重庆市大气汞污染监测研究

重庆市大气汞污染监测研究作者：吴莉萍学位授予单位：西南大学相似文献(10条)1.期刊论文王书肖.刘敏.蒋靖坤.郝吉明.吴烨.DavidG.Streets.WANGShu-xiao.LIUMin.JIANGJing-kun.HAOJi-ming.WUYe.DavidG.Streets中国非燃煤大气汞排放量估算-环境科学2006,27(12)根据各种非燃煤大气汞排放源的活动水平和排放因子,估算了1995～2003年中国分省非燃煤大气汞的排放量.2003年中国非燃煤大气汞排放量为393t,比燃煤汞排放多137t.在非燃煤大气汞排放中,84%来自有色金属冶炼,其中锌冶炼、铅冶炼、铜冶炼和黄金冶炼分别占总排放的51%、18%、4%和11%.Hg0、Hg2+和HgP在中国非燃煤大气汞排放中所占比例分别为77%、18%和5%.中国非燃煤汞排放在各地区间有较大差异,排放量超过30t·a-1的省区包括湖南、河南和云南,排放强度超过100g·(km2·a)-1的省区包括上海、湖南、河南、辽宁和广东,这些地区的主要汞排放源为有色金属冶炼和生活垃圾焚烧.1995～2003年中国非燃煤大气汞排放的年均增长率为9%,其中生活垃圾焚烧排放的年均增长率最高,达到42%.2.学位论文郑伟贵阳市中心城区大气中不同形态汞的研究2007汞，是一种人体非必需的有毒重金属元素，一种全球性污染物，其全球生物地球化学循环演化规律的研究是目前环境科学领域的热点问题。汞在大气中的行为对其全球生物地球化学循环起着极其重要的控制作用。因此，关于大气汞循环演化规律的研究已经成为目前汞全球生物地球化学研究的热点问题。大气中的汞主要分为三类，即气态单质汞(GEM)、活性气态汞(RGM)和颗粒态汞(TPM)。各种形态汞的物理化学性质不同，在大气中的行为存在显著的差异。研究大气中不同形态汞的分布特征，对于正确认识汞在大气中的循环演化规律意义重大。目前中国是全球人为活动向大气释汞最多的国家，而城市区域是人为活动的中心地带，城市大气汞污染形势严峻。因此，开展城市大气中不同形态汞的研究对于评价与预测城市环境汞污染特征以及正确认识大气汞的局地、区域、全球循环演化规律具有重要的理论与实际意义。本论文选取贵州省省会贵阳市的中心城区作为研究区域。贵阳市(东经106°07'～107°17'，北纬26°11'～27°22')位于中国西南地区正好处在环太平洋汞矿化带中，能源消耗以煤炭为主，大气环境污染属煤烟型污染，常年影响大气环境质量的主要污染物是二氧化硫和可吸入颗粒物。本论文的研究工作包括：(1)2004年4月～12月在中国科学院地球化学研究所建立与完善了大气中气态总汞(TGM)、GEM、RGM、TPM的采集与分析方法，并测定了大气和雨水中不同形态汞的含量，对大气汞的干、湿沉降通量进行了估算；(2)2005年4月～2006年1月在贵阳市中心城区的居民区、商业区、工业区、游览区4个功能区各设1个研究点，农村设1个对照点，按春、夏、冬3个季节研究了大气中GEM、RGM、TPM的分布特征，估算了贵阳市中心城区大气汞的干沉降通量，并利用高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)分析技术对冬季各采样点TPM的来源作了定性识别；(3)测量了中心城区表层土壤和某些植物的总汞(THg)含量，探讨了大气汞对中心城区地表生态系统的污染效应。通过本论文的研究，得出以下主要结论：1.在国内外研究基础上，建立了金捕汞管-冷原子荧光光谱法(CVAFS)测定大气中TGM的方法、微型捕集管-CVAFS测定大气中TPM的方法、镀KCl直形扩散管-金捕汞管串联采集RGM与GEM的方法。每种形态汞的测量技术水平都在pg.m-3量级。并在国内首次实现了对城市大气中GEM、RGM、TPM的同步测量。