｎＶｉｖｏａｓｓａｙ）．曹楠等（２００９）以生物遗传毒性（ＵＭＵ）和视黄酸受体（ＲＡＲ）结合活６期闫志明等：北方城市污水再生处理工艺出水中青!鱼胚胎毒性变化研究性为指标，调查了城市污水的生物毒性，发现污水厂出水仍然普遍具有遗传毒性，!部分污水厂出水残留ＲＡＲ结合活性．体外检测技术尽管操作简单、成本较低、周期较短，但在准确表征化学物质对生物体的真实毒性方面弱于活体检测（ＧｒａｙＪｒ，１９９８）．美国环保局已经将鱼类用于水体的短期慢性毒性评价，并证实这是一种有效的方法（Ａｇｅｎｃｙ，２００２）．日本青!鱼作为一种有效的测试鱼种，已被证明对很多毒性物质及内分泌干扰物具有敏感的响应（Ｉｓｌｉｎｇｅｒｅｔａｌ．，２００２），尤其是在其胚胎发育阶段更是如此（Ｌｕｃｋｅｎｂａｃｈｅｔａｌ．，２００１）．同时，青!鱼胚胎暴露已经被经济合作与发展组织（ＯＥＣＤ）作为测试化学物质和水体总体毒性的标准方法之一（ＯＥＣＤ，２００６）．目前，利用青!鱼胚胎暴露的方法来评价城市污水再生处理系统水质生态风险及消减的相关研究在国内还鲜见报道．因此，本文以日本青!鱼胚胎为测试生物，对我国北方两个重要城市（北京和天津）的７个城市污水再生处理系统的进水进行评价，同时，对其中３个再生水处理工艺对青!鱼胚胎毒性的去除效果进行深入探讨，并结合其它水质指标进行相关分析，以期为再生水回用过程中生态风险的控制提供基础数据和技术参考．２ 试验材料与方法（Ｍａｔｅｒｉａｌｓａｎｄｍｅｔｈｏｄｓ）２．１ 样品采集及水厂工艺对再生水处理系统的进水（除了Ｋ系统的进水为城市污水经ＭＢＲ处理后的出水外，其余各系统进水均为城市污水处理厂二级出水）及再生水各工艺点出水进行２４ｈ连续采样，每次采样间隔时间３ｈ．常规指标包括ＣＯＤＣｒ、ＮＨ＋４Ｎ、ＤＯＣ、ＵＶ２５４、溶解氧（ＤＯ）、ｐＨ、电导率和重金属等，具体测定参照《水和废水检测分析方法（第４版）》（国家环境保护总局，２００２）．各再生水处理系统的进水各项指标如表１所示． 本研究中针对Ｇ、Ｊ、Ｋ３个再生水厂或中试系统进行了鱼卵毒性变化研究（其它４个再生水厂的再生水处理系统暂未正式出水），其工艺及回用用途如表２所示。表１ 再生水进水各项指标Ｔａｂｌｅ１ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓｏｆｔｈｅｒｅｃｙｃｌｅｄｗａｔｅｒｓｏｕｒｃｅｓ城市水厂或中试系统序号ＣＯＤＣｒ／（ｍｇ·Ｌ－１）氨氮／（ｍｇ·Ｌ－１）ＤＯＣ／（ｍｇ·Ｌ－１）ＵＶ２５４／（Ｌ·ｃｍ－１）ＤＯ／（ｍｇ·Ｌ－１）ｐＨ电导率／（ｍＳ·ｃｍ－１）北京Ｇ３８．５１．３２６．７３０．１２６９．１２７．７４１．１１Ｑ４０．６２．３１７．３９０．１５７８．８７．６７１．３０天津Ｊ４３．４０．７４１０．４００．１４３８．９８７．５１２．１６Ｋ０．５９２０．５９０．４７４４．５５８．０７３．０９Ｘ８０．４３２．０２３２．０４０．８１７７．９６７．６１３．９０Ｂ８１．２２８．２７２２．７３０．４３２１０．６２７．７５４．３４Ｄ２５．０４３０．２５１７．３９０．１９０４．９３７．６０２．３９表２ 再生水工艺及部分参数Ｔａｂｌｅ２ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓｏｆｒｅｃｙｃｌｅｄｗａｔｅｒｔｒｅａｔｍｅｎｔｐｌａｎｔｓ城市水厂序号再生水工艺及再生水回用用途北京Ｇ５００ｔ·ｄ－１，进水为城市污水厂二级出水，采用臭氧＋陶粒生物滤池（ＢＡＦ），目前处在中试阶段，臭氧投加量为６ｍｇ·Ｌ－１天津Ｊ２万ｔ·ｄ－１，采用混凝沉淀＋连续微滤膜（ＣＭＦ）＋氯消毒工艺，回用于生活杂用Ｋ１２０ｔ·ｄ－１，进水为城市污水经ＭＢＲ工艺处理的出水，采用臭氧＋生物活性炭（ＢＡＣ）工艺，目前处在中试阶段，臭氧投加量为８ｍｇ·Ｌ－１２．２ 鱼卵暴露２４ｈ内采集的混合样品经玻璃纤维膜（ＷａｔｅｒｍａｎＧＦＦ）过滤，进行鱼卵暴露试验．对于加氯后的水样进行现场消除余氯处理．鱼卵暴露试验参照ＯＥＣＤ相关标准（ＯＥＣＤ，２００６）进行．日本青!鱼（ｄｒＲ）来自于日本名古屋大学生物中心，并已在本实验室小规模繁殖和养殖．该鱼种所产卵由卵膜丝附着在雌鱼臀部，容易收集，收集到的鱼卵用手９９２１环 境 科 学 学 报３１卷指或滴管将其分开备用．鱼卵在受精后的４ｈ内进行暴露（Ｚｈａｅｔａｌ．，２００５）．用滴管随机挑选２０枚受精鱼卵，转移到２４孔板（ＣｏｓｔａｒＵＳＡ）的２０个小孔中，每孔加入２．５ｍＬ待测水样，然后将孔板置于（２５±１）℃、光照比为１６ｈ∶８ｈ（白昼∶黑夜）的环境中暴露，每过２４ｈ换１次试验用水，直到所有可以孵化的鱼卵全部孵出．对照组采用实验室青!鱼的养殖用水，为经处理装置脱氯后的自来水．每个样品设３组平行，并设重复试验．采用１台体式显微镜（ＬＥＩＣＡＭＺ１６ＦＧｅｒｍａｎｙ）观察测试生物，每日记录死亡胚胎数、孵出幼鱼数、畸形幼鱼数，用１台数码相机连接体式显微镜对胚胎的损伤特征和幼鱼的畸形特征进行拍照记录．用ＳＰＳＳ软件中的Ｄｕｎｎｅｔｔ′ｓ方法计算组间差异（ｐ≤０．０５）．３ 结果（Ｒｅｓｕｌｔｓ）３．１ Ｂ／Ｔ市再生水处理系统进水的鱼卵毒性图１为中国北方两个大型城市北京和天津７个城市污水再生处理系统进水的青!鱼胚胎暴露结果．由图１可见，７个再生水处理系统进水的青!鱼胚胎总致死率（幼鱼畸形数与胚胎死亡数之和占暴露生物体总数的比例）均显著高于对照组（ｐ≤００５），表明再生水处理系统的进水具有较高的青!鱼鱼卵毒性，需要采取后续再生水处理工艺对其进行进一步深度处理以降低生态风险，这一结论同Ｚｈａ等（２００５）的研究结果相