高效低污染糠醛选择加氢催化剂的研究

大连理工大学博士学位论文高效低污染糠醛选择加氢催化剂的研究姓名：吴静申请学位级别：博士专业：化学工程指导教师：刘长厚;张振祥20090426高效低污染糠醛选择加氢催化剂的研究作者：吴静学位授予单位：大连理工大学相似文献(9条)1.学位论文张广文糠醛加氢制糠醇催化剂的研制及其性能的研究2008铜铬催化剂由于其本身具有良好的性能在糠醇生产中仍然占有重要地位。在国内，铜铬催化剂虽然种类较多，但性能均远不及国外产品，生产如此低性能的催化剂是对资源的一种浪费，所以有必要开发高性能的糠醛加氢催化剂。本文采用共沉淀法制备了糠醛加氢催化剂，实验结果表明：随着母液沉淀pH值和沉淀温度的升高，制备的催化剂的孔径增大，比表面减小；当沉淀pH值范围为5～5.5，沉淀温度为30℃时制备的催化剂活性最佳；并流加料方式制备的催化剂活性优于正加加料方式；无老化工艺的催化剂活性优于老化条件下的催化剂；催化剂的焙烧温度对催化剂液相加氢活性影响较大。通过优化制各条件得到的D166样品其活性优于进口催化剂。采用气相法评价了D166和进口催化剂样品的活性，结果表明：在固定床连续反应器中，反应温度为130～150℃，液空速为2h-1，氢醛摩尔比为8：1的条件下，D166的气相糠醛转化率为98.6％，高于进口催化剂的88.8％，D166的糠醇选择性为93.2％，稍低于进口催化剂的97.8％；随着反应温度的升高，催化剂的糠醛转化率随之升高，而糠醇选择性随之降低。工业侧线实验结果表明：D166在反应温度为130～150℃，液空速为2h-1，氢醛摩尔比为8：1的条件下，D166第一周期寿命为7天，糠醛转化率大于98.22％。2.期刊论文糠醛液相加氢催化剂的研制及工业应用-工业催化2005,13(10)通过扫描电镜(SEM)、压汞和X射线衍射(XRD)分析了制备条件对QKJ-01改性Cu-Cr糠醛液相加氢催化剂性能的影响.得出适宜的制备条件为:pH=4～6.7,沉淀温度30～40℃,450℃焙烧2h.工业应用表明,QKJ-01糠醛液相加氢催化剂使用量少,糠醛转化率大于99.96%,糠醇选择性大于98.4%.3.期刊论文曲莎莎.陈霄榕.QUSha-sha.CHENXiao-rong制备条件对新型糠醛加氢催化剂性能的影响-分子催化2009,23(3)采用共沉淀法制备CuO-ZnO-Al2O3-MnO2复合氧化物为活性组分体系的新型铜基催化剂,并评价其在糠醛选择性加氢制备糠醇过程中的活性,比较Na2CO3、NH4HCO3、H2C2O4三种沉淀剂制得催化剂的活性差异并通过TPR、XRD、ICP、BET等手段表征,结果表明:用Na2CO3作沉淀剂制得催化剂转化率最高.进一步对制备条件进行考察,发现采用Al(OH)3的添加形式和并流共沉淀法有利于提高催化剂的活性,而助剂Mg的添加能有效提高催化剂稳定性.4.学位论文张丽荣糠醛气相加氢制糠醇反应催化剂的研究2003该文筛选出超细氧化镁为载体、以铜为活性组分、氧化钴为助剂的方法制备了系列催化剂.在此基础上,系统考察了不同的铜含量、钴含量、制备方法等条件对糠醛气相加氢制糠醇反应的活性及稳定性的影响.选择高空速催速老化法作为适合催化剂稳定性的评价方法.通过稳定性评价实验,确定了催化剂的最佳金属含量、浸渍液浓度、晾干条件及焙烧条件.经过与进口催化剂催速失活实验的比较,结果表明,研制的U-CM13.8和U-CM6.9c催化剂具有优于进口催化剂的稳定性.5.期刊论文卢伟伟.徐贤伦.LUWei-wei.XUXian-lun改性Cu基Al2O3-TiO2负载型糠醛选择加氢催化剂的研究-天然气化工2006,31(3)采用并流共沉淀沉积法制备了Cu基Al2O3-TiO2负载型催化剂,考察了Cu/Zn比,碱金属、碱土金属和La助剂对催化剂糠醛加氢性能的影响,并采用TPR、XPS等表征手段对催化剂进行了表征.