2.2005～2006年间贵阳市中心城区大气中GEM、RGM、TPM的平均浓度分别是9.11ng.m-3、132.4pg.m-3、1.02ng.m-3，均为对照点的1.5倍，都显著高于全球背景参考值1.5～2.0ng.m-3、10pg.m-3、1～86pg.m-3。3种形态汞的季节、昼夜与空间分布特征如下：(I)GEM:①季节平均浓度表现为冬季夏季春季，居民采暖燃煤释放是造成冬季GEM浓度高的主要原因。②春、夏非采暖季受释放源及其排放方式、自身物理化学性质与气候条件等因素的影响一般是夜间高于白天；冬季则受居民白天采暖燃煤影响主要表现为白天高于夜间。③年平均浓度，工业区居民区商业区游览区对照点。(2)RGM:①季节平均浓度表现为春季夏季冬季，气候条件对RGM的影响较大。②受白天释放源、自身物理化学性质、大气氧化强度与气候条件等因素的影响，春、夏、冬3季一般都为白天高于夜间。③年平均浓度，商业区工业区、居民区游览区、对照点。(3)TPM:①季节平均浓度表现为冬季夏季春季，居民采暖燃煤释放是造成冬季TPM浓度高的主要原因。②受释放源及其排放方式、自身物理化学性质与气候条件等因素的影响，春、夏、冬3季一般都为夜间高于白天。③年平均浓度，工业区居民区商业区对照点游览区。④TPM受局地释放源的影响显著，而燃煤释放是其冬季的普遍来源。3.2005～2006年间不同形态汞在贵阳市中心城区大气中的含量分布为GEM(89.8％)TPM(8.8％)RGM(1.5％)，其中(RGM+TPM)占大气总汞(TAM)的比例略高于对照点的10.0％，但显著高于全球背景参考值1～5％，说明贵阳市中心城区大气汞向地表生态系统的沉降通量相对背景区较大。因为尽管RGM、TPM在大气中的含量很低，但正是它们控制了大气汞向地表生态系统的沉降速率。4.2005～2006年间贵阳市中心城区各功能区及对照点大气中不同形态汞日均浓度的相关关系大多数都表现为不显著，表明在贵阳市中心城区及对照点大气中不同形态汞的来源可能是多元化的。5.2005～2006年间贵阳市中心城区大气中GEM、RGM、TPM的干沉降通量平均值分别为28.7μg·m-2·yr-1、10.4μg·m-2·yr-1、160.9μg·m-2·yr-1，均为对照点的1.5倍，其中TPM控制了大气汞向地表生态系统的干沉降通量；TAM干沉降通量平均值为200.1μg·m-2·yr-1，其时空差异表现为冬季春季夏季和工业区居民区商业区对照点游览区。6.经估算，2005～2006年间在贵阳市中心城区面积范围内大气汞干、湿沉降总量为54.7kg·yr-1，它仅占燃煤向大气排汞量(以2003年为例，贵阳市中心城区燃煤向大气排汞量为334kg·yr-1)的16.4％，说明贵阳市中心城区的大部分大气汞仍然停留在大气中，最终将经由大气进行长距离迁移，散布到更广的区域。7.在中国科学院地球化学研究所，2000～2006年间的大气TGM污染程度呈逐年递增趋势；2004年大气汞的干沉降通量为16.5ng·m-2·h-1，高于湿沉降通量12.2ng·m-2·h-1。8.贵阳市中心城区及对照点不同类型土壤THg含量的几何平均值分别是0.370和0.276mg·kg-1，都高于贵阳市土壤汞背景值0.201mg·kg-1。土壤释汞是贵阳市大气气态总汞的一个重要自然源，而土壤THg含量是土壤释汞的最主要影响因子。因此，为了提高城乡居民的生活环境质量，更为了保护城乡居民的健康，非常有必要采取防治措施来降低贵阳市中心城区及对照点的土壤汞污染。9.贵阳市中心城区苔藓THg平均含量为0.258mg·kg-1，为对照点的1.5倍；中心城区某些常见的木本植物叶片THg含量范围是0.068～0.181mg·kg-1，木本植物叶片吸收大气汞的能力表现为落叶植物常绿植物。苔藓、梧桐叶片中的THg含量与其生长时期的大气汞浓度密切相关，能够指示区域大气汞的污染现状与空间分布规律。关键词：汞；大气；形态；中心城区：贵阳市3.期刊论文张明泉.朱元成.邓汝温中国燃煤大气排放汞量的估算与评述-Ambio-人类环境杂志2002,31(6)燃煤大气排放汞是主要的人为大气汞污染源.1995年中国燃煤大气排放汞计算总量为2138t,约占当年全球大气排放汞总量4000t的5%.