乌梁素海结冰过程中污染物迁移机理及其应用研究

分类号X524学校代码10129UDC13.060学号2009306005乌梁素海结冰过程中污染物迁移机理及其应用研究MigrationMechanismofPollutantsandItsApplicationinUlansuhaiLakeinFreezingProcess申请人：张岩学科门类：工学学科专业：农业水土工程研究方向：水资源利用与水环境保护指导教师：李畅游教授论文提交日期：二〇一二年四月摘要湖泊是最重要的淡水资源之一，在国民经济发展中起到极为重要的作用。作为我国八大淡水湖之一的乌梁素海湖泊，是全球范围内半荒漠地区极为少见的具有很高生态效益的大型多功能湖泊。但是由于近年来气候变化和人类活动的干扰，使得乌梁素海污染日益严重，引起了社会的广泛关注，并开展了大量的研究。但这些研究大都在湖泊非冰封期进行的，而乌梁素海地处高纬度地区，冰封时间长，其污染特征必将有别于其他湖泊。该研究以乌梁素海为研究对象，紧扣乌梁素海冰封期长的特点，在对湖泊结冰过程中气象、水文等要素观测的基础上，研究湖泊结冰过程中污染物的迁移机理、效应及其在牧区饮水安全中的应用，得出如下结论：（1）研制了用于现场采集冰芯、水样和沉积物的成套仪器和室内模拟装置。在综合现有的采样方法的基础上，论述该套仪器的适应性和可行性：冰芯采集器采样方便，解决了进口采样器价格昂贵的“瓶颈”问题；水样和沉积物采集器配合冰芯采集器使用，可以采集湖泊冰-水界面等各部位的水样和无扰动的柱状沉积物。（2）通过分析野外观测数据可知：气温对冰下水温的影响不明显，而冰温随着气温的升高也有较明显的升高，且其随着冰层深度的增加温度逐渐升高；运用朱波夫半经验模型表达式FDD=0.002T2-0.2251T可以较好地描述负累积温度和冰厚度间的关系；湖冰生长期冰密度变化不明显，在消融期，冰密度随深度的增加有增大的趋势；随着冰的生长，冰体的层理结构逐渐变化；湖面水深及冰厚有呈良好的负相关关系，其相关系数为0.53；乌梁素海冰封期冰下水体几乎处于静止状态。（3）通过采集冰生长过程中不同冰厚度不同位置的冰样和水样，分析其污染物的含量，从结晶学理论和热力学理论角度探讨各结冰过程中污染物的迁移机理。绘制了TDS分布轮廓线，定性和定量地阐述结冰过程中TDS在冰-水-沉积物体系间的迁移机理和过程。结果表明，在冰生长过程，约有80%的TDS由冰层迁移至水层；在冰层内部，TDS的迁移只发生在冰的生长初期，而后几乎不再迁移；湖冰中TDS的含量随着冰厚度的增加而降低，两者呈负指数关系；在冰下水体内部，在浓度差的作用下，TDS由冰-水界面向水体迁移直至达到平衡；在水和沉积物之间，约有60440950kg（约为冰水迁移量的16.78%）的TDS由水体迁移至沉积物；冰-水界面和水-沉积物界面TDS的迁移通量与冰生长率之间呈较好的线性正相关关系。通过绘制pH值的轮廓线研究了结冰过程中pH值的变化。结果表明，由于碳酸盐体系对水体PH值得缓冲作用，导致在冰生长过程中pH值并没有明显的变化规律，即不能用湖冰的排TDS机理来解释pH值的变化。国家自然科学基金资助项目(50969005，51069007，51169017，40901262)；国际科技合作项目(2011DFA90710)；内蒙古自治区重大科技项目(20091408)联合资助。通过分析不同采样时间的上、中、下层冰及冰-水界面水、中层水、水-沉积物界面水中各形态氮、磷、叶绿素a、COD和BOD5的时空变化曲线，探讨各污染物在冰生长过程中的迁移机理。结果表明：冰生长过程对各污染物有不同的排斥效应，冰下污染物的浓度随着冰厚的增加而升高。冰下水体中TN、NO3-、NO2-、NH4+的浓度分别是对应冰体中的2.06、1.77、1.26、2.35倍；冰-水界面水中各形态氮的含量高于中层水、水-沉积物界面水中的，而中层水和水-沉积物界面水中各形态氮的含量相差不大；上层冰体各形态氮的含量高于中、下层冰体的，两者的差值随着冰厚的增加而减小，表明各形态氮在冰体内部发生了迁移。冰下水体中TP、DTP、PO43-的浓度分别是对应冰体中的1.50、1.57、1.82倍。冰下水体中叶绿素a的浓度是对应冰体中的1.64倍；冰-水界面水中叶绿素a的含量明显高于中层水、水-沉积物界面水中的；冰体中叶绿素a与TN、TP的变化并没有明显规律，而水体中三者变化规律基本一致。湖冰对有机物的排斥效应明显高于其对无机物的。冰下水体中COD是其对应冰体中的3.13倍；中层冰的COD均值略高于上、下层冰体的，水体的沉淀作用使得水体中的COD由上至下逐渐升高。冰下水体中BOD5是其对应冰体中的3.24倍；下层冰的BOD5均值略高于上、中层冰体的，水-沉积物界面水的BOD5高于中层和水-沉积物界面水的。冰下水体的ρBOD5/ρCOD高于冰融水的，表明冰下水体的可生化性较高；不同采样时间和不同采样位置上COD与BOD5均呈较好的正相关关系。（4）运用分形理论对乌梁素海湖泊结冰前、后的富营养化状态进行了评价，以探讨结冰过程的环境效应。结果表明，乌梁素海湖泊各采样点结冰前水体、结冰后冰体和水体的富营养状态分别为富营养、富营养和重富营养；结冰过程使得湖泊水体的富营养状态加重，而部分低营养状态的水被冻结在冰体中。针对湖泊冰封期的污染特征提出了可行的底泥疏浚、冷冻浓缩等湖泊富营养修复对策。由于结冰过程中平衡分凝系数的不确定性，采用加权马尔可夫链对结冰过程中冰下水体的TDS浓度进行预测。其预测精度较高，能够满足预测的要求，可为环保部门提前制定水环境保护措施提供数据参考。（5）针对我国牧区存在的饮水安全隐患及牧区丰富的自然冷能、太阳能和风能的优势条件，提出将结冰过程中污染物的迁移机理应用到牧区饮水中的构想，设计了牧区饮用水的处理流程，并在考察室内模拟方法可行性的基础上，对流程中的冰厚、冷冻温度、受冷面积与水深比、种冰的加入及冷冻级数等工艺参数进行优化。这可为保障牧区饮用水安全提供思路和参考。