光助Fenton法处理罗丹明B废水的研究

第31卷第l期2015年2月湖北理工学院学报JOUR.NALOFHUBElPOLYTECHNICUNIVERSffYdoi'10.3969/j.issn.2095-4565.2015.01.005Vo1.31No.1Feb.2015光助Fenton法处理罗丹明B废水的研究陈鹏飞I，徐超I，袁支配，王永奎l'2'(1湖北理工学院环境科学与工程学院，湖北黄石435003;2湖北理工学院矿区环境污染控制与修复湖北省重点实验室，湖北黄石435003)摘要:为了研究卤灯-Fenton体系中各主要因素对染料废水脱色效果的影响，以罗丹明B脱色率为指标考察了反应体系pH值、Fe2+投加量、H202投加量3个重要参数对该体系构成的光助Fenton反应处理罗丹明B废水的影晌。结果发现，卤灯作为光源可以显著提高Fenton反应降解罗丹明B的脱色效率;反应动力学过程符合-级反应动力学方程;反应体系pH值、Fe2+投加量、H202投加量均存在-个最佳值。在罗丹明B初始琅度为50mg/L、pH=4、Fe2+投加量为0.2mmol/L、H202投加量为4mmol/L时，反应90min'罗丹明B脱色效率达到100%'-级反应速率常数为0.0522min-I0关键词:光助Fenton氧化法;罗丹明B;脱色效率;-级动力学中图分类号:X703文献标iR码:A文章编号:2095-4565(2015)01-0017-04ResearchonDegradation01'RhodamineBbyPhoto-assisstedFentonReactionChenPengμ1，XuC仰。1，YuαnBin1,w;αF1g}brzgKILt'?(1Schω，1ofEnvironm创时S仰IceandEn伊时时毯'HubeiPo1)'leclmicUniversit)HuangshiHubei43划3;2日油eiKeylaboratoryofMineEnvironmentalPollutionco础。l时Remediation'HubeiPo1yleclmicUniversil)HuangshiH山也435ω)Abstract'Toinvestgate由eeffectsofmainfactorsinthehalogenlamp-Fentonsystemon由edecolorizationofdyewastewate1由is1'esearchmain1ystudiedtheinfluenceoftm电eimpoltantpa1'ameters'includingpHvalue'dosageofFe2+andH202'onthedecolO1'izationofRhodamineBdeg1'adedbyFentonreactionassisstedbyhal­ogenlamp.The1'esultsshowedthatthehalogenlampcansignificanùyimprove由edecolorizatione伍ciencyofRhodamineB.ThereactionkineticsprocessobeyedwiththefÌIstO1'de1'reactionkineticsequationandther它以istedabestvaluefo1'pHvalueofthe1'eactionsyst创丑，Fe2+dosage'H2O2dosage.