研究表明,最佳铜锌比为3:2(w),载体碱性提高和La助剂的加入都使得Cu向催化剂表面富集和表面Cu/Zn比的提高,同时La的加入也大大提高了催化剂的稳定性.6.学位论文卢素敏糠醛常压气相加氢制糠醇催化剂的研制与开发2001该论文在前期研究的基础上,对以共沉淀法制备的糠醛气相加氢催化剂所用沉淀剂进行了改进,去掉了催化剂制备过程中复杂的水洗工序.实验证明,以NH,4HCO,3取代Na,2CO,3做沉淀剂是可行的.同时,作者还通过XRD、TPR、BET、TEM等技术手段探讨了Cu/Zn比、助剂、铝组分引入形式、制备温度、制备方法等对催化剂物化结构及活性的影响.结果表明：催化剂最佳Cu/Zn比为1～1.2;助剂镁的加入对催化剂活性组分起到了很好的分散作用,提高了催化剂活性;在铝组分的引入形式上,用Al（OH）,3形式引入铝组分要比用Al（NO,3）,3好;低温制备催化剂对催化剂活性有利,它有助于生成颗粒小、比表面大的催化剂.此外,我们还探讨了在该催化剂上的最佳活性评价条件.7.学位论文王美涵负载型Cu/TiO,2系催化剂的研究2002金属铜和载体TiO,2组成的铜钛系催化剂已经在CO-NO、CO,2加氢等反应中获得应用.由于TiO,2晶型多变,与铜产生相互作用构成协同催化,使其在催化反应过程中与SiO,2、Al,2O,3等载体的作用不同,可影响催化剂的催化性能.早已发现金属铜对加氢反应具有活性,随着催化学科的发展,控制反应的选择性变得越来越重要,实现选择加氢可提高资源的利用程度,降低生产成本.本文以糠醛选择加氢和乙烯氢甲酰化反应为对象,对Cu/TiO,2系催化剂的催化性能进行了研究,以实现环境友好绿色过程,取代含铬糠醛加氢催化剂和乙烯氢甲酰化反应中铑系等贵金属催化剂.主要取得了以下重要结果:1、在常压条件下进行了糠醛的气相加氢反应,讨论了铜含量、反应温度、氢醛比、助剂对糠醛加氢活性和选择性的影响.结果发现在反应温度160℃,液体空速0.47h'-1,氢醛比为8的条件下,CuO-K,2O/TiO,2催化剂上糠醛的转化率为98.1％,糠醇的选择性为99.9％,与进口Cu-Cr催化剂具有基本相同的活性和选择性.2、第二种组份金属Ni的加入改变Cu/TiO,2催化剂在糠醛加氢和乙烯氢甲酰化两个反应中的活性和选择性.随铜镍比的改变,镍相对含量高的催化剂加氢能力强,而铜相对含量高的催化剂有利于氢甲酰化反应.3、运用TPR、XRD、XPS、BET比表面等方法对Cu/TiO,2系催化剂的物理化学性质进行了表征.BET比表面结果显示,TiO,2负载CuO后,比表面积降低;而负载NiO后其比表面积增加.TPR实验结果表明,Cu与TiO,2、Cu与Ni之间都存在着相互作用.XPS分析表明,助剂K在还原之后,在催化剂表面富集,从而提高了催化剂的活性和选择性.不同铜镍比对催化剂性能的影响是由于铜和镍在催化剂表面上存在的状态和数量不同.8.会议论文石芳.刘光华糠醛加氢制糠醇催化剂的研究进展2006概述了糠醛加氢制备糠醇催化剂的工艺、糠醛加氢制备糠醇催化剂的国内、外发展和制备情况,对糠醛加氢制备糠醇催化剂的催化性能作了叙述.9.学位论文许保权伊朗油制取高档润滑油基础油加氢工艺技术研究2001该文以茂名石化公司润滑油加氢项目攻关课题为背景,以伊朗轻质含硫原油为原料,以生产达到APⅡ类基础油标准为研究目标,对现代润滑油加氢工艺技术进行了研究,研究确定了润滑油加氢项目的总体工艺流程.重点对润滑油加氢催化剂进行了工艺可行性评价和筛选,并对筛选出的R系列催化剂进行了活性稳定性研究.研究结果表明,以伊朗原油为原料,按糠醛精制预处理-加氢处理-异构脱蜡-加氢精制工艺,采用R系列催化剂,在选取的工艺条件下,可达到预期的目标,为下一步工业化应用奠定了基础.本文链接：授权使用：上海海事大学(wflshyxy)，授权号：c484ed02-0f15-4780-a3d7-9e1700bc62da下载时间：2010年10月22日