受激拉曼激光材料的研究背景与基本原理

受激拉曼激光材料的研究背景与基本原理1：前言1.1拉曼散射&受激拉曼散射定义1.2拉曼散射&受激拉曼散射发现与发展1.3材料介绍及应用范围2：受激拉曼散射的基本原理2.1光散射2.2自发拉曼散射2.3受激拉曼散射2.4自发拉曼散射与受激拉曼散射的区别Background1.1定义•是光波被散射后频率发生变化的一种现象，是一种由分子振动、固体中光学声子等激发与激光相互作用产生的非弹性散射，这种现象称为拉曼散射拉曼散射（Ramanscattering）•用脉冲激光激发拉曼介质，当脉冲峰值超过一定数值时，散射光具有受激发射的性质，具备激光特性且光强可与激发光相比拟的程度，通常将这种效应称受激拉曼散射受激拉曼散射（StimulatedRamanscattering）1前言Background1.2发现与发展1923年阿道夫•斯梅卡尔从理论上预言：当频率为ν0的单色光入射到物质以后，物质中的分子会对入射光产生散射,散射光的频率为ν0±νmol。1928年印度物理学家拉曼在研究液体苯的散射光谱时，从实验上发现了这种散射，因而称为拉曼散射，或拉曼效应。1962年E.J.Woodbury等把硝基苯放入红宝石激光器的共振腔内做克尔调Q实验时，首次发现了受激拉曼效应。Background1.3材料介绍及应用范围1.3.1气体气体拉曼介质主要有H2，N2，CH4等。将气体注入到留有通光窗的密封容器中，加几个乃至几百个大气压，以便于产生受激拉曼散射。优点：气体低廉的价格、高的纯度、高的光学均匀性、高的自聚焦阈值、大的拉曼频移1000-4000cm-1使其在过去很长时期内成为拉曼介质的首选。缺点：1低的粒子浓度，即便是在高压下，导致要产生有效的拉曼转换必须增加介质作用长度（长达数米）造成拉曼装置物理尺寸庞大。2低的导热性，使其只能工作在低重复频率下（通常50Hz）采用气体流动法虽能解决部分问题，但同时也带来装置更加复杂和高压下操作不便等新的问题。3高压气体还存在易泄漏、易爆炸、与高强度激光作用后化学性质不稳定等缺陷。Background1.3材料介绍及应用范围1.3.2液体液体拉曼介质主要有硝基苯、苯、甲苯、CS2等。优点：比气体有着更高的粒子密度，因而拉曼增益系数较大，有利于拉曼装置的紧凑化。缺点：1高温下比气体有更大的振动跃迁，导致峰值拉曼散射截面下降；2有毒、挥发、对可见和近红外光易吸收、自聚焦、热效应、化学性质不稳定、纳秒泵浦脉冲下受激拉曼散射与受激布里渊散射强烈竞争等等。这些问题使液体拉曼介质未能得到广泛应用。Background1.3材料介绍及应用范围1.3.3固体固体拉曼介质主要有两种：光纤和晶体。如GdVO4、PbWO4、Ba(NO3)2、LiIO3等。许多气体、液体拉曼介质所遇到的问题在晶体拉曼介质中可以避免。其主要优点包括：1热力学性能好、振动模的线宽窄、硬度高、化学性质稳定。2高密度的拉曼活性基团提高了拉曼散射截面从而导致更低的阈值、更高的拉曼增益和更高的拉曼转换效率。3所有这些特性有利于制作小型化、高可靠性、高增益、高重频工作的固体拉曼频移器，以及固体拉曼激光器Background二、受激拉曼散射的基本原理2.1光散射2.1.1基本概念1光的散射是指光通过不均匀介质时一部分光偏离原方向传播的现象；2散射光的频率不发生变化，就是弹性散射。例如瑞利散射；3散射光频率发生变化，就是非弹性散射。这类散射的典型代表主要有拉曼散射和布里渊散射等。光散射示意图Background2.1.2产生原因1在宏观上看：是介质的光学不均匀性或折射率的不均匀性所引起。它使介质中局部区域形成散射中心。2从电磁辐射理论看：则归结为由于介质在入射光波场作用下产生的感应电极化。由感生振荡电偶极子(或磁偶极子，电四极子)成为散射光的电磁辐射源。实际观察到的散射光是大量散射源所产生的散射光的叠加。3从量子理论的观点来看：光散射是由光子与微观粒子(原子，分子、电子及声子等)发生非弹性碰撞所引起。碰撞结果入射光子散射成为一个能量和方向都与入射光子不同的散射光子；相应地，微观粒子的能量和动量都发生了变化。Background2.1.3分类纯净介质中光的散射主要包括：瑞利散射、拉曼散射、布里渊散射、自发辐射光散射和强激光作用下的受激拉曼散射和受激布里渊散射等。在这里我们主要讨论拉曼散射与受激拉曼散射。拉曼散射(Ramanscattering，自发)：由介质内部原子、分子的振动或转动所引起。是一种非弹性散射，散射光频率与入射光的频率不同，频移量较大，相应于振动能级差。强激光（相干光）的作用下所产生的受激散射：如受激拉曼散射（SRS）与受激布里渊散射（SBS），属于三阶非线性效应，入射光会改变介质的光学性质；散射光与入射激光类似，也是受激相干辐射。Background2.2自发拉曼散射Raman（1928）发现自发拉曼散射。散射光谱中除了原频率成分瑞利中心线ω0之外，还出现了新频率成分ωs和ωas。ωsω0，称为斯托克斯线。ωasω0，称为反-斯托克斯线。一般Stokes谱线强度远比Anti-Stokes线强几个数量级。0IncidentLightOutputLight0ScatteringLight,sasStokes与Anti-Stokes能级示意图Background2.2自发拉曼散射拉曼散射Stokes过程是分子吸收频率为ωp的泵光光子，由基态跃迁到虚能级，再由虚能级跃迁到分子的振转能级（第一激发态），发射频率为ωs的Stokes光子。而Anti-Stokes过程是处于第一激发态的分子吸收ωp光子跃迁到另一虚能级，再由该虚能级跃迁到基态，发射Anti-Stokes光子ωas。由于热平衡时，处于基态的分子数远大于第一激发态的分子数，因此，产生ωs的光子远远多于ωas光子。故Stokes散射光远强于Anti-Stokes散射光。Background2.3受激拉曼散射受激拉曼散射是相干的强激发过程：初始时入射光子与热振动声子碰撞产生受激声子和斯托克斯光子，随后入射光子和受激声子碰撞产生斯托克斯光子，并产生更多受激声子。如此积累将会产生更多得受激声子和斯托克斯光子，这是一个雪崩过程。阈值性，只有入射光子数达到一定数目才会出现；相干性，受激声子是相干的，散射光子也是相干的，随后的增益也是相干产生的。显著特点：TheramlVibrationalPhonon2s242s4受激拉曼散射过程的经典示意图Background2.3受激拉曼散射2.3.1拉曼散射截面在光散射过程中，经常用散射截面来描述微观过程中发生的散射几率大小。拉曼散射界面是表征分子振动模的拉曼散射强度的重要参数。一束功率为Pl的入射光受到单位体积的介质散射时，在（θ，φ）方向上，在dz距离内，散射到ΔΩ立体角内的总散射光功率Ps可以通过以下关系来表述：dzddPPVlS,Vdd,式中VddNdd,1,为单位体积的微分散射截面。相应地称为分子微分散射截面(N为单位体积内的分子数)。对散射的所有方向求和，便可得到散射的总截面σ：ddd,Background2.3.2耦合波方程设入射光为EP(ΩP)，散射光为ES(ΩS)和EAS(ΩAS)，分别为斯托克斯散射光和反斯托克斯散射光。非线性光学中频率为ΩS的光场的耦合波方程是：（1）对于SRS过程，散射场是由频率为ωp的入射光场Ep(ωp)泵浦引起，其对应的三阶非线性极化强度为：（2）（2）代入（1），可得受激拉曼散射的耦合波方程（3）（4）Background2.3.2耦合波方程满足位相匹配，对（4）求解可得：三阶非线性极化率χ(3)包括实部和虚部两部分实部反映相位调制，虚部反映强度变化。为讨论在散射过程中光与介质的能量交换，只考虑强度变化（即极化率的虚部相），并利用可得：Background2.3.3多重谱线受激拉曼散射的实验发现，受激拉曼散射的频谱图与自发拉曼散射的不同。除了一级散射外，还有二阶、三阶…谱线，即呈现多级谱线的频谱。多重谱线的产生原因：由多束光波在非线性介质内的相互作用引起，多级拉曼散射谱线的产生是由于入射光、一级斯托克斯与一级反斯托克斯等散射光之间的非线性耦合的结果。自发拉曼散射与受激拉曼散射射频谱图Background2.4自发拉曼散射和受激拉曼散射的区别1）受激拉曼具有明显的阈值性。2）受激拉曼散射光的方向性极好。3）受激拉曼散射光的强度极高。4）受激拉曼散射光的光谱具有高单色性。5）受激拉曼散射光脉冲时间变短。BackgroundTHANKS！