湍流扩散火焰中氮氧化物排放的数值研究

书书书　第５６卷　第２期　　化　　　工　　　学　　　报　　　　　　　Ｖｏｌ．５６　Ｎｏ．２　２００５年２月　　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｉｎｄｕｓｔｒｙ　ａｎｄ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ　（Ｃｈｉｎａ）　　Ｆｅｂｒｕａｒｙ　２００５檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭殐殐殐殐研究论文湍流扩散火焰中氮氧化物排放的数值研究王海峰，陈义良（中国科学技术大学热科学和能源工程系，安徽合肥２３００２７）摘要：对一系列具有不同Ｒｅｙｎｏｌｄｓ数的湍流甲烷射流扩散火焰中氮氧化物的排放进行了数值模拟，以考察湍流对氮氧化物排放的影响．采用一个双尺度的犽ε湍流模型计算速度场，将概率密度函数（ＰＤＦ）方法和Ｌａｇｒａｎｇｉａｎ火焰面模型相结合求解标量场，燃料甲烷的氧化过程和氮氧化物的生成过程采用详细的ＧＲＩＭｅｃｈ３．０机理描述．将氮氧化物的计算结果和实验数据进行了比较，并探讨了Ｒｅｙｎｏｌｄｓ数、标量耗散和火焰面时间对氮氧化物排放的影响．发现计算结果和实验数据符合较好，计算模型正确预测了氮氧化物的生成量随着Ｒｅｙｎｏｌｄｓ数的增加而减少的趋势．关键词：湍流扩散火焰；氮氧化物；双尺度犽ε湍流模型；ＰＤＦ方法；Ｌａｇｒａｎｇｉａｎ火焰面模型中图分类号：Ｖ２３１．２　　　　　　　文献标识码：Ａ文章编号：０４３８－１１５７（２００５）０２－０２０９－０６犖狌犿犲狉犻犮犪犾犻狀狏犲狊狋犻犵犪狋犻狅狀狅犳狀犻狋狉狅犵犲狀狅狓犻犱犲狊犲犿犻狊狊犻狅狀犳狉狅犿狋狌狉犫狌犾犲狀狋狀狅狀狆狉犲犿犻狓犲犱犳犾犪犿犲狊犠犃犖犌犎犪犻犳犲狀犵，犆犎犈犖犢犻犾犻犪狀犵（犇犲狆犪狉狋犿犲狀狋狅犳犜犺犲狉犿犪犾犛犮犻犲狀犮犲犪狀犱犈狀犲狉犵狔犈狀犵犻狀犲犲狉犻狀犵，犝狀犻狏犲狉狊犻狋狔狅犳犛犮犻犲狀犮犲犪狀犱犜犲犮犺狀狅犾狅犵狔狅犳犆犺犻狀犪，犎犲犳犲犻２３００２７，犃狀犺狌犻，犆犺犻狀犪）犃犫狊狋狉犪犮狋：ＮｉｔｒｏｇｅｎｏｘｉｄｅｓｅｍｉｓｓｉｏｎｆｒｏｍａｓｅｒｉｅｓｏｆｔｕｒｂｕｌｅｎｔｍｅｔｈａｎｅｊｅｔｎｏｎｐｒｅｍｉｘｅｄｆｌａｍｅｓｗｉｔｈｄｉｆｆｅｒｅｎｔＲｅｙｎｏｌｄｓｎｕｍｂｅｒｗａｓｎｕｍｅｒｉｃａｌｌｙｓｉｍｕｌａｔｅｄ，ｉｎｏｒｄｅｒｔｏｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｔｈｅｉｎｆｌｕｅｎｃｅｏｆｔｕｒｂｕｌｅｎｃｅｏｎｔｈｅｆｏｒｍａｔｉｏｎｏｆｎｉｔｒｏｇｅｎｏｘｉｄｅｓ．Ａｔｗｏｓｃａｌｅ犽εｔｕｒｂｕｌｅｎｃｅｍｏｄｅｌｗａｓａｄｏｐｔｅｄｔｏｃａｌｃｕｌａｔｅｔｕｒｂｕｌｅｎｔｖｅｌｏｃｉｔｙｆｉｅｌｄ，ａｎｄｔｈｅｐｒｏｂａｂｉｌｉｔｙｄｅｎｓｉｔｙｆｕｎｃｔｉｏｎ（ＰＤＦ）ｍｅｔｈｏｄｗａｓｃｏｍｂｉｎｅｄｗｉｔｈｔｈｅＬａｇｒａｎｇｉａｎｆｌａｍｅｌｅｔｍｏｄｅｌｔｏｐｒｅｄｉｃｔｔｈｅｔｕｒｂｕｌｅｎｔｓｃａｌａｒｆｉｅｌｄｓ．ＤｅｔａｉｌｅｄｃｈｅｍｉｃａｌｒｅａｃｔｉｏｎｍｅｃｈａｎｉｓｍＧＲＩＭｅｃｈ３．０ｗａｓｉｎｃｏｒｐｏｒａｔｅｄｔｏｄｅｓｃｒｉｂｅｍｅｔｈａｎｅｏｘｉｄａｔｉｏｎａｎｄｎｉｔｒｏｇｅｎｏｘｉｄｅｓｆｏｒｍａｔｉｏｎ．Ｔｈｅｃｏｍｐａｒｉｓｏｎｓｂｅｔｗｅｅｎｎｉｔｒｏｇｅｎｏｘｉｄｅｓｐｒｅｄｉｃｔｉｏｎｓａｎｄｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓｗｅｒｅｍａｄｅ，ａｎｄｔｈｅｉｎｆｌｕｅｎｃｅｏｆＲｅｙｎｏｌｄｓｎｕｍｂｅｒ，ｓｃａｌａｒｄｉｓｓｉｐａｔｉｏｎａｎｄｆｌａｍｅｌｅｔｔｉｍｅｏｎｔｈｅｆｏｒｍａｔｉｏｎｏｆｎｉｔｒｏｇｅｎｏｘｉｄｅｓｗａｓｄｉｓｃｕｓｓｅｄ．Ｔｈｅｎｕｍｅｒｉｃａｌｒｅｓｕｌｔｓｗｅｒｅｉｎｇｏｏｄａｇｒｅｅｍｅｎｔｗｉｔｈｔｈｅｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓ，ａｎｄｔｈｅｔｒｅｎｄｔｈａｔｎｉｔｒｏｇｅｎｏｘｉｄｅｓｅｍｉｓｓｉｏｎｄｅｃｒｅａｓｅｄｗｉｔｈｔｈｅｉｎｃｒｅａｓｅｏｆＲｅｙｎｏｌｄｓｎｕｍｂｅｒｉｎｔｈｅｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔｗａｓｒｅａｓｏｎａｂｌｙｒｅｐｒｅｓｅｎｔｅｄｂｙｔｈｅｐｒｅｓｅｎｔｎｕｍｅｒｉｃａｌｍｏｄｅｌｓ．犓犲狔狑狅狉犱狊：ｔｕｒｂｕｌｅｎｔｎｏｎｐｒｅｍｉｘｅｄｆｌａｍｅｓ；ｎｉｔｒｏｇｅｎｏｘｉｄｅｓ；ｔｗｏｓｃａｌｅ犽εｔｕｒｂｕｌｅｎｃｅｍｏｄｅｌ；ＰＤＦｍｅｔｈｏｄ；Ｌａｇｒａｎｇｉａｎｆｌａｍｅｌｅｔｍｏｄｅｌ　　２００３－１１－０５收到初稿，２００４－０４－１９收到修改稿．联系人及第一作者：王海峰（１９７７—），男，博士研究生．基金项目：国家重点基础研究发展规划项目（Ｇ１９９９０２２２０７）；国家自然科学基金项目（５０２０６０２１，５００７６０４３）．　　　犚犲犮犲犻狏犲犱犱犪狋犲：２００３－１１－０５．犆狅狉狉犲狊狆狅狀犱犻狀犵犪狌狋犺狅狉：ＷＡＮＧＨａｉｆｅｎｇ，ＰｈＤｃａｎｄｉｄａｔｅ．犈－犿犪犻犾：[e-mail]犉狅狌狀犱犪狋犻狅狀犻狋犲犿：ｓｕｐｐｏｒｔｅｄｂｙｔｈｅＳｔａｔｅＫｅｙＤｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔＰｒｏｇｒａｍｆｏｒＢａｓｉｃＲｅｓｅａｒｃｈｏｆＣｈｉｎａ（Ｇ１９９９０２２２０７）ａｎｄｔｈｅＮａｔｉｏｎａｌＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅＦｏｕｎｄａｔｉｏｎｏｆＣｈｉｎａ（５０２０６０２１，５００７６０４３）．　引　言湍流燃烧中，氮氧化物的生成受很多因素的影响，如湍流输运的影响，化学反应动力学的影响以及两者强非线性的相互作用带来的影响，这给氮氧化物排放的数值模拟造成很大困难．同时，对氮氧化物的预测能力也成为评估湍流燃烧模型的重要标准之一．