从1978～1995年,中国燃煤消耗总量增加了4倍,燃煤大气汞排放总量以每年5‰的速度递增.据此计算2000年在中国燃煤大气汞排放总量可达到273t.控制和解决燃煤大气汞排放量,已经成中国在经济快速发展的同时所面临的一个重要的环境问题.4.学位论文俞仲英CES-124在线大气汞分析仪的开发及其应用2006汞污染已经成为全球性的环境问题，日益受到各界的广泛重视。我国面临尤为严峻的汞污染形势，但由于目前国家对大气污染的关注主要集中在SO2、NOx以及颗粒物的排放控制上，对汞排放并没有采取相应的控制措施。我国对大气中汞污染的研究起步较晚，国内也缺少能直接分析大气汞的仪器。本文针对国内汞污染研究领域的落后现状，自行开发在线监测环境空气中TGM浓度的分析仪器——CES-124在线大气汞分析仪；并对北京城市大气中TGM的浓度进行了长期的连续观测，得到了相应的浓度变化特征。该项研究工作取得了不少可喜的成果，主要成果与结论如下：仪器基于金汞齐-冷原子荧光法，采用独特的气路结构设计——泵气路循环系统，把采样泵的出气经过净化之后作为载气来使用，无需氩气或氮气，仅用一个气泵就实现采样和分析两大功能，并且同样能得到理想的结果。这种方式不仅使成本降低，而且使仪器便携性大为提高，适用于野外长期观测或者灵活多变的现场分析。这一点也正是区别于国外气态汞分析仪器的特征。该成果已向国家知识产权局申请发明专利。通过实验室性能测试以及外场实验测试，表明该仪器工作稳定，准确性好，而且灵敏度高；其最低检出浓度为0.1ng/m3(10L的采样体积)，获得数据的时间分辨率为15min，可以用于环境空气中TGM的连续监测。把CES-124在线大气汞分析仪与当前国外在大气汞分析领域具有领先技术的Tekran2537A气态汞分析仪进行了现场比对。五天的连续比对实验，得到两台仪器测得TGM浓度之间的相关性R2=0.88，斜率S=1.02，表明两台仪器在测量环境空气中TGM浓度方面具有很强的一致性。为研究北京城市大气中TGM浓度的时间变化特征，我们于2005.12-2006.5用自行开发的CES-124在线大气汞分析仪对空气中的TGM进行了三段时间的连续观测，获得了大量高时间分辨率的数据。通过对测得TGM浓度的分析，得到了TGM的季节变化和日变化特征。整个观测期间TGM的平均浓度为5.39ng/m3，与全球背景浓度1.5-2.0ng/m3相比有显著的抬升。观测发现北京大气中TGM具有不同的季节分布特征，冬季TGM的浓度要高于春季。作为大气汞排放的主要人为源——燃煤的季节变化，是造成TGM季节变化的主要原因。不同季节下TGM的日变化特征也有明显的不同：春季夜间的TGM浓度要比白天高，而冬季在夜间和早晨出现两个高值。这可能是汞的人为源排放和气象学要素综合作用的结果。此外，在2006年的春季观测期间，还结合环境要素(气态污染物SO2、O3)以及气象要素(水气混合比、气温等)，对汞的大气过程(如人为源向大气的排放，在大气中的化学反应以及地面向大气的再挥发等)进行了初步的研究。结果发现，TGM浓度与环境温度之间存在较弱的负相关，这可能主要是燃煤的季节变化所致。TGM和SO2浓度呈较为显著的正相关，这也证实了燃煤是城市大气汞排放的一个重要人为源。TGM和O3浓度之间不存在明显的相关性，但是却和水气混合比存在非常显著的相关性。这表明不管是在气相中还是液相中，O3在汞的氧化还原过程中都没有扮演一个重要的角色；而Hg2+在液相中的还原过程则显得更为重要，尤其是在O3浓度较低的情况下。5.学位论文杨永奎重庆主城区大气汞时空分布特征及人为排放研究2008汞是一种高毒非必需元素，常温下以液态形式存在，具有较高的蒸气压，因而易于挥发进入大气。汞在大气中主要以气态单质汞(Hgo)形态存在，占大气总汞的90％以上，在大气中的驻留时间最长可达1a，因而能够通过大气循环进行