í顶w恼h随ler创entheini挝U田a剖1c∞oncen­t1'ati旧阳0∞nofR阳h阳0仪od阳ltione伍cdiemIn1c叼yofRh阳od剑也n附eBr陀咆回ache仅ed1∞%andthe白缸1邱M骂剖tor叫uer'、1陀咆回action1'a百t怆e∞n附stantwa岱s0.0仍522min-叶i.Keywor由'photo-assisstedfentonreaction'1'hodamineB'decolO1'izatione伍ciency'firstOlue1'reactionkinet-lCS染料是-类典型的难降解有机污染物，具有抗生物降解热稳定性强等特点，使得传统收稿日朔:2014-09-lO的生物技术处理该类污染物存在处理效果不理想的缺点，而Fenton氧化技术处理该类污染基金项目:国家自然科学基金项目(项目编号:41303090);湖北理工学院校级科研项目(项目编号:12xjz06R);湖北理工学院大学生科技创新项目(项目编号:12cx08)。作者简介:陈鹏飞(1993一)，男'2012级环境工程专业本科生。*通讯作者:王永奎(1982一)，男，讲师，博士，主要研究方向:环境污染控制化学。18湖北理工学院学报2015年物具有处理效果好的优点，得到了研究人员的广泛关注~-~，其原理主要是利用式(,)反应产生的具有强氧化能力的OH.对污染物进行分解回Fe2++H2O2�FeJ++OH.+OH-(,)最近有研究表明，光源存在下构成的光助，'enlon体系可以显著提高Fe川on反应效率KJO本研究以卤灯作为光源，以罗丹明B为目标物，探讨Fe2+浓度、H202浓度、初始pH值3个操作条件对光助Fønton技术降解罗丹明B的影响井优化反应条件，以期为Fenton技术的发展应用提供参考1材料与方法l.1试验试剂、仪器主要试剂:罗丹明B、硫酸亚铁、30%的过氧化氢硫酸氢氧化锅亚硫酸铀主要仪器:电子分析天平(梅特勒-托利)、PHS-2酸度计、紫外-可见分光光度计(美普达uv-,800)、恒温水浴锅等。1.2试验方法罗丹明B初始浓度为50rng/L'用硫酸或氢氧化纳调节pH值，再加入-定量的FeS04'待溶解后迅速加入设定量的风O2'并以此时作为反应起始时间，在水浴锅不同温度条件下进行催化脱色，在不同反应条件下进行降解反应，间隔-定时间取样后，立即加入O.,rnollL的Na2SO)终止反应日，过滤井测定眼光度值(554nm)'}.根据样晶的眼光度及标准曲线确定反应时刻t时的浓度。由式(2)计算溶液的脱色率。脱色率=气Llmω式(2)中:Co为反应前罗丹明B溶液的浓度(IUE/L);Ca为反应L时刻罗丹明B溶液的浓度(吨/L)。2结果与讨论2.1各种不同处理方法下罗丹明B脱色效果比较不同处理方法下罗丹明B脱色效果比较如图l所示。由图l可以看出，仅在卤灯照射或卤灯+Fe2+及H202+卤灯条件下，罗丹明B浓度几乎不发生变化，表明卤灯单独作为光源及Fe2+与H202单姐存在的条件下不能使罗丹明B分解。而没有卤灯存在的条件下，风O2和Fe2+组成的Fenton反应体系因其产生0日·发生氧化反应，从而使罗丹明B快速脱色，反应90min'脱色率为59.7%'而在卤灯存在的条件下，反应90min'罗丹明B完全脱色，表明光助Fenton反应体系可以显著提高Fenlon反应效率。1.0如泣í，......阳-唱'卓恒·咱·回笋SO;)-_回〉_.川0.81且主主?可::出:;25--'1-O.lmmωð.F~.o.Jm1'l4帆H，()，矶『牛f叩rO_'mon唰创1儿M萨dφ附伐刷唰耐罚愧'ρ，外.i鑫，.-0.6I飞~I、》飞λ、生:0.41飞、'--':~叩0.20.0020406080R嗣Cllonlimø{ml咐图l不同处理方法下罗丹阴B脱色效果比较(25't)2.2不同pH值对罗丹明B脱色的影晌试验在卤灯照射和水温为25c水浴锅的条件下考察不同初始pH值对罗丹明B溶液脱色效果的影响。反应条件为:FeZ+为0.2lllOloLlL'日202为4mrnol/L'罗丹明B溶液的初始浓度为50mg/V分别调节罗丹明B的溶液初始pH值为3.6'4'5.8'7.28'8.15'9.3'不同初始pH值对罗丹明B脱色效果的影晌如图2所示。1启。