在过去的２０年中，相继提出了一些较为成功的湍流燃烧模型，如火焰面模型（ｆｌａｍｅｌｅｔｍｏｄｅｌ）［１］、概率密度函数方法（ＰＤＦ）［２］和条件矩封闭（ＣＭＣ）［３］等．目前，这些模型仍处于不断的发展过程中．本文主要关注火焰面模型在氮氧化物排放计算中的应用．选取美国Ｓａｎｄｉａ国家实验室测量的一系列值班湍流甲烷射流扩散火焰（ＳａｎｄｉａＦｌａｍｅＤ，ＥａｎｄＦ）［４］作为研究对象．这些火焰具有几何形状简单、实验数据丰富和基本能够反映实际燃烧的情形等优点，非常适合用来评估燃烧模型的模拟能力．火焰面模型的基本思想［１］是将湍流扩散火焰看成一个拉伸层流扩散火焰面的系综，每个层流火焰面承受不同的流场拉伸影响，这一影响通过一个独立参数———标量耗散率来表征．标量耗散率具有时间倒数的量纲，可以看作是火焰面达到平衡的停留时间的倒数．由于化学反应的时间尺度一般都很小（远小于火焰面的停留时间），因此，通常的火焰面都是处于稳态平衡的．在稳态条件下，火焰面的标量结构仅仅由两个参数决定：混合物分数和标量耗散率．这就是传统的稳态火焰面模型（ｓｔｅａｄｙｌａｍｉｎａｒｆｌａｍｅｌｅｔｍｏｄｅｌ）［１］．稳态的火焰面模型对火焰基本结构的描述是令人满意的，但对于相对较慢的化学反应过程（如氮氧化物的生成），模型的计算结果和实验数据有很大的偏离，如对于氢气扩散火焰，稳态火焰面模型对氮氧化物的预测结果比实验数据大一个量级［５］．为改进火焰面模型对慢化学反应过程的预测能力，最近火焰面模型被推广到非稳态的情形．Ｐｉｔｓｃｈ等［５］提出了Ｌａｇｒａｎｇｉａｎ火焰面模型，但仅适用于抛物形问题，Ｂａｒｔｈｓ等［６］将其进一步推广至同时适用于椭圆形和抛物形问题的Ｅｕｌｅｒｉａｎ颗粒火焰面模型．本文采用Ｌａｇｒａｎｇｉａｎ火焰面模型．火焰面模型往往和Ｒｅｙｎｏｌｄｓ平均模拟相结合［１，５，６］，本文将其和标量ＰＤＦ方法［２］相结合．采用了一个双尺度的犽ε湍流模型［７，８］来模拟速度场，以避免标准犽ε湍流模型对轴对称射流扩展率过高的估计［８］．采用详细的ＧＲＩＭｅｃｈ３．０机理［９］描述甲烷的氧化化学反应过程和氮氧化物的生成过程．１　火焰面模型１１　火焰面方程及稳态火焰面模型拉伸层流扩散火焰面结构可以由一组火焰面方程描述．假设Ｌｅｗｉｓ数等于１，忽略压力变化，得到的火焰面方程为［１］ρ犢犻狋＝ρχ２２犢犻犣２＋ω犻（１）ρ犜狋＝ρχ２２犜犣２－∑犖犻＝１犺犻犮狆ω犻（２）式中　ρ是密度，狋是时间，犜是温度，犢犻、犺犻和ω犻分别是第犻种组分的质量分数、生成焓和化学反应速率，犣是混合物分数．χ是标量耗散率，在对撞流扩散火焰中，χ可看作犣的函数［１］χ＝犳（犣）＝犪πｅｘｐ｛－２［ｅｒｆｃ－１（２犣）］２｝（３）式中　犪是火焰拉伸率，ｅｒｆｃ－１是补余误差函数的反函数．将式（３）应用于当量条件，有χｓｔ＝犳（犣ｓｔ），下标“ｓｔ”表示当量条件．式（３）还可以表示为χ＝χｓｔ犳（犣）／犳（犣ｓｔ）（４）若忽略火焰面方程式（１）和式（２）的非稳态项，根据方程式（１）、式（２）和式（４）可以发现层流火焰面的结构可以仅仅由两个参数描述，即犣和χｓｔ＝（犣，χｓｔ）（５）表示组分质量分数或温度．