关键词：乌梁素海；结冰过程；迁移机理；分形理论；迁移效应；马尔可夫模型；牧区；饮水安全MigrationMechanismofPollutantsandItsApplicationinUlansuhaiLakeinFreezingProcessAbstractLakeisoneofthemostimportantfreshwaterresources,whichplaysaveryimportantroleinnationaleconomicdevelopment.UlansuhaiLakeisoneoftheeightgreatfreshwaterlakesinChina,isalsoamulti-functionlakewhichisextremelyrareinthesemi-desertareainthewholeworld.UlansuhaiLakeispollutedmoreandmoreseriouslyrecentlybecauseoftheclimatechangeandinterferenceofhumanactivities,whichhasattractedwidespreadattentionofgovernmentandscholars.AlargenumberofstudiesonUlansuhaiLakehavebeencarriedout,mostofwhichfocusedonice-freeperiod.ButUlansuhaiLakeislocatedinhigh-latitudearea,inwhichtheiceseasonislongerandthecharacteristicsofpollutionmustbedifferentfromtheice-freeperiod.Focusingonlongericeseason,UlansuhaiLakeisselectedforstudyobjecttodicussthemigrationmechanismandeffectofpollutantsinfreezingprocessanditsapplicationinpastoralareafordrinkingwatersafety.Theresultscouldbeconcludedasfollows:(1)Acompletesetofinstrumentsforcollectingicesamples,watersamples,sedimentsamples,andsimulatinginlaboratoryisdeveloped.Comparedtotheexistingsamplingmethod,theadaptabilityandfeasibilityoftheseinstrumentsaredescribed:theicedrilliseasytouse,whichsolvesthecrucialhigh-priceproblemofimportedinstrument;waterandsedimentsamplerswellcombinedwithicedrillcancollectsamplesateverypartconsistofwaternearbyice-waterinterfaceandwater-sedimentinterface,waterinsedimentpores,andcoresedimentswithoutdisturbance.(2)Thefieldobservationdatashows:Theeffectoftemperatureontheunder-icewatertemperatureisnotsignificant,whileicetemperaturesignificantlyincreasesastemperaturerisesandasicedepthdeepened.TheempiricalformulaofZubovmodel,thatis,FDD=0.002T2-0.2251T,canwelldescribetherelationshipbetweencumulativefreezing-degree-dayandcorrespondingicethickness.Theicedensitychangesnotsignificantlyinfreezingprocess,itincreasesasicedepthdeepened.Thebeddingstructureoficechangesgraduallyasicethicknessgrows.TherewasagoodnegativecorrelationbetweenwaterdepthandicethicknessinUlansuhaiLake,anditscorrelationcoefficientis0.53.Theunder-icewaterisalmoststillduringtheiceboundseason.(3)Icesamplesandwatersamplesatdifferentdepthswerecollectedasicethicknessgrows.Thepollutantcontentofsampleswereanalyzedtodicussthemigrationmechanisminfreezingprocessbymeansofcrystallographyandthermodynamictheory.TDSprofilesaredrawntoshowthedistributionofTDSandtodescribeTDSmigrationqualitativelyandqualitatively.Theresultsshowedthatbetweeniceandwater,about80%,thatis360158400kg,TDSmig