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木糖为碳源的产氢发酵过程中的动力学研究报告人：黄俊涛指导老师：任云利2009.6.9论文内容研究背景及研究目的实验内容数据拟合主要结论致谢研究背景及研究目的化学法：能耗大、效率低，污染严重生物法：反应条件温和，能源具有可再生性碳水化合物H2可再生生物资源生物反应CO2CO2转化燃料电池发酵制氢动力学的意义★目前产氢速率低下是发酵制氢的主要瓶颈。★本论文通过研究产气肠杆菌和牛粪发酵液的产氢动力学可以知道如何控制反映条件，提高产氢的速率，以增加生成氢气的产量。实验和数据拟合★牛粪发酵液为菌源，在10g/L木糖的碳源05101520250306090120150180210240270300H=P/(1+EXP(4*Rm*(λ-t)/P+2))R2=0.9880实验值计算值产氢量/ml培养时间/h036912151821240306090120150180210240270300实验值计算值产氢量/ml培养时间/mlR2=0.9964P=Pm*EXP(-EXP(Rm*EXP(1)/Pm*(λ-t)+1))牛粪发酵液累积产氢量的拟合混合菌木糖浓度(g/l)用Logistic模型拟合的R2用Gompertz模型拟合的R250.9980.9984100.9880.9964150.98490.9923200.99460.9981300.99570.999500.99920.9982700.99890.9991900.99820.99471500.9840.9855015304560759010512013515016536912151821242730产氢速率/(g/h)糖浓度/(g/l)实验值han-levenspiel模型拟合R2=0.9290Andrews模型拟合R2=0.7981将Logistic方程对混合菌拟合结果得到产氢速率再用Han-Levenspiel模型02040608010012014016051015202530实验值用han-levenspiel模型拟合R2=0.9194用Andrews模型拟合R2=0.8056产氢速率/(ml/h)木糖浓度/(g/l)将Gompertz方程对混合菌拟合结果得到产氢速率再用Han-Levenspiel模型结论★（1）当木糖浓度小于90g/L时，相关性系数均大于0.99；当木糖浓度等于150g/L时相关系数略有降低，为0.98。★（2）在10g/L到70g/L的初始木糖浓度条件下牛粪发酵液都维持较高的最大产氢速率（约为38～46ml/h）；当木糖初始浓度升为150g/L时最大产氢速率显著下降（约为8ml/h）。★（3）木糖初始浓度过低或者过高都会使产氢代谢的停滞期增加。在木糖浓度为15g/L时，产氢代谢的停滞时间最短（1.49h）；当木糖浓度为150g/L时，产氢代谢的停滞时间升为12.28h。0369121518212427300.00.51.01.52.02.53.03.54.04.55.05g/l15g/l50g/lLinearfitof5g/ly=0.46714+0.0554*xR=0.86779Linearfitof15g/ly=0.50893+0.12779*xR=0.93368Linearfitof5g/ly=-0.12+0.15733*xR=0.97652OD培养时间/h牛粪发酵液中的混合菌在培养时几乎成线性增长，而50g/l的菌长的最快，后面是15g/l和5g/l。在前20个小时内都是糖浓度为15g/l的OD最大。0369121518212427304.24.44.64.85.05.25.45.65.86.06.26.45g/l15g/l50g/lLinearfitof5g/lpHy=6.18786-0.0429*xR=-0.97568Linearfitof15g/lpHy=6.12357-0.0623*xR=-0.96099Linearfitof50g/lpHy=6.20278-0.07144*xR=-0.98542pH培养时间/hpH逐渐降低的趋势，则可看出细菌所生长环境越来越差；而50g/l的pH下降的最快Logistic，Gompertz方程对产氢量拟合对比后得结论牛粪发酵液在不同木糖浓度下的累积产氢量可以用Logistic方程和Gompertz方程很好的拟合。当木糖浓度小于90g/L时，相关性系数均大于0.99；当木糖浓度等于150g/L时相关系数略有降低，为0.98。从拟合图符合程度看，修正Logistic对产氢中后期能较好的描述，而修正Gompertz对产氢初中期能较好的描述。对不同木糖初始浓度的代谢产氢数据的拟合结果比较得出，修正Gompertz方程较Logistic方程能更好的描述产氢量随时间的变化关系。产气肠杆菌发酵产氢的拟合结论★低木糖浓度下修正Gompertz方程较修正Logistic方程对数据的拟合相对要好；★高木糖浓度下，不能用Gompertz方程和修正Logistic方程描述产氢过程★OD和pH随时间近线性变化★脂肪酸和二氧化碳的代谢过程不能用Gompertz方程和修正Logistic方程描述。论文结论★在较低木糖浓度下批式厌氧发酵产氢的累计产氢量可以用Logistic模型和修正的Gompertz方程描述；★以木糖为碳源时牛粪发酵液代谢产氢的过程较产气肠杆菌的代谢产氢过程更符合Logistic模型和修正的Gompertz方程描述。★Logistic模型和修正的Gompertz方程对的二氧化碳、乙酸、丙酸等代谢产物不能用Logistic模型和修正的Gompertz方程描述。★在本实验条件下，Han-Levenspiel模型较能很好地描述本研究中底物浓度对产氢速率的影响，Andrews模型不能描述底物浓度对产氢速率的影响致谢★本论文是在任云利老师的精心指导下完成的，任老师广博的知识面、严谨的治学态度、丰富的实践经验使我受益匪浅，在此首先向任老师表示最诚挚的谢意。★在此还要感谢韩建国老师、李欣老师对我实验的鼓励、建议和帮助。还有要感谢刘莎莎同学、左玉新、袁云霞、马丙雷、胡玲玲同学，感谢他们对我的实验的帮助。★另外感谢课题组及精化和高化所有曾经给予我帮助的老师及同学，感谢他们陪我度过非常愉快和难忘的大学生活。★本课题承蒙国家高技术研究发展计划（863计划）和河南科技大学毕业设计的资助，特此致谢。