第2讲-非线性极化率理论和非线性极化率性质

第2讲非线性极化率经典非简谐振子模型和极化率性质(NolinearSusceptibilityofaClassicalAnharmonicModelandPropertiesofNolinearSusceptibility)宏观极化强度：单位体积内电偶极子电矩的矢量和，也是电偶极矩的体密度10limNiiVPPVPNerChargedensityElectronchargeDisplacementer外电场E无外电场介质的极化，形成电偶极子（dipole)PV(x),电子的势能函数；x0，无微扰下势能最低处的平衡位置；u=x-x0,电子离开平衡位置的位移。简谐势能函数恢复力非线性极化率经典非谐振子模型(NonlinearSusceptibiliyofaClassicalAnharmonicOscillator)220201()2()()VumuVuFumuu(1)简谐振子模型（Harmonicmodel)简谐阵子势能曲线原子核电子电荷()Vx-cosEt简谐振子模型（Harmonicmodel)-it*itEeEeE解出外电场作用下原子中电子的运动方程2202dudue2u=-dtdtmEt*t11u=uuiiee1220e1um2iE2112201P()()2iNeENeum1(1)0()()PE阻尼系数联立后得到(1)()线性极化率(1)()'()''()i22202222200'()()4Nem22(1)2200011()2NeNemimFN电荷数密度220()2iF222222002''()()4Nem色散吸收-0.500.51.0-3-2-10123’/”max”/”max-0非简谐振子模型（AnharmonicOscillatormodel)非简谐振子势能曲线223022011()23()VumumDuVFumumDuu非简谐势能函数恢复力V(u)uD表征非线性强度大小对于非中心反演对称材料：)(iqViqParabolicpotentialNon-centrosymmetricPotential--itEe+c.cE挑出2ω项外电场作用下原子中电子的运动方程22202dd2-dduueuDuEttmt2t12u=uu..iieecc222122220/Duu222i2DemEFF(2)2(2)PNeu(2)(2)20(2)()PE非简谐振子模型（Anharmonicmodel)3(2)22012;,2NeDmFF二阶非线性极化率D表征非线性强度参量3(2)2201(2;,)2NeDmFF米勒系数2(1)01()NemF二阶非线性极化率与线性极化率之间的关系2(2)0223(1)(1)(2;,)(2)()mDNe米勒系数意义介质的非线性极化率与线性极化率的三次方成正比，因此，通过介质的折射率和对称性可预言非线性极化率。根据大量的实验结果表明，尽管不同的介质的非线性极化率的变化范围在四个量极以上，但所有介质的密勒值却几乎为常数，密勒值的差别在50%以内(2)(1)(1)(1)(2)223(1)(1)202320(2;,)2(2)()(2)2(2)()()ijkijkiijjkkmDNemDNe二阶非线性极化率值估算31/(Naa为晶格常数）22200mamDaDa3(2)122440016-103106.910m/V110rad/s,=0.3nm,=4.81010kgemaaem库仑，=9.1和频情况下的二阶非线性极化率：3(2)12122012121(;,)NeDmFFF同理，三阶非线性极化率：4(2)3301(3;,,)3NebmFF在远离共振条件下：非线性极化率的正式定义FormalDefinitionoftheNonlinearSusceptibility两个频率分别为1和2的光波在介质中感应的极化强度写为：1212222**01212:ititititPtEeEeEeEe考虑到电场强度的真实性：*11EE；*22EE*mmmEEE一般的，1,2;1,2mn;mm；角频率和电场：二阶极化强度分量形式：20,2;,ijimnjmknnmmkmnnPEE220,;,:mnmnmnmnmnPEE二阶非线性极化强度重写为：同理，三阶非线性极化率张量分量形式：30,,2;,,ijklmnpimnpjmknlpmnmnppPEEE二阶极化率张量元素三阶极化率张量元素考虑三波混频的二阶非线性极化率张量，引入相互作用的三个频率后重新定以后（这里）312极化率张量有：222312321123222132231213;,;;,;;,;;,;;,;;,ijkijkijkijkijkijk对应负频率的有：222312321132222123231213;,;;,;;,;;,;;,;;,ijkijkijkijkijkijk共有12项极化率张量，每个张量有27个元素，总共324个元素。