湍流流场中平均的湍流火焰结构由层流火焰系综的统计得到珘＝∫１０∫＋∞０（犣，χｓｔ）犘（犣，χｓｔ）ｄχｓｔｄ犣（６）犘（犣，χｓｔ）是流场中同一空间位置犣和χｓｔ的联合概率密度函数．１２　犔犪犵狉犪狀犵犻犪狀火焰面模型当稳态的火焰面模型应用于氮氧化物排放的模拟，往往会高估氮氧化物的生成量，这主要是因为氮氧化物生成的时间尺度相对较长，而火焰面在流场中的停留时间是有限的．氮氧化物的生成不仅和当前的流场结构有关，还和火焰面运动的历史过程有关，稳态的火焰面模型忽略了火焰面的历史效应，导致氮氧化物的过高估计．为了考虑火焰面历史的影响，Ｐｉｔｓｃｈ［５］引入了火焰面时间狋，满足火·０１２·化　　　工　　　学　　　报　　第５６卷　焰面方程式（１）和式（２），即＝（狋，犣，χｓｔ）（７）狋必须由流场提供．在射流扩散火焰中，狋由当量混合位置的轴向平均速度珘狌（狓）｜（珟犣＝犣ｓｔ）和轴向位置狓决定狋＝∫狓０［珘狌（狓）｜（珟犣＝犣ｓｔ）］－１ｄ狓（８）平均的湍流火焰结构可以表示为珘（狓，狉）＝∫１０（狋，犣，＾χｓｔ）犘（犣；狓，狉）ｄ犣（９）式中　狓、狉是物理空间坐标，＾χｓｔ为区域平均的标量耗散率，根据式（１０）求解［５］＾χｓｔ＝∫犞珘χ３／２ｓｔ珋ρ珟犘（犣ｓｔ）ｄ犞′∫犞珘χ１／２ｓｔ珋ρ珟犘（犣ｓｔ）ｄ犞′（１０）式中　区域平均的范围犞为垂直于轴线单位厚度的横截面，珘χｓｔ根据式（１１）求解［５］珘χｓｔ＝１／珓τ珟犣″２∫１０犳（犣）珟犘（犣）ｄ犣犳（犣ｓｔ）（１１）珓τ是标量的时间尺度，函数犳（犣）的定义同式（３）．式（９）中珟犘（犣；狓，狉）一般采用假定ＰＤＦ方法求解（假定犣服从β分布），这里采用建立概率密度函数输运方程的方法求解，珟犘（犣；狓，狉）的输运方程可以写为［２］（珋ρ珘狌珟犘）狓＋（狉珋ρ珘狏珟犘）狉狉＝狉狉狉μ狋σ珟犘（）狉＋１２珓τ［珋ρ珟犘（犣－珟犣）］犣（１２）式（１１）和式（１２）的求解还需要知道标量的时间尺度珓τ，在剪切流中一般假定它和湍流脉动的时间尺度珓τ成正比珓τ＝珓τ／犮（１３）犮＝２．０，珓τ由流场的求解得到，在所采用的双时间尺度犽ε湍流模型中，它表示为湍流动能产生区的湍流动能犽ｐ和能谱传递速率εｐ之比［７，８］．２　数值计算方法对美国Ｓａｎｄｉａ国家实验室的３个具有不同Ｒｅｙｎｏｌｄｓ数的湍流扩散火焰（ＦｌａｍｅＤ，Ｅ，Ｆ）［４］进行数值模拟，这些射流的几何结构相同（如图１），燃料管直径为犱＝７．２ｍｍ，值班火焰外径为犱ｐ＝１８．２ｍｍ．燃料射流由２５％（体积分数）甲烷和７５％（体积分数）空气组成．环形的值班火焰是Ｃ２Ｈ２、Ｈ２、ａｉｒ、ＣＯ２和Ｎ２混合气体的燃烧产物，产物的焓及平衡组分和甲烷／空气在当量比等于０．７７时相同．射流的Ｒｅｙｎｏｌｄｓ数因射流速度不同而不相同，表１给出了射流的流动参数．Ｆｉｇ．１　Ｇｅｏｍｅｔｒｙｏｆｔｕｒｂｕｌｅｎｔｎｏｎｐｒｅｍｉｘｅｄｆｌａｍｅ（ＳａｎｄｉａＦｌａｍｅＤ，Ｅ，Ｆ）　犜犪犫犾犲１　犉犾狅狑狆犪狉犪犿犲狋犲狉狊狅犳犼犲狋狊ＣａｓｅＲｅｙｎｏｌｄｓｎｕｍｂｅｒ犝Ｍａｉｎｊｅｔ／ｍ·ｓ－１犝ｐｉｌｏｔｅｄｆｌａｍｅ／ｍ·ｓ－１犝Ａｉｒ／