0.C60.8~\轮机电0.0;(b)0.040.6δ(;如OAFE}AEM‘0.000.020.20.01\飞'--0o.o~飞~斗0.00口I2如40'6ÓSÓ34567a910Reaction!ime{min}pH{创不伺初始pH健对罗丹倒不同初始pH健对罗丹明B明B脱色动力学过程的影响自草包甲级反应速率常数的影响图2不同初始pH值对罗丹明B脱色效果的影晌由图2(a)可以得出'pH值对光助Fe附m反应降解罗丹明B有很大的影晌，且其存在-个最佳pH值4。当pH值为3.6时，反应第1期陈鹏飞，徐超，袁斌，等:光助F'e阳1990min'罗丹明B脱色效率为93.9%;当pH值为4时，反应90min'罗丹明B脱色完全。且随着pH值进-步升高，脱包效率逐渐降低。当pH值为9.3肘，反应90min'罗丹明B脱色效率仅为47.7%。动力学拟合发现，降解过程符合-级反应动力学过程动力学常数k可由公式计算Me由图2(b)可以看出，当pH值为4时，-级反应速率常数达到最大值为0.0522miJl-1。在高pH值下Fe2+可以形成沉淀，从而导致反应活性物种OH.数量减少，旦高pH值会促使H202分解，进-步导致反应效率降低日2.3不同Fe2+投加量对罗丹明B脱色效果的影晌试验在卤灯照射和水温为25吃水浴锅的条件下考察不同Fe2+投加量对罗丹明B溶液脱色效果的影晌。试验条件为:风O2为4mmo1/L'罗丹明B溶液的初始浓度为50mg/i'在罗丹明B溶液中投加FOZ+的量分别为ommol/1二、O.1mmol/L、O.2mmol!L、0.3mmol/L、O.41ll1110l!l'不同Fe2+投加量对罗丹明B脱色效果的影响如图3所示。1.0O.Bδ0.6气pu0.40.2口1.0-0-Ommol/LFe-0-01mmmol儿fe『品-O.2mmoVlFe-气，_O.3mmoVLFe~'。。街'I1moV\.Fel~o102030405060708090Reactiontime(min)0.060.05....0.04cï~0.03'0.020.Q10.00la)不同Fe，_._役bO!l!:对罗丹明吕悦色动力学E过程的影响(b)\0.00.10.20.30.4Fe2'(mmol/l)!b)不同Fe2+役bom对罗丹明B脱色-皇岛反应迷惑常数的影响图3不同FeL投加量对罗丹明B脱色效果的影响由图3可以得出，该体系中Fe2+投加量存在-个最佳浓度0.2mm01l1.当Fe2+投加量为0.]llll丑。l/L肘，反应90min'罗丹明B脱色效率为47.6%'-级反应动力学常数为0.0058血n-1;当Fe2+投加量为0.2mm01lL时，反应90min'罗丹明B脱色效率为]00%'-级反应动力学常数达到最大，为0.0522川11·t。随着Fe2+投加量的进-步增加，脱色效率逐渐降低，当Fe2咿投加量为0.4mmol/L肘，反应90min'罗丹明B脱色效率为73.8%'-级反应动力学常数降低为O.OI35min-1。这是由于:随着Fe2+投加量的不断增加，其催化分解H202产生的OH.数量也在逐渐增加，然而高浓度的Fe2+离子会争夺OH.反应的机会，发生Fe2++OH.�Fe3++0日·的副反应，从而会导致起基自由基利用率下降和反应效率降低所以非常有必要控制反应体系中Fe2+的浓度以促进提高Fenlon反应效率，降低废水处理成本目2.4不同1-1202投加量对罗丹明B脱色效果的影响试验在卤灯照射和水温为25c水浴锅的条件下考察不闰Fe2+投加量对罗丹明8溶液脱色效果的影响。试验条件为:Ft+为0.2mrnol/L'罗丹明B溶液的初始浓度为50日19/L'在罗丹明B溶液中投加H20'2的量分别为oml/L、1rnrnol/L、2mmol/L、3ml/L、4mmo1/L、5mmol/L、6n:unol/L'不同H202投加量对罗丹明B脱色效果的影晌如图4所示。由图4可以得出，HzOz浓度分别为IrnrωUL、2mmöl/L、3mD101/L、4mmol/L肘，反应90min'罗丹明B脱色效率分别为18.9%'549毛，71.3%'100%'脱色效率逐渐升高，但是H202浓度在5mmol/L和