非线性极化率的性质(PropertiesoftheNonlinearsusceptibility)312本征对易对称性（IntrinsicPermutationSymmetry)：22312321;,;,ijkikj我们通过分析描述三波相互作用的二阶极化率张量元素，来了解极化率张量性质，理解其物理意义和所描述的物理过程。通过极化率的对称性分析，来减少非零独立张量元素个数。描述的物理意义：频率为1、偏振方向为j的外光电场,与频率为2、偏振方向为k的外光电场，在介质中产生出频率为3极化强度的i分量。2312;,ijk而描述的物理意义：频率为2、偏振方向为k的外光电场,与频率为1、偏振方向为j的外光电场，在介质中产生出频率为3极化强度的i分量。2321;,ikj从物理角度看，两个外光电场对介质的作用无先后之分，因此这两个极化率张量元素必定相等。这种性质是极化率张量固有的，称极化率张量的本征对易(内禀）对称性。22303121220321212;,2;,iijkjkikjkjPEEEE物理过程的数学描述：外光电场的频率、振动方向的对易性，决定极化强度的简并度：例如，对于二阶非线性极化：223031212;,12iijkjkPDEED仅有一个可区分场，如二次谐波两个外光电场可区分，2种对易例如，对于三阶非线性极化：33403123123;,,16iijkljkljklPDEEED仅有一个可区分场，如三次谐波两个可区分外光电场，3种对易三个可区分外光电场，6种对易场的真实性条件(RealityoftheFields)：3333*33**11222303121223031212;3)=2-;,-=2-;,ititPtPePePPEEEEPEEP极化强度为实数，（）电场强度为实数：（）对(3)式两边取复共轭，并利用(1)和（2）式得，12**2231222312312---;,;;,=,;,mnmnmnijkijkEE极化率是联系极化强度和两个外电场强度的桥梁，因此分量形式极化强度是可观测量，与电场强度一样，为实数。对于二阶极化率张量，通过对比得到真实性条件：真实性条件极化强度为实数这里，312=+时间反演对称性(TimeInversionSymmetry)：二阶非线性光学介质无损耗，外光电场频率远离共振区域，则二阶极化率张量为实数，则：23*221132-;-;,=,ijkkij由真实性条件：时间反演对称性2*2313221;,-;,=iijkjk因此，完全对易对称性（FullPermutationSymmetry)：22312312;,=-;,ijkijk222312132231-;,;,;,ijkjikkij同样对于无损耗介质，外光电场频率远离共振区域。极化强度频率3和极化方向i构成配对(3,i)，与两个外电场的频率及振动方向（1,j)，(2,k)交换位置，其值不变，则称为完全对易对称性。1.一阶极化率张量是对称张量：2132231223122123;;;,,,,;kiijkijkjijk11(;)(;)2.和频和差频的一致性：由极化率张量的完全对易对称性和时间反演对称性得出的有意义结论：作业!克莱曼对称性（Kleinman’sSymmetry)222312312312222312312312;,;,;,;,;,;,ijkikjjikjkikijkji对于无损耗介质，且外光电场频率远小于介质的共振频率0，二阶极化率张量与频率无关。在不用括号内频率的条件下，交换二阶极化率张量元素的下标，张量元素值不变。这就是克莱曼对称性。克莱曼对称性在忽略极化率色散时是有效的。当考虑色散时，二阶极化率张量元素值要用米勒常数修正。二阶极化率张量的克莱曼对称性，使得张量元素个数从27个减少到18个。1222222212322222212301212222222312121212xxyyxxxxyyxzzxyzxzxxxyxzzyyxxyyyyzzyyzyzxyxyyzzyzzxxzyyzzzzyzzzxzxyzxxzxyyEEEEPEEPEEEEPEEEEEEEE